特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。二維 (2D) 過渡金屬二硫化物 (TMDC) 莫爾超晶格為模擬強關聯量子固體提供了一個強大的平臺，其中每個莫爾晶胞包含一個或幾個人造原子。在不同的TMDC莫爾超晶格中觀察到了許多新的量子相，從莫特絕緣體和廣義維格納晶體到量子反常霍爾絕緣體。大多數先前的研究都集中在模擬費米-哈伯德模型上，其中原子內相互作用由單個現場排斥能 U 描述，忽略了原子內的自由度。1、原子內相互作用主導的電子結構超出了傳統費米-哈伯德模型最近的理論研究預測，莫爾超晶格中的多電子人造原子可以承載表現出不尋常電荷密度分布的量子態，這種相互作用主導的電子結構涉及大量軌道重建，超出了簡化的費米-哈伯德模型描述。雖然之前已經在基于二維電子氣的量子點和短碳納米管中觀察到了單個維格納分子的光譜特征，但直接對維格納分子進行成像已被證明具有挑戰性。特別是Wigner分子長距離有序化為Wigner分子晶體尚未見過。 有鑒于此，加州大學伯克利分校王楓、Hongyuan Li、Michael F. Crommie及麻省理工Liang Fu等人報告了在扭曲雙層二硫化鎢莫爾超晶格中從多電子人造原子中出現的Wigner分子晶體的實驗觀察結果。使用掃描隧道顯微鏡，作者證明當庫侖相互作用占主導地位時，Wigner分子會出現在多電子人造原子中。在莫爾超晶格中觀察到的維格納分子陣列包含一個電子結晶相：Wigner分子晶體，經證實可通過機械應變、莫爾周期和載流子電荷類型進行高度可調。實驗裝置采用扭曲的雙層tWS2置于hBN層和石墨背柵上，通過開發直接傳導價帶邊緣隧道電流測量的STM方案實現了Wigner晶體的探索。作者通過調整尖端偏置電壓Vbias實現了CBE隧道電流的測量，觀察到隨著電子數ne增加，人造原子表現出Wigner分子特征。 作者發現莫爾周期和應變影響維格納分子晶體，改變周期和應變可導致結構和電子分布顯著變化。作者通過理論模型結合電子相互作用、莫爾周期和應變，通過HF和ED方法，成功模擬維格納分子晶體的實驗觀察，應變對其結構和電子分布有顯著影響。1、通過實驗證實了多電子人造原子可以形成Wigner分子晶體作者開發了一種掃描隧道顯微鏡(STM)成像方案，以實驗方式證明扭曲 WS2 (tWS2) 莫爾超晶格中的多電子人造原子如何形成維格納分子晶體。作者通過多體模擬闡明了電子-電子相互作用和莫爾勢在導致Wigner分子晶體形成中的作用。實驗裝置采用近60°扭曲的雙層tWS2置于49納米厚的hBN層和石墨背柵上，使用石墨烯納米帶陣列降低接觸電阻。通過底柵電壓VBG控制tWS2載流子密度，施加Vbias測量隧道電流。STM成像顯示tWS2莫爾超晶格晶格常數約9納米，具有不同高對稱性堆疊區域，為電子和空穴提供深莫爾勢阱，是研究多電子人造原子和維格納分子晶體的理想平臺。研究挑戰在于尖端擾動，可能改變電子分布。通過傳感層輔助STM技術可以克服，但分辨率受限。為此，開發了直接傳導價帶邊緣隧道電流測量的STM方案，以提高分辨率。 在摻雜電子的tWS2中，通過調整尖端偏置電壓Vbias，使STM尖端化學勢位于半導體帶隙內，實現尖端和tWS2真空能級對齊，從而測量CBE隧道電流，反映電子空間分布。通過優化Vbias減少尖端擾動，實現Wigner分子的成像。實驗觀察到，隨著電子數ne增加，人造原子內部電子結構發生顯著變化，從單電子局域化到多電子構型，表現出Wigner分子特征。通過VBE電流測量方案，同樣可對空穴摻雜人造原子的電荷分布進行成像。實驗結果表明，空穴型維格納分子具有更高的清晰度，可能與空穴的有效質量較大和莫爾勢較淺有關。 莫爾周期和機械應變顯著影響Wigner分子晶體的行為。縮短莫爾周期減小勢阱寬度，降低維格納參數RW，導致三電子Wigner分子的三聚體特征減弱，趨向單粒子行為。單軸應變破壞維格納分子的空間對稱性，增加應變可從環狀結構演變為二聚體，破壞C3對稱性，提升二聚體方向簡并性。應變還改變三孔和四孔維格納分子的內部粒子分布，影響其結構形態。電子型維格納分子也表現出應變修正行為，與理論預測相符。 實驗觀察到的Wigner分子晶體可以通過考慮電子相互作用、莫爾周期性和應變的理論模型來理解。模型使用有效連續哈密頓量描述層雜化G谷空穴，包括哈密頓量中的莫爾勢和庫侖相互作用勢。Wigner分子晶體的特性由量子限制長度、庫侖限制長度和莫爾周期控制，其狀態特點是這些長度尺度的層次關系。作者使用自洽Hartree-Fock理論和精確對角化方法對基態電荷密度配置進行建模，發現模型與實驗數據高度一致。HF理論適用于完整超晶格但可能過度簡化電子相互作用，而單個莫爾原子的精確對角化（ED）方法精確處理單個原子內的電子相關性。應變對維格納分子晶體結構和電子分布有顯著影響，ED計算顯示添加應變后電荷密度的變化與實驗觀察相符。 總之，作者利用STM隧道電流測量方案觀察到莫爾人造原子中Wigner分子晶體的出現。這種物質狀態代表一種由多電子人造原子產生的電子結晶相，在由天然原子制成的傳統量子固體中沒有類似物。作者表明，可以通過改變莫爾異質結構中的電荷載流子類型、莫爾周期和機械應變來操縱Wigner分子晶體。Wigner分子晶體內的原子內電子關聯為探索不同于傳統量子固體的自旋、電荷和拓撲現象開辟了道路。 HONGYUAN LI. et al. Wigner molecular crystals from multielectron moiré artificial atoms. Science, 2024, 385(6704): 86-91DOI: 10.1126/science.adk1348https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk1348
