德國科學家克勞斯·馮·克利欽于1980年發現量子霍爾效應，并在1985年被授予諾貝爾物理學獎。量子霍爾效應的發現成為凝聚態物理學發展史上的一個重要里程碑。作為第一個發現的拓撲量子物態，量子霍爾效應與隨后發現的量子反常霍爾效應、量子自旋霍爾效應、陳絕緣態等，都具有拓撲保護的邊界態傳輸特性，電荷傳輸在外界擾動下不會被散射。這使得拓撲邊界態有望成為全新的信息載體，取代傳統的電荷自由度，實現具有噪聲免疫特性的低功耗量子電子器件。因此，探索如何利用具有拓撲保護邊界態的量子材料構筑低功耗量子電子器件，已成為凝聚態物理與信息技術交叉研究領域內一個廣泛關注的議題。
近日，南京大學物理學院/類腦智能科技研究中心梁世軍副教授、繆峰教授聯合南京理工大學程斌教授，通過構筑雙側對齊的魔角雙層石墨烯器件，觀測到電子型鐵電性與陳絕緣體的共存，提出并驗證了噪聲免疫的類腦計算方案。通過精準控制柵壓脈沖的幅值，研究團隊不僅能夠在不同陳絕緣態之間進行選擇性非易失切換，而且在同一個器件中實現了1280個準連續的鐵電態。進一步，研究團隊利用陳絕緣態的量子化電導作為權重，首次展示了鐵電陳絕緣體器件在具有噪聲免疫特性的卷積神經網絡中的應用潛力。該工作為發展基于拓撲邊界態的新型低功耗電子器件提供了可行的技術路線，相關研究成果以“Selective and quasi-continuous switching of ferroelectric Chern insulator devices for neuromorphic computing（面向神經形態計算的鐵電陳絕緣體器件及其選擇性和準連續開關）”為題于2024年7月4日在線發表在國際著名期刊Nature Nanotechnology（《自然·納米技術》）上（https://www.nature.com/articles/s41565-024-01698-y）。
在這項工作中，研究團隊首先制備了與雙側六方氮化硼（h-BN）均對齊的魔角雙層石墨烯（doubly aligned magic-angle twisted bilayer graphene, DA-MATBG）器件，并觀察到強關聯電子平帶和電子型鐵電性的共存。通過采用“切割-堆垛（cut-and-stack）”方法，研究團隊不僅實現了雙層石墨烯層間夾角（1.1°）的精準控制，而且使轉角石墨烯同時與上下兩層h-BN介電層的晶向對齊（圖1a）。通過構筑如圖1a示的器件構型，研究團隊可以利用石墨底柵和頂柵獨立調控樣品的載流子濃度和電位移場。隨后，研究團隊研究了器件在不同柵壓下的輸運行為（圖1b）。在頂柵電壓VTG調控下，縱向電阻Rxx表現出平帶標志性的關聯電子態。不同于頂柵電壓的調控作用，Rxx隨著底柵電壓VBG的變化表現出明顯的回滯現象（圖1c），這表明了鐵電性的出現。研究團隊發現在柵壓掃描范圍ΔVBG= VBGmax– VBGmin超過一定閾值后，剩余極化強度2pr會隨ΔVBG線性增加（圖1d），這種連續可調特性不同于傳統離子位移型鐵電材料體系的性質。
圖1：DA-MATBG器件的電學表征。(a) 雙柵DA-MATBG器件的結構示意圖。1.1°轉角雙層石墨烯的晶向與兩側相鄰的h-BN晶體的晶向對齊。頂柵電壓VTG和底柵電壓VBG分別施加在頂部和底部的石墨柵極上。(b) 通過四探針法測量縱向電阻Rxx隨VTG的變化關系，可以觀察到對應于電中性點（charge neutrality point, CNP）、能帶絕緣體（band insulators, BI）和關聯態（correlated states, CS）的特征，在圖中分別用淡黃色、灰色和淡紫色背景來標識。(c)Rxx隨VBG的變化關系表現出明顯的鐵電回滯現象。紅色和藍色實線分別表示VBG前向和反向變化的結果。(d) 剩余極化強度2pr與VBG掃描范圍ΔVBG = VBGmax– VBGmin的依賴關系,這里VBGmax和VBGmin分別表示VBG的最大值和最小值。
然后，研究團隊對器件施加了水平磁場B∥，研究了磁場對鐵電行為的調控作用。實驗發現，當B∥ = 12 T時，Rxx在雙柵掃描下所呈現的鐵電回滯曲線與零磁場時具有顯著的差異（圖2a, b）：2pr與B∥的變化呈現出線性依賴關系（圖2c）；而在改變B∥的方向時，2pr展現出強烈的各向異性特征（圖2d）。進一步，根據圖2c中的直線斜率，研究團隊計算了相應的磁電耦合系數，發現DA-MATBG的磁電耦合系數約為量子電導的3倍，這比常規多鐵體系中的磁電耦合系數高出兩個數量級左右。在DA-MATBG中觀測到的巨大的正交磁電耦合效應（即磁化方向與鐵電極化方向垂直），蘊含全新的磁電耦合機制，未來需要投入更多的研究努力來對其內在機制實現深入理解。
圖2：面內磁電耦合效應。(a) 零磁場下的反常鐵電回滯曲線。這里底柵電壓VBG沿著相反方向變化時Rxxfor和Rxxback不重合，使得ΔRxx = Rxxfor– Rxxback具有正負交錯的環形軌跡。(b) 水平磁場B∥ = 12 T下的反常鐵電回滯曲線。(a)和(b)中三個明顯的電阻極大值對應于電中性點和能帶絕緣態。(c)提取的剩余極化2pr在改變水平磁場B∥大小時呈現出線性變化特征。(d) 剩余極化2pr在改變水平磁場B∥方向時展現出強烈的各向異性特征。
接下來，研究團隊研究了DA-MATBG器件在垂直磁場下的電學輸運行為。如圖3a, b所示，在面外磁場B⊥作用下，器件呈現出若干具有Rxx極小值和量子化橫向電導（為整數）的能級，表明器件中出現了陳絕緣態，同時也證實了DA-MATBG器件中鐵電態與陳絕緣態的共存。在實驗中，研究團隊共觀測到四個不同的鐵電陳絕緣態，分別標記為(C, s) = (4, 0), (3, 1), (2, 2)和(1, 3)，這里ns是歸一化的載流子密度。通過施加幅值可調的柵壓VBG雙脈沖（包括正脈沖和負脈沖），研究團隊實現了對這些鐵電陳絕緣態的非易失開關。如圖3c和3f所示，首先，研究團隊施加了幅值為10.4 V的正脈沖對器件的鐵電極化態進行了重置；其次，通過精準控制負脈沖的幅值，研究團隊能夠實現目標陳絕緣態的訪問。為了確定最終的陳絕緣態，研究團隊在VBG脈沖作用前后，對Rxy-1隨VTG的變化進行了測量。例如，在施加如圖3c所示的電脈沖后，VTG-Rxy-1曲線發生了明顯的偏移，表明在撤去柵極電壓后，C = 4的陳絕緣態被非易失地切換到C = 2的陳絕緣態（圖3d）。對應的鐵電陳絕緣態非易失開關的動態示意過程展示在圖3e中：在VBG脈沖作用過程中，器件狀態在ν-VBG相平面上歷經了一個開放軌跡，使得在脈沖前后，器件具有不同的載流子密度。柵壓脈沖對鐵電陳絕緣態的非易失開關過程具有可逆性。如圖3f-h所示，團隊通過改變負脈沖幅值，實現了從C = 2到C = 3的陳絕緣態的非易失性切換。陳絕緣體的非易失切換不止局限在這些態中，進一步通過準確控制脈沖的幅值，研究團隊展示了任意陳絕緣態能級之間的選擇性非易失鐵電開關。
圖3：鐵電陳絕緣體態和選擇性開關。(a, b) Rxx和Rxy-1的垂直磁場B⊥和VTG依賴關系，黃色虛線示意了出現陳絕緣態的區域，并標注了陳絕緣態對應的陳數和填充數(C, s)。(c) 實現選擇性開關的VBG脈沖波形。(d)VBG脈沖作用之前（實線）和之后（虛線）Rxy-1對VTG的依賴關系，測量時保持VBG = 0。箭頭示意了VTG = 0對應的量子平臺的變化，表示從C = 4到C = 2陳絕緣態的非易失切換。(e)在VBG脈沖作用時歸一化載流子濃度ν = n/ns的變化，箭頭表示隨著時間變化的方向。(f-h) 與(c-e)類似，利用一組不同幅值的VBG脈沖實現了從C = 2到C = 3陳絕緣態的非易失切換。(i) 在不同陳絕緣態之間實現可選擇的非易失切換，上半部分展示了使用的脈沖序列，其中將正脈沖的幅值保持為10.4 V來重置鐵電極化，而通過精準調控負脈沖的幅值來選擇目標陳絕緣態；下半部分展示了Rxy-1隨著脈沖調控的變化。
隨后，研究團隊在DA-MATBG器件中實現了準連續鐵電態的開關功能。如圖4a所示，通過施加幅值精細控制的短時VBG脈沖，研究團隊獲得了1280個霍爾鐵電態。這些態的霍爾電阻分布于h/4e2和h/e2之間，對應于從C = 4到C = 1量子化電阻平臺區間。圖4b展示了其中100個電阻間隔相同的電阻態分布的放大。這些準連續電阻態之間平均的電阻間隔約為0.0005 h/e2，對應于大約10-5 μC/cm2的剩余極化強度變化量（見圖4c），這比傳統鐵電材料存儲器中的鐵電極化變化量（~10-2 μC/cm2）小三個數量級。DA-MATBG器件如此優異的性質來源于其獨特的準連續鐵電開關機制。如圖4d所示，在施加柵壓脈沖時，注入的層極化電子增大了體系的電極化強度；而在撤掉柵極電壓并接地后，增強的自發電極化能夠保留這部分層極化電子。同時，電子密度的變化改變了費米面以下貝利曲率的積分，從而改變了器件的霍爾電導。由于在柵壓脈沖作用下注入電子的數量可以準連續的變化，使得準連續鐵電極化態的出現成為可能。上述鐵電陳絕緣體器件的電子層極化特性與拓撲物性耦合，為開發基于電子拓撲物性的類腦計算方案奠定了基礎。
圖4：準連續鐵電開關。(a) 1280個不同鐵電狀態，每個鐵電狀態都可以由霍爾電阻Rxy互相區分，鐵電狀態的開關是由幅值精細控制的VBG脈沖實現的。(b) 放大展示了(a)中100個準連續鐵電態，其霍爾電阻不重疊且幾乎是均勻分布的。(c) 展示了一組準連續鐵電態的霍爾電導Rxy和對應的剩余極化強度pr，其中最小的pr間隔接近每平方微米4個電子。(d) 通過VBG脈沖實現準連續鐵電開關的機制示意圖。VBG脈沖向MATBG注入底層極化的電子，同時改變了系統的電極化強度p，這使得在VBG脈沖結束并接地后，層極化電子能夠非易失地保留在石墨烯中。
最后，通過利用鐵電陳絕緣體的拓撲邊界態作為信息載體，研究團隊提出了噪聲免疫的類腦計算方案。研究團隊首先展示了鐵電陳絕緣體器件可重復、確定性地訪問任意準連續電阻態的能力。為演示該功能，研究團隊使用從‘000’到‘999’的三位數對1000個不同的鐵電態進行編號（圖5a），并使用十進制π的每三位數字組成一個三位數。接著將得到的十個三位數作為編號來選取目標鐵電態，最終展示了目標鐵電態的任意訪問（圖5b-c）。進一步，研究團隊采用標準的量化感知（quantization-aware）訓練方法成功訓練了一個卷積神經網絡（convolutional neural network, CNN）。利用CNN的識別率，對比了噪聲對ReRAM器件和鐵電陳絕緣體器件的影響，其中鐵電陳絕緣體器件中不同陳數的陳絕緣態用來表示CNN的權值（圖5d-e）。研究結果表明，相比于傳統的ReRAM器件，基于鐵電陳絕緣體器件的CNN具有對噪聲免疫的特性（圖5f），這表明拓撲保護的量子邊界態在類腦計算中具有巨大應用潛力。
圖5：準連續鐵電態的選擇性開關與噪聲免疫神經形態計算方案。(a) 準連續鐵電態的編碼方式示意圖。利用‘000’到‘999’的三位數來編碼1000個等間距的準連續鐵電態。(b) 隨機選取準連續鐵電態的方法示意圖。取十進制π的每三位數字來確定一個隨機選取的鐵電狀態，器件將在這些隨機分布的鐵電態之間進行切換。作為概念性展示，這里只展示了前10個鐵電態。(c) 選擇性開關的實驗結果。上半部分表示施加的VBG脈沖幅值，灰色和白色背景區分了不同的目標鐵電態，每個脈沖上標注了達到同一個目標鐵電態施加的脈沖序號。下半部分展示了測量的霍爾電阻Rxy，這里虛線表示目標霍爾電阻值，淡紫色和紫色實線表示實驗測得的Rxy，紫色表示測量的Rxy與目標電阻值的差距小于允許誤差4.6 Ω。(d) 霍爾電導Rxy-1作為剩余極化強度pr的函數。Rxy-1被用作CNN中的權重，如右側坐標軸所示。(e) 訓練完成后CNN的其中一個卷積核。由于使用了量化感知訓練方法，訓練后所有權重取值都是量子化的，對應于鐵電陳絕緣體器件的拓撲邊界態。(f) 訓練完成的CNN的測試正確率，黃色圓點和紅色方形分別代表我們的器件與傳統ReRAM器件。黃色虛線表示基于理想拓撲邊界態器件的CNN推理準確率是完全噪聲免疫的。
南京大學物理學院博士生陳墨雨、謝永勤為該工作的共同第一作者。南京大學物理學院梁世軍副教授和繆峰教授、南京理工大學物理學院程斌教授為該工作的共同通訊作者。該工作的理論部分得到華中科技大學吳夢昊教授、上?？萍即髮W賀文宇教授的支撐，以及上海科技大學劉健鵬教授的幫助。該工作得到科技部重點研發計劃項目、國家優秀青年科學基金項目、國家自然科學基金重點/面上/青年項目、中國科學院戰略重點研究項目、江蘇省前沿引領技術基礎研究重大項目、江蘇省自然科學基金等項目的資助，以及固體微結構物理國家重點實驗室、人工微結構科學與技術協同創新中心等支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41565-024-01698-y
