研究背景
近年來，科學家們在組裝鹵化物鈣鈦礦/2D半導體混合維度vdW異質結構方面進行了大量的研究。然而，目前報道的異質結構主要集中在基于寬帶隙鹵化物鈣鈦礦的異質結構上，用于光電子應用。它們通過艱難的微機械剝離堆疊過程、氣相輔助插層轉化和溶液相組裝實現(xiàn)。這些方法通常受到產量和可重復性有限、與轉移過程相關的障礙（溶劑暴露）、晶體質量差、多晶結構有缺陷以及與窄帶隙鈣鈦礦集成的不兼容性等問題的困擾?？傮w困難來自兩個方面：一是由于離子鍵合軟晶格晶體框架在外部應力下的結構畸變和相變的超敏感性；二是碘的復雜反應性，通常會導致表面缺陷和能量無序的產生。此外，由于多元素離子鹵化物鈣鈦礦和2D半導體之間在化學成分和鍵合極性上的巨大差異，反應性耐受的不匹配進一步加劇了單片集成的難度。因此，單晶窄帶隙鹵化物鈣鈦礦/2D半導體異質結構的普遍且穩(wěn)健的生長，以實現(xiàn)最小化能量無序的高光增益和光子激光應用，仍然難以實現(xiàn)。為了克服這些挑戰(zhàn)，湖南大學化學化工學院段曦東教授等人采用一種簡便的范德瓦爾斯異質外延方法，合成了一系列高質量單晶鹵化物鈣鈦礦/2D半導體異質結構。通過選擇特定的鈣鈦礦外延層和2D半導體，這些異質結構可以按需調整。外延鈣鈦礦表現(xiàn)出高晶面和對齊選擇性，可能源于熱力學上有利的界面形成能及其在底層單層半導體的三重對稱下形成的簡并態(tài)。 實驗結果表明，這些范德瓦爾斯外延鈣鈦礦半導體表現(xiàn)出顯著降低的缺陷密度和均勻的能量景觀，從而提供了增強的光增益特性和超低閾值且穩(wěn)定的單模激光。本研究擴展了范德瓦爾斯異質結構的家族，并強調了鹵化物鈣鈦礦/2D半導體混合維度異質結構在片上光源和集成光電設備方面的優(yōu)勢和前景。相關成果在“Nature Communications”期刊上發(fā)表了題為“Facet-selective growth of halide perovskite/2D semiconductor van der Waals heterostructures for improved optical gain and lasing”的最新論文。
科學亮點
（1）實驗首次提出了一種簡便的范德瓦爾斯異質外延方法，成功合成了一系列高質量單晶鹵化物鈣鈦礦/2D半導體異質結構。
- 首次展示了鹵化物鈣鈦礦/2D半導體混合維度vdW異質結構的普適性和可調性，能夠根據(jù)具體需求定制異質結構，涵蓋從全無機到有機無機混合鹵化物鈣鈦礦，以及不同單層和2D范德瓦爾斯異質結構的2D半導體。
- 揭示了外延鈣鈦礦半導體在高晶面和對齊選擇性方面的優(yōu)勢，這歸因于熱力學上有利的界面形成能和底層單層半導體的三重對稱下形成的簡并態(tài)。
- 利用范德瓦爾斯外延方法，在CMOS兼容基板和光子兼容平臺上實現(xiàn)了高質量的異質結構生長，這種方法避免了傳統(tǒng)方法中的轉移過程相關的障礙和晶體質量差等問題。
- 實驗證明，范德瓦爾斯外延鈣鈦礦半導體顯示出顯著降低的缺陷密度和均勻的能量景觀，從而顯著提高了光增益特性，并實現(xiàn)了超低閾值和穩(wěn)定的單模激光輸出。
圖文解讀
圖1：鹵化物鈣鈦礦/二維半導體異質結構的外延生長。 圖3：單層WSe2和外延CsPbI3的原子結構圖案。 圖7：鹵化物鈣鈦礦/二維半導體異質結構的增強激光能力。
科學啟迪
以上研究揭示了一種創(chuàng)新的自下而上的光子異質整合方法，成功合成了高質量的鹵化物鈣鈦礦/二維半導體異質結構。通過范德瓦爾斯外延方法，作者不僅實現(xiàn)了單晶異質結構的精確控制和集成，還解決了傳統(tǒng)生長方法中存在的晶體質量不佳、結構缺陷和能量無序等問題。CsPbI2Br/WSe2異質結構展示了優(yōu)異的光學增益性能，低至12,000 cm?1的大增益系數(shù)和超低的激光閾值，為未來電子驅動的片上激光器提供了新的材料基礎。 此外，通過引入單層半導體作為外延生長的模板和傳輸層，不僅實現(xiàn)了精確的晶面選擇性生長，還開辟了新的路徑用于電子注入和激光器件的優(yōu)化設計。這一研究為開發(fā)高性能光電子、光子學和量子器件奠定了堅實的基礎，為將來在芯片級別實現(xiàn)復雜光電子集成系統(tǒng)提供了有力支持。Zhang, L., Wang, Y., Chu, A. et al. Facetselective growth of halide perovskite/2D semiconductor van der Waals heterostructures for improved optical gain and lasing. Nat Commun 15, 5484 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467024493640
