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編輯總結

本研究通過界面外延法成功制備了具有高電流密度和載流子遷移率的六方過渡金屬二硫化物（3R-TMDs）單晶。該研究通過持續在單晶鎳襯底與金屬和硫層間界面提供金屬和硫來實現一致的3R堆積序列生長。在硫化鉬（MoS₂）、硒化鎢（WSe₂）和MoS₂(1-x)Se₂x等組成物上，實現了從幾層到15,000層的厚度控制，并實現了晶片尺度的生長。觀察到了高載流子遷移率以及高效的非線性參數下轉換。—Phil Szuromi

科學背景

在當今科技進步迅速的背景下，二維過渡金屬二硫化物（TMDs）作為一種前景廣闊的材料，在下一代電子集成電路（ICs）和光子ICs中展示出了巨大的潛力。特別是菱面層狀（3R）TMDs相對于其單層和六角形（2H）對應物，展現出了增強的電流密度和更高的載流子遷移率，使其在亞5納米節點晶體管通道方面具有顯著的應用前景。

然而，傳統的表面外延生長方法限制了大尺度3R-TMD單晶的制備，主要問題在于層間相互作用較弱，難以精確控制層數或堆垛相位。此外，2H相與3R相之間能量差異較小，導致它們的渦結構相共存，加大了表面外延生長3R-TMD薄膜的挑戰性。

有鑒于此，北京大學劉開輝教授，中國人民大學劉燦副教授和中科院物理研究所張廣宇研究員等人合作，采用了非平凡的界面外延策略，成功實現了晶片尺度、厚度可控的3R-TMD單晶的通用生長。通過在單晶Ni襯底和生長層之間持續供給金屬和硫屬元素，確保了一致的3R堆垛序列，并控制了厚度從幾層到15000層不等。這種方法不僅確保了薄膜的高結晶度和相位純度，還顯著提升了其在場效應晶體管陣列中的性能，包括高再現性和超過現行遷移率基準的載流子遷移率。相關研究成果在“Science”期刊上發表了題為“Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition-metal dichalcogenide single crystals”的最新論文。 

此外，通過厚3R-TMD雙頻發生（DFG）過程，實現了近紅外波長轉換和非線性光學增強，展示了其在非線性光學器件領域的潛力。這些突破為3R-TMDs在后摩爾定律時代的納米電子學、非揮發性存儲器、神經形態計算、太陽能收集和量子光源技術中的應用奠定了堅實基礎。

科學亮點

（1）實驗首次采用非平凡的界面外延策略，在晶片尺度上實現了厚度可控的菱面層狀（3R）過渡金屬二硫化物（TMD）單晶的通用生長。

（2）實驗通過這一策略成功生長了高結晶度的3R-MoS₂薄膜，為場效應晶體管（FET）陣列提供了顯著提升的性能，包括超過IRDS設定的遷移率基準。此外，利用厚3R-TMD的雙頻差頻發生（DFG）過程，實現了近紅外波長的有效轉換和顯著的非線性光學增強。

圖文解讀

圖1：3R-TMDs的表面和界面外延示意圖。

圖2. 3R-MoS₂多層單晶的表征。

圖3. 3R-MoS₂及其合金單晶的通用外延研究。 

圖4. 3R-MoS₂ FETs的測量。 

圖5：3R-MoS₂單晶的DFG測量。

科學啟迪

本文通過創新的界面外延策略，成功實現了大規模、厚度可控的菱面層狀（3R）過渡金屬二硫化物（TMD）單晶的生長，這為新一代電子和光學器件的發展提供了重要的科學基礎和技術路線。本研究首次應用非傳統的生長方法，通過在單晶Ni襯底與金屬和硫屬元素間持續供給的方式，確保了3R-TMD層的一致堆垛序列和精確的厚度控制。這一創新方法不僅突破了傳統表面外延生長的限制，還有效提高了薄膜的結晶度和相純度。實驗結果顯示，所得到的3R-MoS₂薄膜具有優異的電子傳輸性能，表現出高遷移率和良好的再現性，超越了當前行業標準，特別是超過了國際可靠性發展研究（IRDS）設定的遷移率基準。此外，基于厚3R-TMD的雙頻發生（DFG）過程展示了顯著的非線性光學響應增強和近紅外波長轉換能力，為光電器件的高效能量轉換和信號處理提供了新的技術路徑。

文獻信息：

Biao Qin et al. ,Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition-metal dichalcogenide single crystals.Science385,99-104(2024).

DOI:10.1126/science.ado6038