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特別說明：本文由米測(cè)技術(shù)中心原創(chuàng)撰寫，旨在分享相關(guān)科研知識(shí)。因?qū)W識(shí)有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，請(qǐng)讀者批判性閱讀，也懇請(qǐng)大方之家批評(píng)指正。

原創(chuàng)丨米測(cè)MeLab

編輯丨風(fēng)云

研究背景

金屬通常具有延展性和延展性，這得益于金屬鍵合，該鍵涉及非局域電子和金屬陽離子之間的強(qiáng)靜電力。相反，半導(dǎo)體由于定向共價(jià)鍵或離子鍵而較脆，當(dāng)原子滑動(dòng)時(shí)會(huì)出現(xiàn)排斥相互作用。傳統(tǒng)的熱電材料是無機(jī)半導(dǎo)體，它們的變形能力有限。

關(guān)鍵問題

目前，熱電材料的開發(fā)主要存在以下問題：

1、室溫?zé)犭姷乃苄杂邢蓿y以滿足柔性熱電裝置的應(yīng)用需求

大多數(shù)最先進(jìn)的熱電材料都是無機(jī)半導(dǎo)體，由于定向共價(jià)鍵合，它們通常在室溫下表現(xiàn)出有限的塑性，例如，拉伸應(yīng)變小于 5%。

2、可選擇的室溫?zé)犭姴牧鲜质芟?/span>

一些具有塑性變形的五級(jí)半導(dǎo)體已被報(bào)道，但不幸的是，盡管柔性熱電裝置的應(yīng)用前景廣闊，但室溫下具有高熱電性能的材料種類有限。

新思路  

有鑒于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)（深圳）張倩、毛俊、中科院物理所王玉梅及吉林大學(xué)付鈺豪等人發(fā)現(xiàn)，當(dāng)沿 (0001) 平面（即 ab 平面）施加張力時(shí)，單晶Mg₃Bi₂的室溫拉伸應(yīng)變高達(dá)100%。這個(gè)值至少比傳統(tǒng)熱電材料高一個(gè)數(shù)量級(jí)，并且優(yōu)于許多以類似結(jié)構(gòu)結(jié)晶的金屬。實(shí)驗(yàn)中，在變形的Mg₃Bi₂中發(fā)現(xiàn)了滑移帶和位錯(cuò)，表明位錯(cuò)的滑動(dòng)是塑性變形的微觀機(jī)制。化學(xué)鍵合分析揭示了多個(gè)具有低滑移勢(shì)壘能的平面，表明 Mg₃Bi₂中存在多個(gè)滑移系統(tǒng)。此外，滑移過程中的連續(xù)動(dòng)態(tài)鍵合可防止原子平面的解理，從而維持較大的塑性變形。重要的是，碲摻雜單晶 Mg₃Bi₂在室溫下沿ab平面顯示出約55 微瓦每厘米每開爾文平方的功率因數(shù)和約 0.65 的品質(zhì)因數(shù)，其性能優(yōu)于現(xiàn)有的延展性熱電材料。

技術(shù)方案：

1、證明了Mg₃Bi₂單晶的塑性變形能力

作者證實(shí)了Mg₃Bi₂單晶室溫下塑性變形能力強(qiáng)，拉伸應(yīng)變達(dá)100%，優(yōu)于傳統(tǒng)熱電材料，具有應(yīng)用潛力。

2、探究了Mg₃Bi₂塑性變形的微觀機(jī)制    

作者通過實(shí)驗(yàn)觀察和理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)Mg₃Bi₂的塑性變形由低勢(shì)壘滑移系統(tǒng)和混合鍵合特征驅(qū)動(dòng)，表現(xiàn)出意外可塑性。

3、表征了Mg₃Bi_2?xTe_x的熱電性能

作者發(fā)現(xiàn)Mg₃Bi₂基合金室溫下熱電性能優(yōu)異，n型單晶各向異性顯著，Te摻雜可優(yōu)化性能，具有高穩(wěn)定性和拉伸應(yīng)變能力。

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：

1、發(fā)現(xiàn)了單晶Mg₃Bi₂的高塑性變形能力

作者發(fā)現(xiàn)單晶Mg₃Bi₂在室溫下沿(0001)平面（即ab平面）施加張力時(shí)，能夠達(dá)到高達(dá)100%的拉伸應(yīng)變，這個(gè)值遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)熱電材料，并且優(yōu)于許多具有類似結(jié)構(gòu)的金屬。

2、獲得了優(yōu)異的熱電性能

作者發(fā)現(xiàn)碲摻雜的單晶Mg₃Bi₂在室溫下沿ab平面展現(xiàn)出了約55微瓦每厘米每開爾文平方的功率因數(shù)和約0.65的品質(zhì)因數(shù)，這些性能指標(biāo)優(yōu)于現(xiàn)有的延展性熱電材料，表明了Mg₃Bi₂在熱電性能上具有顯著優(yōu)勢(shì)。

技術(shù)細(xì)節(jié)

Mg₃Bi₂單晶的塑性

Mg₃Bi₂單晶在室溫下展現(xiàn)出卓越的塑性變形能力，其壓縮應(yīng)變可達(dá)50%以上，遠(yuǎn)超傳統(tǒng)熱電材料。單晶Mg₃Bi₂沿(0001)平面的拉伸應(yīng)變高達(dá)100%，顯示出與退火的Ag₂Te_0.7S_0.3相當(dāng)?shù)男阅埽揖哂懈叨鹊母飨虍愋浴Ｔ诜?0001)面方向施加張力時(shí)，其拉伸應(yīng)變顯著降低，表明解理面間的易解理特性。此外，Mg₃Bi₂單晶和多晶均表現(xiàn)出良好的可變形性，如折疊、扭曲或彎曲，以及在三點(diǎn)彎曲試驗(yàn)中展現(xiàn)的局部塑性變形。這些特性使得Mg₃Bi₂在熱電材料領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。    

圖  Mg₃Bi₂的塑性變形能力

可塑性的微觀機(jī)制

在研究Mg₃Bi₂塑性變形的微觀機(jī)制中，作者通過微觀結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)了高密度位錯(cuò)的集體滑移，使用HAADF-STEM技術(shù)進(jìn)一步識(shí)別了滑移系統(tǒng)。實(shí)驗(yàn)觀察到的刃型位錯(cuò)及其Burgers矢量表明，Mg₃Bi₂的滑移系統(tǒng)可能與六方晶格(hcp)金屬相似，包括基面、棱柱和金字塔滑移。密度泛函理論計(jì)算顯示，{1100}?1123?和{1100}?1120?滑移系統(tǒng)的滑移勢(shì)壘能較低，有利于塑性變形。電子局域化函數(shù)和積分晶體軌道漢密爾頓布居(ICOHP)分析揭示了滑移面附近的動(dòng)態(tài)鍵合，有助于防止材料斷裂。Mg₃Bi₂的混合鍵合特征，包括離子、共價(jià)和金屬相互作用，以及部分金屬鍵的存在，提高了材料在變形過程中的原子運(yùn)動(dòng)耐受性，是其具有意外可塑性的關(guān)鍵因素。    

圖  變形單晶Mg₃Bi₂的微觀結(jié)構(gòu)表征

圖  Mg₃Bi₂中的鍵合特征和滑移

Mg₃Bi_2?xTe_x的熱電性能

作者發(fā)現(xiàn)，在室溫下，Mg₃Bi₂基合金展現(xiàn)出優(yōu)異的熱電性能，特別是n型單晶Mg₃Bi₂表現(xiàn)出高度的各向異性。其電阻率和塞貝克系數(shù)在ab平面高于c平面，而熱導(dǎo)率則相反。這種各向異性歸因于材料的半金屬性質(zhì)和價(jià)帶的各向異性。BoltzTraP2計(jì)算支持了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，顯示在高電子濃度下各向異性降低。Mg₃Bi_2-xTe_x的熱電性能沿ab平面隨溫度升高而變化，Te摻雜能降低電阻率并調(diào)節(jié)塞貝克系數(shù)。Mg₃Bi₂的室溫功率因數(shù)和zT值較高，且具有出色的化學(xué)和熱穩(wěn)定性。與其它材料相比，Mg₃Bi₂和Mg₃Bi_1.998Te_0.002能承受較大的拉伸應(yīng)變，同時(shí)保持高zT和功率因數(shù)。p型Mg₃Bi₂的熱電性能低于n型，這與谷簡(jiǎn)并度的差異有關(guān)。    

圖  單晶 Mg₃Bi_2?xTe_x沿ab平面的熱電性能

展望

總之，作者發(fā)現(xiàn)單晶Mg₃Bi₂的室溫拉伸應(yīng)變?yōu)?100%。變形的Mg₃Bi₂中存在滑移帶和高密度刃位錯(cuò)，證實(shí)了位錯(cuò)滑動(dòng)是塑性變形的潛在機(jī)制。計(jì)算表明存在幾個(gè)具有低滑移勢(shì)壘能的原子平面，這表明Mg₃Bi₂中可以激活多個(gè)滑移系統(tǒng)。滑移過程中Mg-Bi的動(dòng)態(tài)鍵合持續(xù)存在，從而防止原子平面解理。此外，單晶Mg₃Bi₂基材料在室溫下的功率因數(shù)約為 55 μW cm^-1 K^-2，zT 約為 0.65，優(yōu)于最先進(jìn)的延性熱電材料。

參考文獻(xiàn)：

Zhao, P., Xue, W., Zhang, Y. et al. Plasticity in single-crystalline Mg3Bi2 thermoelectric material. Nature (2024). 

https://doi.org/10.1038/s41586-024-07621-8