研究背景
隨著自旋電子學和量子計算領域的迅猛發展，二維材料因其獨特的物理特性而引起了廣泛關注。特別是二維Ruddlesden-Popper鈣鈦礦（RPPs）因其顯著的自旋-軌道耦合和手性誘導自旋選擇性而成為重要的自旋光電材料。這些材料具有交替層的有機陽離子和無機陰離子籠，形成多個量子阱，其組成可用化學計量公式 (RNH?)?A(n?1)BnX?n+1 描述，其中 R 是體積較大的有機陽離子，A 是小型有機陽離子，B 是二價金屬陽離子，X 是鹵素，n 是每個量子阱內的無機層數。自旋-軌道耦合在二維RPPs中極大地增強，使得這些材料能夠通過圓偏振光實現自旋極化載流子的光激發。然而，這些材料的電荷到自旋轉換效率尚未明確，主要因為電流驅動的自旋極化的定量測量尚不充分。現有的研究主要依賴于圓偏振光致發光（CP-PL）和光電流實驗，雖然這些研究展示了通過CP光生成的螺旋依賴性自旋電流，但電驅動自旋電流（即電流激發的自旋極化）的量化仍然缺乏。為了解決這一挑戰，新加坡國立大學Kian Ping Loh（羅健平）教授，Hyunsoo Yang教授和香港理工大學殷駿助理教授等人在“Science”期刊上發表了題為“Two-dimensional chiral perovskites with large spin Hall angle and collinear spin Hall conductivity”的最新論文。他們探索了不同的二維RPPs，特別是對映純的手性鈣鈦礦 (R/S-MB)?(MA)?Pb?I??（?n? = 4），通過掃描光電壓顯微鏡測量其電流激發的自旋極化。這些研究表明，這些鈣鈦礦不僅展示了傳統的橫向自旋電流，還展示了非常規的垂直自旋電流。與其外消旋對照物相比，手性S/R-RPP晶體中的自旋霍爾角（θsh）和自旋壽命（τs）顯著增強，并且自旋霍爾角在S和R對映體中具有相反的符號，表明了手性從有機到無機子晶格的轉移。
科學亮點
（1）實驗首次實現了在對映純二維Ruddlesden-Popper鈣鈦礦 (R/S-MB)?(MA)?Pb?I?? (?n? = 4) 中電驅動的電荷到自旋轉換。這一成果揭示了該材料在自旋光電應用中的潛力，尤其是其在不同自旋極化配置下的性能表現。（2）實驗通過掃描光電壓顯微鏡測量，獲得了以下關鍵結果：
- 在二維手性鈣鈦礦中，自旋霍爾角（θsh）達到了 5%，自旋壽命約為 75 皮秒。這些值顯著高于其外消旋對照物以及較低?n? 同類物。
- 該材料展示了傳統（垂直）和非常規（共線）自旋極化配置的電荷到自旋轉換，分別對應平面內和垂直自旋極化的自旋霍爾電導率（SHC）分量。
- 實驗發現手性對映體S和R的θsh具有相反的符號，證明了手性從有機到無機子晶格的轉移。
- 與大多數純Rashba半導體不同，實驗和密度泛函理論（DFT）計算揭示了晶體中存在顯著的垂直自旋極化，這歸因于手性誘導的體對稱性破缺。
圖文解讀
總結展望
總之，研究表明手性在決定自旋-軌道（SO）耦合的強度和方向上發揮了至關重要的作用。手性從有機子晶格轉移到無機子晶格，降低了晶體的體對稱性，并在相對論性哈密頓量中引入了結合的Rashba-Dresselhaus SO項。作者觀察到SO耦合中的體平面各向異性和不尋常的自旋依賴輸運特性，例如具有垂直自旋極化的非常規自旋霍爾效應（SHE）。通過手性轉移理解和利用這些手性晶體中的SHE，對于開發新的電子和自旋電子器件具有重要意義。作者展示了在混合對映純鈣鈦礦系統中實現的電流驅動的非平衡自旋檢測。在測試的不同混合鈣鈦礦系統中，作者發現具有手性和高?n?值（維度）的準二維鈣鈦礦表現出了最大的自旋霍爾角，并且在報告的無機拓撲絕緣體中具有競爭力。從?n? = 1 到?n? = 4 的RPP中，自旋信號隨著同類物的增加而增加，這種增加與它們的較高電導率和SO場強度相關。θsh的符號隨著在對映純鈣鈦礦中使用的有機陽離子的手性變化而改變，這證明了通過有機-無機層間耦合傳遞的手性調節了無機晶格中的自旋紋理。手性自由度結合大的自旋霍爾角，證實了手性鈣鈦礦為未來自旋電子設備中的自旋操控提供了有前途的途徑。通過探索混合鈣鈦礦中晶體手性、SO耦合和自旋輸運之間的復雜相互作用，作者可以揭示操控和控制自旋的新方法。Ibrahim Abdelwahab et al. ,Two-dimensional chiral perovskites with large spin Hall angle and collinear spin Hall conductivity.Science385,311-317(2024).DOI:10.1126/science.adq0967
