1.Nature Photonics：超高清雙層轉印高效印刷量子點發光二極管下一代電子設備對于具有可變形形狀因子的高效和高清顯示器的需求十分關鍵，盡管量子點（QD）具有獨特的優勢，包括高光致發光量子產率、寬色范圍和高色純度，但開發用于高清像素和高效QD發光二極管（QLED）的QD圖案化工藝仍處于早期階段。近日，來自蔚山國立科學技術研究所（UNIST）的Moon Kee Choi，Jiwoong Yang和首爾國立大學的Taeghwan Hyeon等人通過QD/ZnO薄膜的超高清雙層轉印來展示高效的QLED。1) 該研究發現，粘彈性印章的表面工程實現了雙層轉印，可以創建每英寸2565像素的RGB像素化圖案和每英寸20526像素的單色QD圖案，且通過雙層轉移印刷將量子點和ZnO納米粒子緊密堆積，大大減少了漏電流，將器件的外部量子效率提高到23.3%；2) 該研究還展示了通過這一技術制造的高效可穿戴QLED，這項研究為通過轉印技術開發高效、全彩QD顯示器奠定了基礎，展示了下一代顯示技術的巨大前景。 Yoo, J., Lee, K., Yang, U.J. et al. Highly efficient printed quantum dot light-emitting diodes through ultrahigh-definition double-layer transfer printing. Nat. Photon. (2024).10.1038/s41566-024-01496-xhttps://doi.org/10.1038/s41566-024-01496-x 全球塑料廢品最主要的是聚乙烯、聚丙烯等聚烯烴，但是聚烯烴材料的反應活性非常弱。熱解處理能夠進行大規模處理混合、含雜質的塑料廢品，將這些塑料廢品轉化為工業石油化學品。MOF材料雖然在異相催化領域非常廣泛，但是由于MOF材料的熱穩定性較差，而且聚烯烴無法進入MOF的孔結構內部，使得人們一直忽略MOF對于聚烯烴解聚催化反應。 有鑒于此，新加坡科技研究局（A*STAR）Jason Yuan Chong Lim、葉恩毅等發現含有不飽和Zr節點的UiO-66 MOF是非常有效的聚烯烴熱解催化劑。1）含有缺陷的UiO-66 MOF在催化聚烯烴分解的反應中能夠產生更高的液態/氣態烷烴，而且固態殘留廢品的數量減少了一半。2）聚烯烴的分解反應在Lewis酸性Zr節點進行，分解反應沒有貴金屬參與，反應生成的產物是脂肪族烴類，這種產物與分子篩催化生成富含芳烴的烴類產物分布不同。這項研究首次明確的表征說明聚烯烴能夠進入UiO-66 MOF的孔道內部，因此能夠在Zr-oxo位點進行切斷C-C化學鍵。這項研究說明MOF催化劑材料是具有前景的塑料解聚異相催化劑，而且催化活性與傳統催化劑不同。Jerry Zhi Xiong Heng, Tristan Tsai Yuan Tan, Xin Li, Wei Wei Loh, Yuting Chen, Zhenxiang Xing, Zhiyan Lim, Jennet Li Ying Ong, Katherine Shiyun Lin, Yusuke Nishiyama, Takefumi Yoshida, Lili Zhang, Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa, Xian Jun Loh, Enyi Ye, Jason Yuan Chong Lim, Pyrolytic Depolymerization of Polyolefins Catalyzed by Zirconium-based UiO-66 Metal-Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202408718https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024087183.Nature Commun：Pd/Al2O3-x通過缺陷設計改善催化甲烷氧化性能Pd活性位點的大小和空間分布變化導致高溫催化反應過程催化劑發生不可逆的失活。有鑒于此，烏得勒支大學Bert M. Weckhuysen、Matteo Monai等報道發現含有缺陷的氧化鋁（Al2O3-x）作為催化劑載體修飾Pd原子，能夠阻礙Pd簇在甲烷催化氧化反應過程中生長。1）通過原位光譜表征和DFT理論計算展示了Pd催化活性物種的變化過程，揭示了Pd單原子、Pd簇、Pd納米粒子在甲烷催化氧化反應中起到的獨特作用。在各種Pd物種，簇催化活性位點具有較高的分散性、更高比例的Pd2+含量，更好的避免碳酸鹽、碳酸氫鹽、水分子導致中毒，因此Pd簇具有最好的催化活性。 2）在氧化/還原反應條件改變進行催化劑老化測試過程，發現Pd/Al2O3-x催化劑催化劑物種與Al2O3-x具有較強的載體相互作用，因此Pd/Al2O3-x催化劑比Pd/Al2O3表現更好的穩定性。這項研究說明非還原載體的缺陷工程能夠穩定催化活性位點的結構，這能夠應用于許多包括氫氧化反應在內的工業催化反應過程。 Yu, X., Genz, N.S., Mendes, R.G. et al. Anchoring PdOx clusters on defective alumina for improved catalytic methane oxidation. Nat Commun 15, 6494 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-50216-0 https://www.nature.com/articles/s41467-024-50216-04.Nature Commun：雙軸應力MoSe2堿性電解水堿性電催化制氫反應的Volmer步驟動力學非常緩慢，這導致電催化制氫反應需要耗費大量能量。解決這個問題需要控制水分子的吸附和解離。有鑒于此，南洋理工大學范紅金、海南大學劉一蒲等報道雙軸應力MoSe2三維納米殼催化劑，在堿性體系進行電解水制氫反應達到10 mA cm-2電流密度的過電勢僅為58.2 mV，而且在構成膜電解槽中能夠在1 A cm-2電流密度進行長期穩定。1）和平面結構或者不含應力的MoSe2相比，這種雙軸應力MoSe2納米殼能夠穩定的吸附OH，通過較強的氫鍵作用，將水分子吸附的結構從O-朝下變為O-平面吸附結構。水分子解離更容易在3配位Mo位點發生，氫吸附更容易在4配位Mo位點發生，從而在熱力學上有利于產氫反應。2）這項工作有助于深入理解應力作用對水分子解離作用的影響，有助于發展納米結構電催化劑，加快多電子反應的決速步動力學。 Zhang, T., Ye, Q., Han, Z. et al. Biaxial strain induced OH engineer for accelerating alkaline hydrogen evolution. Nat Commun 15, 6508 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-50942-5https://www.nature.com/articles/s41467-024-50942-55.Nature Commun：采用水凝膠注入晶格的抗沖擊超級電容器由于在惡劣條件下應用的要求越來越高，儲能設備的安全性變得越來越重要。需要在不影響功能的情況下增強穩健性的有效方法。近日，新加坡國立大學Jun Ding等人介紹了一種抗沖擊、即用型超級電容器，它由自修復水凝膠電解質注入晶格電極構成。 1）三維打印的碳涂層碳氧化硅集電器提供機械保護，壓縮應力、楊氏模量和能量吸收分別高達 70.61 MPa、2.75 GPa 和 92.15 kJ/m3。2）商業上可行的聚苯胺和自修復聚乙烯醇水凝膠被用作活性涂層和電解質。I 型包裹封裝結構的超級電容器電極在 3 mA/cm3 時表現出 585.51 mF/cm3 的靜態比電容，在 0.5 mW/cm3 的功率密度下的能量密度為 97.63 μWh/cm3。它在極端條件下仍能保持運行完整性，包括能量為 0.3 J/cm3 的撞擊后、0 至 18.83 MPa 的動態負載以及電解質損壞后的自我修復，展示了其在極端環境中應用的潛力。Zhou, S., Zhao, Y., Zhang, K. et al. Impact-resistant supercapacitor by hydrogel-infused lattice. Nat Commun 15, 6481 (2024). DOI：10.1038/s41467-024-50707-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-50707-06.JACS：原位Raman光譜表征陰離子交換膜電解槽的聚合物分解產物美國東北大學Sanjeev Mukerjee等基于實用氫氧根離子導電聚合物和零間隙膜構筑的陰離子交換膜電解槽器件，研究非鉑族金屬催化劑的性能衰減機理。1）設計了獨特的測試表征平臺，從而能夠在恒電位作用下表征Raman光譜。表征Raman光譜的結果得到了碳酸鹽電解質在較高的氧化電位分解的產物。作者通過獨特的設計以及制備方法構筑3D打印流動相電解槽，從而能夠進行電極表面或者電解液體相進行空間分辨的Raman光譜表征。2）在以往的研究中，人們提出氫氧化物導電離子聚合物以及膜材料分解來自多個步驟的自由基反應，由于這些自由基反應過程導致聚芳烴骨架斷裂。作者通過Raman光譜表征發現羧酸和芳基官能團的信號，而且這些信號來自骨架溶解并且擴散到體相電解液的物質。 Derrick S. Maxwell, Ian Kendrick, and Sanjeev Mukerjee*, Operando Raman Spectroscopy Reveals Degradation Byproducts from Ionomer Oxidation in Anion Exchange Membrane Water Electrolyzers, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c05721https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c057217.Adv Mater：P，S共配位單原子Co用于Li-S電池單原子催化劑在Li-S電池中關于緩解多硫化物穿梭效應和緩慢氧化還原反應動力學的相關研究變得越來越多，但是人們對于單原子配位結構和Li-S電池性能之間的結構-活性關系仍并不清楚。有鑒于此，武漢理工大學麥立強教授、許絮副教授等報道設計P、S不對稱共配位單原子（CoSA-N3PS），起到增強Co中心原子催化活性的能力，而且促進Co原子和S原子之間的d-p軌道雜化，因此限制多硫化物并且加快硫的雙方向氧化還原。 1）使用不對稱配位單原子位點構筑Li-S電池，在5C倍率循環2000圈的過程中，平均性能衰減的速率僅為0.027 %。CoSA-N3PS催化劑具有由于的催化活性，因此能夠在高達10C倍率表現優異的性能（619 mAh g-1）。組裝的電池包在0.2 C倍率進行100圈循環后的放電容量仍達到660 mAh g-1。在6 mg cm-2的較高硫負載時，仍能夠提供4.4 mAh g-2的容量。2）這項工作展示了調節SACs單原子催化劑的配位環境對于高性能Li-S電池的重要性。Chenxu Dong, Changning Ma, Cheng Zhou, Yongkun Yu, Jiajing Wang, Kesong Yu, Chunli Shen, Jiapei Gu, Kaijian Yan, Aqian Zheng, Minjian Gong, Xu Xu, Liqiang Mai, Engineering d-p Orbital Hybridization with P, S Co-Coordination Asymmetric Configuration of Single Atoms Toward High-Rate and Long-Cycling Lithium–Sulfur Battery, Adv. Mater. 2024 DOI: 10.1002/adma.202407070https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024070708.Joule：通過斷層掃描引導系統設計來提高二氧化碳還原的可擴展性和穩定性電催化二氧化碳還原提供了一種生產增值多碳產品和減少二氧化碳排放的方法，然而，用于C2+產品合成的CO2電解槽穩定性尚未超過200小時，遠低于產生CO和H2的電解槽。目前的氣體擴散電極（GDE）充滿了鹽沉淀物和電解質，這限制了催化劑在30小時后的二氧化碳可用性。近日，多倫多大學David Sinton、紐倫堡亥姆霍茲可再生能源研究所Simon Thiele等人通過斷層掃描引導系統設計來提高二氧化碳還原的可擴展性和穩定性。1) 作者開發了一種耐溢流的GDE架構，并在400小時內保持穩定的性能。使用聚焦離子束掃描電子顯微鏡、微型計算機斷層掃描和專用陣列斷層掃描技術的組合，作者確定增強的穩定性是由于微孔層中保持疏水性的聚四氟乙烯滲透網絡。2) 作者在800平方厘米的電池和8000平方厘米的堆疊中擴展了這種方法，并實現了>108 C的轉移，這是目前最大的二氧化碳電解演示。 Colin P. O’Brien et.al Scalability and stability in CO2 reduction via tomography-guided system design Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.07.004https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.07.004
