研究背景
全鈣鈦礦疊層太陽能電池是光伏領域的一個重要研究方向，因其光電轉換效率（PCE）的迅速提升和超越單結太陽能電池詳細平衡極限的潛力成為了研究熱點。然而，盡管近年來取得了顯著進展，全鈣鈦礦疊層電池在性能和穩定性方面仍面臨非輻射復合的問題，尤其是在混合錫-鉛（Sn–Pb）低帶隙層中，非輻射復合及其隨時間的逐步惡化顯著限制了器件的性能和穩定性。有鑒于此，加拿大多倫多大學/美國西北大學化學系Edward H. Sargent院士/陳斌助理教授、美國托萊多大學鄢炎發教授團隊合作在“Nature Energy”期刊上發表了題為“Diamine chelates for increased stability in mixed Sn–Pb and all-perovskite tandem solar cells”的最新論文。研究人員發現混合Sn–Pb鈣鈦礦薄膜存在成分梯度，表面Sn過多會加劇氧化并增加復合速率。為解決這一問題，科學家們提出了利用二胺螯合Sn原子的方法，將其從薄膜表面去除，以實現更平衡的Sn:Pb化學計量比，從而增強薄膜表面的抗氧化能力。此過程將表面不穩定的Sn基材料原位轉化為穩定的高電阻的二胺螯合物阻擋層，降低了Sn基薄膜與空氣以及C60層的接觸面積，有效避免了氧化并減少了界面復合。通過進一步優化螯合物的空間分布，研究團隊成功地在混合Sn–Pb鈣鈦礦太陽能電池中實現了28.8%的PCE，并顯著提高了器件的工作穩定性。
研究亮點
1. 實驗首次發現與處理Sn–Pb混合鈣鈦礦薄膜表面成分梯度問題，確定了表面錫過量導致的氧化加劇和復合速率增加現象。2. 實驗通過使用二胺螯合處理，去除了薄膜表面的錫原子，實現了更平衡的Sn:Pb化學計量比，顯著提高了薄膜的抗氧化能力。通過使用二胺將表面不穩定的Sn基材料原位轉化為穩定的二胺螯合物高電阻層，實現了類似于PERC硅電池所使用的selective contact。進一步，通過二胺的空間位阻調控，利用1,2-二氨基丙烷改善了阻擋層的均勻性，從而實現了更均勻的分布和鈍化效果。3. 最終結果表明，處理后的鈣鈦礦疊層太陽能電池的光電轉換效率達到了28.8%。在一太陽光模擬照明下，封裝后的疊層電池在最大功率點操作1000小時后，仍能保持初始效率的90%。
圖文解讀
總結展望
本文揭示了混合Sn-Pb鈣鈦礦薄膜中存在的成分梯度對電池性能和穩定性的影響，特別是表面錫含量的過多導致了氧化加劇和復合速率增加這一關鍵問題。通過引入二胺來優先螯合錫原子，有效地減少了表面錫的含量，改善了Sn:Pb的化學計量比，從而提高了薄膜的抗氧化能力。這種方法不僅形成了高電阻二胺螯合物的selective contact，有效鈍化了缺陷，減少了界面復合，還通過使用1,2-二氨基丙烷進一步提升了鈍化層的均勻性，顯著提高了電池的光電轉換效率。研究結果表明，通過合理的化學處理和材料工程，可以大幅提升鈣鈦礦疊層太陽能電池的性能和長期穩定性，為未來太陽能電池的商業化應用提供了新的技術路徑和理論支持。Li, C., Chen, L., Jiang, F. et al. Diamine chelates for increased stability in mixed Sn–Pb and all-perovskite tandem solar cells. Nat Energy (2024).https://doi.org/10.1038/s41560-024-01613-8
作者簡介
第一作者李崇文于美國托萊多大學獲物理學博士，導師為鄢炎發教授。目前在美國西北大學化學系從事博士后研究工作，合作導師為Edward Sargent教授，擔任課題組鈣鈦礦/Si多結電池組長。研究興趣為半導體界面物理。研究內容涉及新型半導體材料以及多結器件在光伏和光電催化等領域的應用。曾于高水平期刊發表學術論文。獲國家高層次人才計劃青年項目資助，擬入職東南大學電子科學與工程學院擔任青年首席教授。歡迎有志于從事薄膜光伏，光催化以及光電探測等方向的青年才俊聯系咨詢博士以及博后事宜，待遇豐厚，一起快樂科研，共同沖擊高水平文章。有意者請聯系郵箱li.chongwen@outlook.com。諶磊，2023年博士畢業于美國托萊多大學 （導師：鄢炎發教授），目前擔任美國國家可再生能源實驗室（NREL）博士后研究員，主要從事全鈣鈦礦疊層電池以及大面積模組研究。博士期間以第一/共一作者在Nat. Energy, Adv. Energy Mater, Adv. Sci, ACS Energy Lett. 等期刊發表學術論文。 蔣方圓，博士畢業于華中科技大學，曾擔任WILEY旗下Advanced系列期刊編輯?，F在華盛頓大學擔任博士后研究員， 主導多項美國能源部和海軍研究辦公室的科研項目。代表工作為：(i) 制備了全世界首個雙電極鈣鈦礦疊層電池; (ii)溶液法合成了穩定的二維銻基鈣鈦礦薄膜并取得了該類型電池的最高效率；(iii)為鈣鈦礦單節和疊層電池研究提供了關鍵的表征技術，助力合作者取得了創紀錄的高效率和穩定性。主要研究興趣包括新型光電池材料和器件，原位光譜/顯微鏡技術，以及自動化/人工智能技術。長期擔任WILEY, Springer, RSC, ACS 旗下諸多期刊的審稿人。共同第一作者宋肇寧目前在美國托萊多大學物理與天文系擔任助理教授并在萊特光伏創新和商業化中心從事薄膜太陽能電池，光電探測器，光電催化制氫，新型半導體器件，和材料物理等方向科研工作。課題組長期招收物理和材料學方向的博士生和博后。有意者請聯系郵箱：zhaoning.song@utoledo.edu。
Edward H. Sargent，美國西北大學/多倫多大學教授，加拿大皇家科學院院士、加拿大工程院院士，加拿大納米技術領域的首席科學家。主要從事發光和能量轉換器件、生物傳感以及能源催化劑制備相關的研究工作。鄢教授是美國托萊多大學終身教授，同時也是橡樹嶺國家實驗室和NREL客座科學家。他于1983-1993年在武漢大學獲得本科、碩士和博士學位。在20余年的研究中，鄢博士獲得一系列國家和國際獎項包括2001年獲得美國能源部的青年科技者獎，2007年獲得美國可再生能源實驗室杰出研究的主任獎，2011年獲得被譽為科技界的奧斯卡的“ 研究與發展100”獎，同年推選為美國物理學會會士。鄢博士目前已經發表270余篇國際期刊文章，被邀請撰寫6篇綜述文章，近期被邀請作大會邀請報告20余次。當前研究課題主要包括：太陽能利用相關的材料、器件結構和應用（光伏、燃料電池、可充電式蓄電池、超級電容器等），理論計算設計能源材料，先進電子顯微鏡技術于能源領域應用等。
