1.南京大學Nature Commun：N,N′雙齒配體MOF修飾Pd用于Heck催化MOF具有可調控的多孔結構、豐富的結構和較多暴露位點，因此被認為是優異的催化劑載體，MOF材料有望提高催化位點的壽命，因此可能具有更廣闊的發展前景。有鑒于此，南京大學魯藝教授等報道合成一種多功能的氨基-吡啶苯甲酸配體APBA（amino-pyridine benzoic acid），使用這種配體替換MOF-808的原本配體構筑的MOF-APBA能夠用于擔載單個位點Pd原子，Pd@MOF-APBA。1）Pd@MOF-APBA催化劑具有優異的性能和穩定性，TON達到95000，在催化Heck反應中金屬的殘留僅為4.8 ppm。2）催化劑在多次循環后沒有明顯的性能損失。催化劑的優異性能來自于N,N′-雙齒配體的獨特電子結構和幾何結構作為螯合Pd離子的配體，能夠延緩催化劑失活，避免催化活性物質的浸出或團聚。 Xu, XL., Wang, NN., Zou, YH. et al. N, N’-bidentate ligand anchored palladium catalysts on MOFs for efficient Heck reaction. Nat Commun 15, 7273 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51552-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-51552-x2.揚州大學Nature Commun：FeNi雙金屬氫氧化物MOF實現工業級堿性OER OER反應在能源轉化和存儲領域扮演重要的作用，因此開發價格便宜并且具有工業級催化活性和耐久度的OER催化劑非常重要，同時面臨非常大的挑戰。有鑒于此，揚州大學許小勇教授等報道開發了高效耐久的FeNi氫氧化物MOF納米片催化劑，在工業電流密度進行堿性電催化OER表現競爭力。 1）優異的催化活性來自三個方面。首先，二維多孔納米片具有最大的比表面積，從而有助于傳質/電子傳輸，適用于大電流密度的催化反應；其次，原位形成FeNi氫氧化物結構作為本征活性較高的雙金屬協同催化位點；第三點，羧基配體能夠緩解催化劑中的金屬氧化，有助于強極化反應環境中免于過氧化導致催化劑溶解。2）催化劑僅需280 mV達到1 A cm-2電流密度，穩定時間超過1000 h。使用這種催化劑構筑的堿性電解槽達到更好的經濟效益。
Chen, Y., Li, Q., Lin, Y. et al. Boosting oxygen evolution reaction by FeNi hydroxide-organic framework electrocatalyst toward alkaline water electrolyzer. Nat Commun 15, 7278 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-51521-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-51521-43.Angew：親水性 MXene 片中質子驅動的納米受限水的動態行為納米級限制下的液態水因其在理解許多科學領域的各種現象中的關鍵作用而受到廣泛關注。MXenes 是研究親水環境中納米限制水動態行為的理想范例。結合深度神經網絡和主動學習方案，吉林大學孟醒,杜菲, 加州大學河濱分校Jianzhong Wu等人在這里使用分子動力學模擬闡明了限制在 V2CTx 片之間的水分子的質子驅動動力學。 1）首先，研究人員發現 Eigen 和 Zundel 陽離子可以通過調整水分子的方向來抑制水誘導的氧化，從而提出了一種通用的抗氧化策略。2）研究人員還在室溫下發現了具有異常鍵合規則的六邊形冰相，而不是像其他研究報告的那樣僅在超低溫下，并進一步捕捉了質子誘導的水相變。這突出了質子在維持水的穩定晶相和相變中的重要性。3）研究人員詳細討論了不同水結構和水擴散率隨質子濃度變化的轉變。研究結果為MXenes的實際應用提供了有用的指導，包括開發抗氧化策略、識別新型2D水相以及優化能量存儲和轉換。Pengfei Hou, et al, Proton-Driven Dynamic Behavior of Nanoconfined Water in Hydrophilic MXene Sheets, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411849 DOI: 10.1002/anie.202411849https://doi.org/10.1002/anie.2024118494.南京大學JACS：無標簽研究蛋白質單分子在納米孔的結合機理理解單分子的多價態配體與受體之間的相互作用是研究和理解生物界面的分子識別的關鍵。但是，如何實現無標簽的情況研究這種瞬態相互作用非常困難和挑戰。有鑒于此，南京大學應佚倫教授、Hui Ma等報道配體-受體-螯合的納米孔能夠保持天然狀態下，蛋白的結構柔性，并且允許蛋白質發生有利的取向，從而能夠描述多價動態相互作用。1）作者使用四個態的Markov鏈式模型，揭示了Omicron突刺蛋白（Omicron S）在不同濃度的結合路徑，研究了不同濃度下可溶性血管緊張素轉換酶2（sACE2）的結合途徑包括連續結合、共同結合。2）實時的單體動力學分析結果顯示，Omicron S的三個S1單體對sACE2產生非常強的結合親和力（-13.1±0.2 kcal/mol）。這項研究結果說明Omicron S比其他突刺蛋白（WT S和Delta S）具有更高的感染力。sACE2與Omicron S之間的結合有助于促進隨后的結合，這個現象在以往的報道中未曾發現。這項單分子研究揭示了突刺蛋白與sACE2之間的結合親和性，為藥物設計和發展診療技術提供有益幫助。
Hui Ma*, Yongyong Wang, Ya-Xue Li, Bao-Kang Xie, Zheng-Li Hu, Ru-Jia Yu, Yi-Tao Long, and Yi-Lun Ying*, Label-Free Mapping of Multivalent Binding Pathways with Ligand–Receptor-Anchored Nanopores, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c04934https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04934 調節烷基胺的堿性是藥物設計領域的一個關鍵因素。人們發現具有鄰近的酰胺、酯或酮的烷基有機胺是許多藥物化合物的特征。α-氨基羰基化合物的影響使其制備新方法的開發成為合成中的一個持續挑戰。有鑒于此，劍橋大學Matthew J. Gaunt教授等報道一種非常實用的合成方法，這種方法實現了模塊化和編輯的方式合成各種α-氨基羰基。1）該反應方法學具有較好的兼容性。反應通過溫和的方法產生氨基甲酰基自由基，具體使用路易斯酸在可見光催化的方式進行Norrish I型斷鍵分解，生成羧酰胺（carboxamide），并與原位生成的亞胺加成。2）該反應對其中的組分具有非常好的兼容，能夠利用多種多樣的有機胺和羰基化合物原料，通過二維陣列合成的方式進行合成，并且得到一系列α-氨基酰胺分子的庫。
Jianzhong Liu, Matthew J. Gaunt, Versatile, Modular, and General Strategy for the Synthesis of α-Amino Carbonyls, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c09434https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c094346.AEM：超快鈉存儲多孔TiO2基底上鉍原子團簇的可控合成鉍（Bi）因其高電子/離子電導率、合適的反應電位和理論容量（386 mAh g?1）而引起了人們對鈉儲存的廣泛關注。然而，鉍電極具有相對較高的體積膨脹比，這限制了它們的高容量并影響了電池的循環性能。在此，山東大學熊勝林、濟南大學周偉家等人通過與Bi4Ti3O12（TiO2/BiAC）的原位分離，可控地制備了錨定在多孔TiO2基底上的高分散Bi原子簇。 1)高分散的鉍團簇可以充當“離子海綿”，在不引起過度應力的情況下容納更多的Na+。此外，它有助于NaPF6的分解，從而形成富含無機成分的耐用固體電解質界面（SEI）層。2) TiO2/BiAC在循環穩定性（1A g?1下的1000次循環后為346 mAh g?1）和倍率性能（231 mAh g–1@100 A g?1）方面表現出優異的鈉儲存性能。此外，軟包電池在200次循環后具有1.2Ah的比容量。
Man Huang et.al Controlled Synthesis of Bismuth Atomic Clusters on Porous TiO2 Nanobiscuit with Ultrafast Sodium Storage Adv. Energy Mater. 2024 DOI: 10.1002/aenm.202402780https://doi.org/10.1002/aenm.2024027807.大連化物所ACS Catal：理論計算研究電化學合成甘氨酸甘氨酸（glycine）等氨基酸是生命和醫藥領域的關鍵物質，傳統合成氨基酸的方法通常存在局限性，目前電化學合成甘氨酸方法變得流行。但是由于電化學合成的機理和反應網絡通常是非常復雜的，而且能夠生成許多不同產物。有鑒于此，中國科學院大連化學物理研究所肖建平研究員、Jun Long等報道通過DFT計算模擬研究硝酸鹽和草酸電化學合成甘氨酸的反應機理。1）基于全局能量優化建立了活性變化規律，發現Cu載體修飾Hg位點具有最好的甘氨酸催化活性。通過NH2*和乙醛酸（glyoxylic acid）之間偶聯反應生成甘氨酸的C-N化學鍵。該反應過程與肟的形成或還原無關。2）作者通過電場控制實現恒定過電勢，并且使用微動力學模型，驗證反應機理。理論計算的結果能夠與實驗結果非常好的符合，驗證說明甘氨酸的制備對過電勢非常敏感。這項研究為電化學合成甘氨酸以及改善的方法提供幫助，以及開發不含Hg的替代性催化劑。
Jan Paul Menzel, Wan Jae Dong, Elijah Gruszecki, Ke R. Yang, Zetian Mi, and Victor S. Batista*, Computational Insights for Electrocatalytic Synthesis of Glycine, ACS Catal. 2024, 14, 13381–13389DOI: 10.1021/acscatal.4c04263https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c04263全球變暖和能源危機推動了可再生能源及其能源載體的發展。綠氫是最有前景的可再生能源載體，將是未來能源轉換和儲存系統的基礎。固體氧化物電解槽（SOEC）是一種極具應用前景的綠氫生產技術，具有高電效率、不使用貴金屬催化劑和可逆操作的特點。近日，丹麥技術大學Chen Ming等人總結了SOEC的最新進展，涵蓋了從電池到電池堆再到系統各個層面的發展。1) 作者討論了電池/堆疊組件、裝置、先進的電極材料/制造和新的表征方法。作者對每種電池/電池堆裝置的電化學和耐久性能進行了綜述，并重點介紹了降解機制和相關的緩解策略。作者概述了SOEC系統與可再生能源和下游用戶的集成，顯示了靈活性、魯棒性、可擴展性、可行性和能源效率。2) 成本和耐用性的挑戰有望通過材料、制造、生產、集成和運營的創新研究來克服。總之，該綜述確定了SOEC商業化的瓶頸，并展望了未來凈零碳排放的綠氫發展方向。
Hua Liu et.al High Temperature Solid Oxide Electrolysis for Green Hydrogen Production Chem. Rev. 2024DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00795https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.3c00795
