研究背景
隨著二維材料研究的深入，研究人員逐漸關(guān)注到五角形結(jié)構(gòu)作為一種重要的二維材料形式。傳統(tǒng)上，大多數(shù)二維材料的基本結(jié)構(gòu)單元為六邊形，這種六邊形結(jié)構(gòu)的材料如石墨烯和過渡金屬二硫化物（TMDCs）已經(jīng)得到了廣泛的研究，并在電子學(xué)、光電學(xué)和熱電學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。然而，五角形結(jié)構(gòu)作為另一種具有潛力的二維材料形式，近年來引起了科學(xué)界的廣泛關(guān)注。五角形結(jié)構(gòu)的二維材料具有獨特的性質(zhì)和應(yīng)用潛力。由于正五角形無法平鋪整個平面，五角形二維材料通常形成褶皺的層狀結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)不僅具有低晶體對稱性，還引入了顯著的面內(nèi)各向異性和低熱導(dǎo)率。這些特性使得五角形二維材料成為未來各向異性電子學(xué)和熱電學(xué)的有前景材料。此外，五角形材料的褶皺結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了鍵長和角度的重整化，使其厚度減少，柔性增加，這對柔性設(shè)備和可穿戴電子產(chǎn)品具有重要意義。然而，盡管理論上預(yù)測了大量的五角形二維材料，實際中存在許多問題：許多五角形材料處于亞穩(wěn)態(tài)，導(dǎo)致其直接合成和穩(wěn)定性較差，從而限制了它們的實際應(yīng)用和研究。為了解決這些問題，科學(xué)家們在合成和穩(wěn)定五角形二維材料方面做出了許多努力。例如，PdSe2 等材料已經(jīng)被研究，其在五角形相中表現(xiàn)出較低的能量并具有熱力學(xué)穩(wěn)定性。盡管如此，五角形材料中的亞穩(wěn)態(tài)相，如五角形 PdTe2，仍然難以合成，缺乏有效的合成方法和穩(wěn)定性措施。本研究解決了這一挑戰(zhàn)，普渡大學(xué)Dmitry Y. Zemlyanov, Yong P. Chen以及任蘇州大學(xué)FUNSOM研究院李有勇特聘教授合作在“Nature Materials”期刊上發(fā)表了題為“A metastable pentagonal 2D material synthesized by symmetry-driven epitaxy”的最新論文。他們成功合成了亞穩(wěn)態(tài)單層五角形 PdTe2。通過對稱驅(qū)動外延合成技術(shù)，作者在 Pd(100) 基板上直接合成了五角形 PdTe2，這一過程利用了基板的晶格匹配來穩(wěn)定五角形相。作者采用掃描隧道顯微鏡（STM）、低電子能量衍射（LEED）、X 射線光電子能譜（XPS）等多種表征手段，全面驗證了五角形 PdTe2 的原子結(jié)構(gòu)、層厚度和晶格振動模式。理論計算與實驗結(jié)果一致，揭示了該材料為具有 1.05 eV 間接帶隙的半導(dǎo)體。
科學(xué)亮點
1. 實驗首次實現(xiàn)了單層五角形 PdTe2 的直接合成，采用了對稱驅(qū)動的外延生長方法。通過這種方法，成功合成了亞穩(wěn)態(tài)的五角形二維材料，填補了五角形基二維材料的實驗空白。2. 實驗通過掃描隧道顯微鏡（STM）、低電子能量衍射（LEED）、X 射線光電子能譜（XPS）、高分辨率電子能量損失光譜（HREELS）和角分辨光電子能譜（ARPES）對單層五角形 PdTe2 進行了全面的結(jié)構(gòu)和光譜表征。STM 和 LEED 結(jié)果確認了五角形 PdTe2 的原子結(jié)構(gòu)及其與 Pd(100) 基板的良好晶格匹配。XPS 證實了 PdTe2 的形成以及其單層厚度。HREELS 顯示了與理論計算一致的聲子模式，證明了材料的晶格振動特性。角分辨光電子能譜結(jié)果揭示了單層五角形 PdTe2 的價帶結(jié)構(gòu)，并確認了其具有 1.05 eV 的間接帶隙，與掃描隧道光譜結(jié)果一致。 3. 理論計算和實驗結(jié)果表明，單層五角形 PdTe2 是一種具有較低熱導(dǎo)率和較高面內(nèi)各向異性的半導(dǎo)體，具有 1.05 eV 的間接帶隙。這使得其在多功能納電子學(xué)、光電學(xué)和熱電設(shè)備等應(yīng)用中具有潛在的應(yīng)用前景。
圖文解讀
圖3. 生長后的單層五角形 PdTe2 的 STM 和 LEED 測量。圖4. 在不同偏置電壓下的實驗和模擬 STM 圖像。圖5: 單層五角形 PdTe2 的能帶結(jié)構(gòu)。
總結(jié)展望
本文的研究揭示了通過對稱驅(qū)動外延合成亞穩(wěn)態(tài)單層五角形 PdTe2 的成功案例，為五角形二維材料的合成和應(yīng)用開辟了新的路徑。研究表明，盡管五角形二維材料在理論上具有廣泛的預(yù)期應(yīng)用，如高強度、量子自旋霍爾效應(yīng)和低熱導(dǎo)率等，但其實際合成和穩(wěn)定性仍然是挑戰(zhàn)。通過精準的外延生長技術(shù)，本文實現(xiàn)了單層五角形 PdTe2 的成功合成，并通過 STM、LEED、XPS 和 ARPES 等多種表征手段確認了其結(jié)構(gòu)和性能。這一突破不僅驗證了五角形二維材料的穩(wěn)定性，還證明了其在半導(dǎo)體領(lǐng)域的潛力，具有 1.05 eV 的間接帶隙，符合實際測量結(jié)果。Liu, L., Ji, Y., Bianchi, M. et al. A metastable pentagonal 2D material synthesized by symmetry-driven epitaxy. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-01987-w
