1.李玉良院士Nature Commun：石墨炔上形成有序PtMn雙金屬單原子層精確控制原子的生長對于控制原子組成和原子位置、調節電子結構，以及在原子水平理解反應機理非常重要。有鑒于此，中國科學院化學所李玉良院士、山東大學薛玉瑞教授等報道本文報道了一種在溫和條件下將單原子厚度的零價鉑和錳原子有序錨定在石墨二炔上的簡便方法。1）由于石墨炔和金屬原子之間強烈的不完全電荷轉移，能夠抑制形成金屬簇和納米粒子。石墨炔天然的結構限制效應精確實現了控制了板狀結構雙金屬的尺寸、組成和結構。實驗表征結果明確顯示了精確的控制作用。2）電化學測量表明，石墨炔的鉑錳界面活性位點使得烯烴轉化為二醇具有優異的催化活性和高選擇性（~100%）。這項工作為通過活性位點的原子工程獲得高性能納米材料奠定了基礎。
Zheng, Z., Qi, L., Luan, X. et al. Growing highly ordered Pt and Mn bimetallic single atomic layers over graphdiyne. Nat Commun 15, 7331 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51687-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-51687-x2.華東理工Nature Commun：電化學控制亞納米通道限域水分子的流動實現濕度傳感通過電壓調控限域水分子的動力學具有許多重要的應用前景。但是膜材料的功能存在許多局限，包括電壓控制的范圍，而且人們不清楚其中的動力學。有鑒于此，華東理工大學軒福貞教授、張博威研究員等報道異常的電化學門控能夠對陽離子摻雜的多層Ti3C2膜材料，并且控制限域水分子的動力學。 1）通過施加電壓能夠快速提高水分子的滲透速率，當施加的過電勢為0.9 V，達到最大的水滲透速率。隨后，在0.9 V開始滲透率開始降低。在低于0.9 V的過電勢，電場能夠影響水分子的帶電情況和極性，并且在2D通道內形成規則排列的密集水分子，從而加快水分子的滲透速率。在高于0.9 V，通過金屬陽離子的幫助，電流導致水分子團聚形成簇狀結構，限制了水分子的移動。2）基于這些電化學對限域水分子滲透的影響，發展了高性能濕度傳感器，從而能夠通過電化學控制的方式改善響應速率和恢復速率。這項工作有助于發展智能膜材料和納米流體傳感技術。
Chu, T., Zhou, Z., Tian, P. et al. Nanofluidic sensing inspired by the anomalous water dynamics in electrical angstrom-scale channels. Nat Commun 15, 7329 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51877-7https://www.nature.com/articles/s41467-024-51877-73.Angew：發展大規模多層MOF材料用于痕量H2S氣體檢測導電MOF材料(c-MOF, Conductive MOF, MOF金屬有機框架材料)具有的導電性和多孔性使得導電MOF材料是具有前景的傳感材料。但是，制備和控制導電c-MOF薄膜的形貌、厚度、取向仍然是需要克服的困難與挑戰。 有鑒于此，西安交通大學袁泓曄教授、武漢大學肖淞副教授等報道發展了創新型的模板輔助構筑MOF-on-MOF材料，Ni3(HITP)2/NUS-8，其中HITP= 2,3,6,7,10,11-六氨基三（對苯撐）（2,3,6,7,10,11-hexamino-tri(p-phenylene)），得到優異的導電性、多孔性、溶液處理性。1）通過借鑒了NUS-8的二維結構性質和能夠溶液處理的優勢，能夠實現在NUS-8納米片上進行Ni3(HITP)2自組裝，得到的Ni3(HITP)2/NUS-8實現了室溫1.55×10-3 S cm-1導電率。由于Ni3(HITP)2/NUS-8具有優異的溶液處理能力，從而能夠應用于制備大面積薄膜或者打印均勻的圖案。2）制備的Ni3(HITP)2/NUS-8材料體系具有檢測手指彎曲的功能，基于Ni3(HITP)2/NUS-8構筑氣體傳感器實現了~6 ppb的檢測限，優異的H2S選擇性。這種優異的選擇性來自于Ni3(HITP)2和NUS-8之間的耦合，以及能夠與H2S之間發生氧化還原反應。這種策略不僅打開了MOF多層材料在產生連續多功能的應用前景，這種多功能是單層材料無法達到的效果。此外，這種策略為MOF在小型裝置的大規模集成傳感器應用具有前景。
Xuanhao Wu, Xin Tian, Wanglin Zhang, Xiaoyan Peng, Siyuan Zhou, Pio John S. Buenconsejo, Yi Li, Song Xiao, Jifang Tao, Mingming Zhang, Hongye Yuan, Solution-Processable MOF-on-MOF System Constructed via Template-Assisted Growth for Ultratrace H2S Detection, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202410411https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024104114.Angew：離子液體結構調控增強Li介導NRR氮還原合成氨 Li介導的氮還原（Li-NRR, lithium-mediated nitrogen reduction reaction）反應為Haber-Bosch制氨過程提供一種新選擇。但是乙醇作為Li-NRR常用的質子載體，具有電化學不穩定的局限，導致陽極氧化或者在陰極產生副反應產物。有鑒于此，韓國科學技術院（KAIST）Byungha Shin教授、Hyungjun Kim副教授等報道將離子液體（TBPCl, 四丁基氯化磷；TBACl，四丁基氯化銨）作為有機醇質子供體的替代分子，并且研究離子液體的中心原子電負性的區別以及相鄰碳原子對催化活性的影響。1）研究結果顯示調節離子液體的中心原子能夠顯著的增強電催化性能，當離子液體的陽離子從磷替換為氨，法拉第效率提高1.45倍。2）通過改善離子液體的濃度能夠實現合成氨的產量達到最大。TBACl具有更高的合成氨產量和穩定性，合成氨的產量達到13.60 mol cm-2 s-1，法拉第效率達到39.5 %，在12 h的10 mA cm-2電流密度和10 atm壓力下連續操作過程中都穩定。這項研究揭示精確調節離子液體的結構有助于提升Li-NRR催化性能。
Sungbin Yang, Jinwoo Chu, Jihye Park, Hyungjun Kim, Byungha Shin, Enhancement of Lithium-Mediated Nitrogen Reduction by Modifying Center Atom of Tetraalkyl-Type Ionic Liquids, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202411909https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024119095.JACS：紅外熒光成像適配體策略輔助腦部腫瘤手術由于膠質瘤具有滲透性，因此膠質瘤的治療仍然具有非常大的挑戰。在手術過程中準確識別腫瘤的邊界對于成功切除腫瘤至關重要。有鑒于此，克拉斯諾亞爾斯克國立醫科大學/俄羅斯科學院克拉斯諾亞爾斯克聯邦科學中心數字控制藥物與治療學實驗室主管Anna Kichkailo、渥太華大學Maxim V. Berezovski教授等發展了一種利用手術熒光顯微鏡精確定位腫瘤細胞擴散的創新型手術過程的腫瘤可視化技術。這項技術報道了一種含有紅外標記的Glint適配體的新型造影劑（IR Glint），用于在手術中可視化人類神經膠質瘤。 1）這項研究使用流式細胞術（flow cytometry）和顯微鏡對原代細胞培養物評估IR Glint的特異性。對老鼠和兔子模型研究IR Glint的體內有效性，采用人腦膠質瘤原位異種移植和各種成像技術，包括PET/CT、體內熒光可視化、共聚焦激光掃描和手術顯微鏡。實驗驗證IR Glint在紅外成像膠質瘤術中可視化技術的前景。2）IR Glint能夠穿透血腦屏障，能夠應用于靜脈注射和表面應用，將腫瘤變得清晰可見。通過直接應用大腦的表面，減少了劑量，減輕了對患者的毒性。研究表明，紅外染料標記的適配體在腦手術中準確顯示神經膠質瘤方面的潛力。這種新型適配體輔助熒光引導手術（AptaFGS）可能應用于神經外科領域未來的發展。
Galina Zamay, Anastasia Koshmanova, Vasily Mezko, Maxim V. Berezovski*, and Anna Kichkailo*, Visualization of Brain Tumors with Infrared-Labeled Aptamers for Fluorescence-Guided Surgery, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c06716https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06716在過去的二十年，Ge化合物在化學鍵活化和催化劑領域得到顯著的進展，基于Ge設計小分子活化和催化劑能夠利用Ge類似過渡金屬的軌道結構。目前人們在越來越多的研究中發現，通過約束幾何結構的方式進行限制反應活性、雙金屬之間的軌道互補、協同反應活性等方法，能夠調節前線軌道。 有鑒于此，印度科學教育與研究所（IISER）Moumita Majumdar等通過潛在的關鍵理論，總結討論Ge催化劑的新型領域和發展機會。1）這項工作能夠將一些零散的研究發現整理形成系統的催化劑設計。從Ge參與前線軌道用于設計催化劑的角度提出催化劑設計過程面臨的挑戰性問題。2）最后，對Ge催化劑的重要發展方向進行總結和討論。作者認為這項綜述有助于促進發展具有實用性的Ge催化劑。
Nilanjana Mukherjee and Moumita Majumdar*，Diverse Functionality of Molecular Germanium: Emerging Opportunities as Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c05498https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c054987.浙江大學ACS Catal：Ir/hBN催化N2O氧化丙烷制備合成氣通過N2O作為溫和的氧化劑進行烷烴的增值轉化是具有前景而且緩解全球變暖問題并且經濟的方法，但是同時活化N2O和烷烴分子容易發生過度氧化，并且導致產物選擇性非常低。 有鑒于此，浙江大學王海強教授、吳軒浩研究員等報道從調節催化活性和選擇性的角度，設計合成了Ir/hBN催化劑，實現了載體向金屬的反向電子轉移，從而形成雙重催化活性位點，將氧化還原中心分隔開。1）通過原位近常壓NAP-XPS測試和DFT理論計算，驗證形成雙重催化活性位點，并且氧化還原中心相互分離。2）Ir/hBN催化劑在450 ℃進行丙烷（C3H8）選擇性氧化，N2O轉化率達到99.5 %，合成氣的產量達到95.9 mol CO kgcat-1 h-1和41.9 mol H2 kgcat-1 h-1。電子密度高的Ir界面位點（Irδ-）附近能夠增強N2O吸附，改善切斷N-O化學鍵，生成催化活性O*。面上的金屬態Ir0位點能夠活化C3H8，促進丙烷的脫氫和裂解。這種H*和O*中間體分離和受阻的H* /O*溢流的催化劑設計非常有效的改善生成H2產物。C3H8生成*CH2能夠移動并且與界面Ir*位點結合的O*進行反應，氧化生成CO32-，隨后釋放CO。這項研究為理解N2O釋放O原子如何改善烷烴的選擇性氧化。
Yunshuo Wu, Yuxin Sun, Xuanhao Wu*, Haiqiang Wang*, and Zhongbiao Wu, Reversed Charge Transfer Enables Dual Active Sites on Ir/hBN for Synergistic N2O Valorization and Propane Selective Oxidation, ACS Catal. 2024, 14, 13520–13530DOI: 10.1021/acscatal.4c03697https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c036978.華東理工Adv Mater：MnO2-x表面修飾Ir原子網格實現優異OER電催化由于OER催化劑的活性位點難以得到充分利用，因此導致質子交換膜電解水器件的能量效率受到限制。有鑒于此，華東理工大學楊化桂教授、劉鵬飛副教授、戴升教授等報道 在MnO2-x載體上修飾高密度Ir原子位點（≈10 atoms nm-2），從而在OER電催化反應中實現了氧覆蓋增強OER電催化。1）實驗表征結果驗證發現MnO2-x由于缺乏氧配位導致形成低價態Mn物種，而且這種低價態Mn有助于在OER反應過程中提高氧中間體覆蓋度，從而改善OER催化反應。2）通過表面Ir原子構成的網格能夠形成親電性的Ir-O(II-δ)-從而能夠快速的實現氧自由基的親核進攻。這種設計的OER電催化劑得到非常低的過電勢，在10 mA cm-2和500 mA cm-2電流密度的過電勢分別僅為166 mV和283 mV。在1.53 V，其質量活性比IrO2高380倍。由于其具有優異的OER電催化活性，性能顯著超過Ir/C催化劑，并且具有長期穩定性。
Hao Yang Lin, Qian Qian Yang, Miao Yu Lin, Hao Guan Xu, Xuan Tang, Huai Qin Fu, Haoran Wu, Minghui Zhu, Lihui Zhou, Hai Yang Yuan, Sheng Dai, Peng Fei Liu, Hua Gui Yang，Enriched Oxygen Coverage Localized within Ir Atomic Grids for Enhanced Oxygen Evolution Electrocatalysis, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202408045https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202408045
