1.Nature Materials：陽離子共振態使III-V衍生的范德華晶體成為憶阻半導體
新型二維半導體晶體具有超越其固有半導體屬性的多種物理性質，這使得它們備受關注。然而，同時利用半導體特性和憶阻特性來生產憶阻晶體管仍極具挑戰性。 近日，延世大學Wooyoung Shim、Cheolmin Park、Aloysius Soon、韓國陶瓷工程技術研究所Jong-Young Kim等人報道了一類半導體III-V衍生的范德華晶體，尤其是HxA1-xBX表現出憶阻特性。1) 作者進行了系統的高通量篩選，篩選出44個潛在的III-V化合物；在這些化合物中，作者成功合成了十種，包括氮化物、磷化物、砷化物和銻化物。這些材料表現出獨特的特性，如電化學極化和憶阻現象，同時保持了它們的半導體屬性。2) 作者利用二維晶體半導體和憶阻特性之間的協同相互作用，展示了單柵極記憶晶體管中的門可調突觸和邏輯功能。該方法指導了范德華材料的發現，這些材料具有非傳統晶體對稱性的獨特性質。Jihong Bae et.al Cation-eutaxy-enabled III–V-derived van der Waals crystals as memristive semiconductors Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01986-xhttps://doi.org/10.1038/s41563-024-01986-x2.浙江大學JACS：共價聚合物限域的分子組裝體光電催化還原CO2制備甲醇浙江大學單冰研究員等報道基于光催化有機光合成細胞器的多孔結構，設計了新型光電極，這種光電極基于單獨的大孔共軛聚合物骨架結構（MCN，macroporous conjugated polymer network），能夠將太陽能轉化為高能量電子用于CO2還原生成CH3OH。1）MCN結構的孔提供具有豐富官能團的超分子空腔，能夠控制光催化組裝體的結構，從而能夠規避傳統無機催化材料的局限。2）MCN和光催化劑通過非常強的化學連接實現界面穩定結構，使用Co催化劑，光照射MCN進行光催化反應，CO2還原為CH3OH的轉化效率達到70 %。還原CH3OH的時間達到100 h，產率僅有非常少的降低。將光電極從1 cm2擴大至100 cm2，光電流能夠穩定0.25 A，以85 %的轉化效率連續制備CH3OH，說明這種光催化體系的規模化前景和優異性能。Yanjie Fang, Yifan Gao, Yingke Wen, Xinjia He, Thomas J. Meyer, and Bing Shan*, Photoelectrocatalytic CO2 Reduction to Methanol by Molecular Self-Assemblies Confined in Covalent Polymer Networks, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c07949 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c079493.揚州大學Angew：螺旋凹面結構普魯士藍的生長機理和豐富臺階位點助力OER催化研究螺旋凹面體的形成和轉變機理對于發展和設計新型材料非常重要。有鑒于此，揚州大學龐歡教授、劉征博士等報道研究普魯士藍(Prussian Blue)晶體的螺旋凹面體結構SC-HCF (spiral-concave hexacyanoferrate)的生長過程進行動力學調控，繪制了晶體生長相圖，并且研究生長機理。1）螺旋凹形鐵的氰化物（SC-HCF）晶體具有高密度的表面臺階位點，并且具有較弱的應力-應變特點，能夠與反應物分子更好的相互作用，以及增強的反應活性。2）通過引入不同金屬的方式能夠精確調控SC-HCF的配位環境。通過XAFS表征和原位UV-Vis光譜表征，說明SC-HCF通過導向吸附-離子交換OA-IE（oriented adsorption-ion exchange）轉變為Co-HCF的機理。實驗數據和DFT理論計算的結果都說明Co-HCF具有合適的能帶結構，能夠調節局部電子結構環境，增強OER反應性能。這項工作揭示了HCF形成豐富的位點的機理，而且為發展螺旋凹面結構納米晶提供幫助和指導。 Guangxun Zhang, Yong Li, Guangyu Du, Jingqi Lu, Qiujing Wang, Ke Wu, Songtao Zhang, Han-Yi Chen, Yizhou Zhang, Huai-Guo Xue, Mohsen Shakouri, Zheng Liu, Huan Pang, Spiral-concave Prussian Blue Crystals with Rich Steps: Growth Mechanism and Coordination Regulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202414650https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024146504.武漢理工Angew綜述：電解海水制氫技術的催化劑和系統直接電催化海水分解是符合可再生能源的規模化技術，符合經濟效益的綠氫制備路徑。但是電解海水分解制綠氫面臨海水具有復雜的離子導致持久性較低的問題，使得電解海水制備綠氫面臨著工業化挑戰。 有鑒于此，武漢理工大學陽曉宇教授、田歌教授、柏林工業大學Peter Strasser等綜述報道分析電解海水分解有關持久性的機理問題。1）作者系統的分析海水電解技術的發展情況，并且驗證了陽極和陰極的挑戰，特別對如何獲得長壽命的電催化劑/電極/界面的設計理念進行討論，包括鈍化陽離子作用的層狀結構，如何選擇性OH-吸附，挑選合適的抗腐蝕離子，催化劑的保護層，在催化劑表面穩定Cl-，調節Cl-吸附，阻礙OH-與Mg2+和Ca2+結合，阻礙Mg和Ca氫氧化物的沉淀，電化學合成生長Mg的氫氧化物。此外，討論了電催化劑/電極的合成方法，以及電解槽的創新性設計。2）討論了制備清潔氫氣的電解海水技術。發現目前研究者的關注點發生了變化，尤其是對Cl-離子起到的作用，以及陰極反應和電解槽設計等問題，加快海水電解技術的商業化落地應用。Yu Liu, Yong Wang, Paolo Fornasiero, Ge Tian, Peter Strasser, Xiao-Yu Yang, Long-term Durability of Seawater Electrolysis for Hydrogen: From Catalysts to Systems, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202412087https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024120875.Nature Commun.：揭示Pt催化劑的ORR和OER催化與表面氧的關系通常半電池測試ORR催化反應與選擇的電化學掃速有關，這限制了人們對ORR機理的理解，并且難以與Pt催化劑對比。有鑒于此，丹麥技術大學Benedikt Axel Brandes教授等報道Pt催化劑的本征催化反應動力學與表面氧之間解耦。 1）研究發現表面氧的電子效應，~120 mV/dec的Tafel斜率，在900 mV的交換電流密度達到13±4 μA cm-2，活性達到7 mA/cm2。隨后，作者發現這種分析能夠用于表面重排、合金、擔載型Pt納米粒子等催化劑。通過這種方法能夠更加深入的理解半電池和全電池測試之間的差異。2）作者通過理論計算研究中間體的結合能，發現配位數高的氧原子導致表面中間體的結合能降低。最后，得出ORR和OER反應的唯象速率方程（phenomenological rate equation），發現ORR和OER反應遵循相同的反應機理。Brandes, B.A., Krishnan, Y., Buchauer, F.L. et al. Unifying the ORR and OER with surface oxygen and extracting their intrinsic activities on platinum. Nat Commun 15, 7336 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-51605-1 https://www.nature.com/articles/s41467-024-51605-16. Nature Commun.：基于LiMn?O?的熵增正極用于快充鋰金屬電池在實際應用中，快充型非水鋰基電池備受關注。鑒于此，來自武漢理工大學吳勁松、木士春等人通過引入五元低價陽離子摻雜，增加了LiMn?O?的熵值，顯著改善了其在非水鋰金屬電池中的快充性能。1) 該研究所制備的熵增LiMn1.9Cu0.02Mg0.02Fe0.02Zn0.02Ni0.02O4材料，在以1.48 A·g?1的充放電速率下測試時，實現了超過1000次循環，并且在25°C下的容量保持率約為80%。增加的熵導致摻雜陽離子無序化和晶格結構收縮，增強了鋰離子的傳輸并穩定了擴散通道；
2)通過固-固相變實現的彈性形變有效減輕了由循環引起的應力，避免了長期循環中的結構退化，提供了高性能快充鋰金屬電池的新材料設計思路。 參考文獻
Zeng, W., Xia, F., Wang, J. et al. Entropy-increased LiMn?O?-based positive electrodes for fast-charging lithium metal batteries. Nat Commun 15, 7371 (2024).10.1038/s41467-024-51168-1https://doi.org/10.1038/s41467-024-51168-17.Nature Commun.：優化的可吸入LNP制劑可通過mRNA介導的抗體療法增強對特發性肺纖維化的治療脂質納米顆粒輔助的mRNA吸入療法仍需解決剪力損傷抗性、粘液滲透、細胞內化、快速的溶酶體逃逸和靶蛋白表達等挑戰。有鑒于此，上海交通大學章雪晴教授和新澤西理工學院許曉陽教授構建了具有四步工作流程的新型“LOOP”平臺，以開發用于肺部mRNA遞送的可吸入脂質納米顆粒。1）iLNP-HP08LOOP具有較高比例的輔助脂質，酸性透析緩沖液和賦形劑輔助的霧化緩沖液，能夠在肺部表現出優異的穩定性和增強的mRNA表達。通過整合編碼IL-11單鏈片段變量(scFv)的mRNA， scFv@iLNP-HP08LOOP可以有效地將IL-11 scFv遞送到雄性小鼠的肺部，以顯著抑制纖維化。2）實驗結果表明，該制劑在抑制成纖維細胞活化和細胞外基質沉積等方面的性能優于吸入或靜脈注射的IL-11 scFv。此外，HP08LOOP系統也能夠與市售的ALC0315 LNPs相兼容。綜上所述，該研究設計的“LOOP”方法能夠為開發用于治療多種呼吸系統疾病(包括特發性肺纖維化)的吸入式mRNA納米療法提供一個新的平臺。Xin Bai. et al. Optimized inhaled LNP formulation for enhanced treatment of idiopathic pulmonary fibrosis via mRNA-mediated antibody therapy. Nature Communications. 2024https://www.nature.com/articles/s41467-024-51056-88.Chem. Soc. Rev.：用于環境可持續性和人類健康的納米等離子體生物傳感器監測環境和人類的健康狀況對于確保人類福祉、促進全球健康和實現可持續發展至關重要。生物傳感器在準確監測健康狀況、揭示環境與人類福祉之間的隱藏聯系以及了解環境因素如何引發自身免疫性疾病、神經退行性疾病和傳染病方面至關重要。近日，哈佛大學Luke P. Lee等人對用于環境可持續性和人類健康的納米等離子體生物傳感器進行了綜述研究。1) 作者概述了納米等離子體生物傳感器的使用，該傳感器可以根據不同大小和規模的目標分析物監測環境健康和人類疾病，從而為預防醫學提供了有價值的見解。2) 作者首先解釋納米等離子體生物傳感器的基本原理和機制，并研究了納米等離子體技術檢測各種生物分子、細胞外囊泡（EV）、病原體和細胞的潛力。作者還探索了可穿戴納米等離子體生物傳感器監測人類、動物、植物和生物體的生理網絡和健康連接的可能性。該綜述將指導下一代納米等離子體生物傳感器的設計，以推進人類、環境和地球的可持續全球醫療保健。
Wenpeng Liu et.al Nanoplasmonic biosensors for environmental sustainability and human health Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00941F
