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魔角石墨烯,再登Nature!
納米技術 納米人 2024-09-04
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第一作者:Tian Xie
通訊作者:金辰皓教授
通訊作者單位:加州大學
            
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金辰皓教授,2012年本科畢業于北京大學物理學院,2017年在加州大學伯克利分校獲得博士學位,2018到2020年在康奈爾大學任卡佛里研究員(Kavli fellow)。2021年開始在UCSB物理系任助理教授。2024年獲得斯隆研究獎。研究方向屬于凝聚態物理,包括二維材料、莫爾超晶格、自旋系統、強相關材料、拓撲系統,以及這些領域的交叉研究。    
https://www.physics.ucsb.edu/people/chenhao-jin
                        
目前人們在魔角雙層石墨烯(MATBG)中發現豐富的多體關聯相,這些相既有經典特點也有奇異的特點。但是人們對于這些態之間的關系并不清楚,對于其中的物理學仍缺乏深入理解。

有鑒于此,加州大學金辰皓教授等報道將激子檢測和光學泵浦光譜結合的方法研究MATBG體系的同位自旋序(isospin order,其中isospin是指同位旋:isotopic spin的縮寫),對WSe2載體上的MATBG在穿過整個平臺的過程中的自旋序變化情況進行表征,分辨率達到亞皮秒(sub-picosecond)。

觀測發現,在比較寬的填充范圍內(ν?=?2以及ν?=??3 ~?2之間)的自旋序基本上不變,自旋序的壽命達到300 ps,這與非??斓碾娮訙囟壤鋮s的速率不同(10 ps)。自旋序的這種非熱力學行為說明同自旋自由度存在異常的長壽命模式。

這個發現是理論并沒有預料到的現象,這說明MATBG中有可能存在一種集體形式的長程自旋傳播模式,以及強烈的同位自旋波動以及記憶效應,這些效應有可能與谷間相干態(IVC,intervalley coherent)或者理論上的非公度Kekulé螺旋序(incommensurate Kekulé spiral ground state)有關。此外,展示了在非平衡態控制同自旋序,這種控制以往在整數填充態中存在。作者通過快速的控制,使得能夠快速的偏離整數填充態用于操作。
            

同位自旋序的非平衡動力學

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圖1. 檢測MATBG的等位自旋序以及動力學的方法
            
作者開發了一種新型光學泵浦測試(optical pump–probe)技術用于研究MATBG的同自旋序的超快動力學過程,并且能夠集體性的同位自旋的阻尼運動(damping)。裝置的搭建過程將單層WSe2檢測器作為放置在MATBG相鄰的位置。石墨烯與WSe2激子之間的相互作用能夠將石墨烯的低能量同位自旋序轉變為光學頻率區間的激子響應信號

在2.5 K溫度測試D1(扭轉角度1.04°)的光反射對比光譜(reflection contrast spectrum),發現石墨烯的Dirac點位于WSe2的能帶的帶隙深處,因此電荷都注入到石墨烯,WSe2能夠維持電中性。WSe2 1s激子隨著摻雜量增加一直能夠保持完整,只是稍微紅移。但是,WSe2 2s激子具有明顯變化,因為WSe2 2s激子對于MATBG的極化以及介電環境變化非常敏感。測試發現在ν?=??4~4之間的整數填充處附近的信號具有相連的特征,這個現象讓人聯想到化學勢的測試結果,對應于對稱性破缺的等位自旋序母態。  
 
觀測發現的相連特點說明這種測試方法對于等位自旋自由度信號非常敏感,因此能夠用于通過泵浦技術研究非平衡條件的動力學。對器件D1的非平衡態反射光譜測試,選擇能量為1.55 eV激發石墨烯,從而能夠保證反射光譜的變化來自石墨烯。
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圖2. 與填充數有關的等位自旋動力學
          
在不同填充數目的情況下測試等位自旋序的變化情況。在ν?=2附近測試反射光譜隨時間的變化,測試結果顯示反射光譜信號的變化在激發后迅速增加,隨后逐漸降低,最后在系統持續到平衡態后,反射光譜變化數值完全消失。在遠離填充數ν?=2的情況,這種反射光譜衰減的速率非常快,大約40 ps后,信號完全消失。在靠近填充數ν?=2的情況,這種反射光譜衰減的速率明顯更加緩慢,大約需要130 ps信號才完全消失。在空穴附近(ν?=-3和-2),同樣發現反射光譜變化速率減慢的現象。總之,在ν?=2,-2.3,±4發現信號衰減速率減慢;在ν?=±1和±3附近信號衰減的速率沒有減慢。作者在MATBG的D2和D3器件中完全重復這種信號變化的現象。

ν?=±4具有增強的同位自旋序壽命與以往報道的結果相符,對應于能帶產生聲子瓶頸效應(phonon bottleneck)。但是在ν?=2和-2.3附近的自旋序壽命增加比較奇怪,作者通過對非魔角狀態的雙層石墨烯D3進行表征,發現沒有出現類似壽命增加的現象。    
          
電荷與同位自旋序動力學分開
          
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圖3.分別單獨研究電荷動力學和等位自旋動力學
          
電子關聯性能夠以多種方式影響信號弛豫。通常在ν?=±4由于帶隙導致的聲子瓶頸現象(phonon bottleneck)能夠導致弛豫的增強。此外,通過同位自旋自由度的控制同樣能夠影響同位自旋的弛豫,比如在不同的同位自旋序之間躍遷。

ν?=2.07觀測反射光譜隨時間的變化,發現弛豫的壽命達到300 ps;在ν?=4附近基本上300 ps信號基本上完全消失。隨后通過數據模擬,確定信號的壽命。結果顯示,ν?=2.07附近的等位自旋序壽命達到300 ps,這比在ν?=3.95處的壽命明顯更久(60 ps)。而且由于在空穴附近產生最大的壽命,這個現象與電子溫度降低的現象不符,因此說明ν?=2和-2.3附近產生的自旋序壽命增加不是由于電荷自由度導致。

對弛豫過程進行進一步研究,分別得到單獨的電荷的動力學和單獨的等位自旋的動力學。在起點開始出現串聯的特征說明起始的電子溫度達到100 K。由于只有在比較低溫度才具有弛豫的慢成分,比如在30 ps處主要的貢獻來自慢成分,這說明體系的溫度低于10 K。大約為300 ps的弛豫時間能夠與電荷動力學完全區分,對應了等位自旋序的自由度。    

測試結果顯示,在ν?=2或者-2.3處的弛豫動力學具有兩部分,分別對應于電荷和等位自旋序的動力學,在ν?=±4處的弛豫動力學表現單指數形式(電子冷卻)。因此,在ν?=±4的現象對應于電子溫度。由于測試對等位自旋序的敏感性,能夠分別研究電荷的動力學和等位自旋序的動力學。
          
控制等位自旋的串聯性質
          
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圖4.控制等位自旋序
          
作者在實驗中除了直接獲得等位自旋的動態變化情況,而且實現了MATBG的超快非平衡態進行調控,其中主要研究≤20 ps內的響應。對實驗結果進行深入研究,發現在10 ps的時候發現串聯效應導致相比于平衡態產生向更高填充狀態的偏移。作者分別測試隨著時間變化的2s激子能量隨著填充情況的關系。
   
在開始前,2s激子的能量在整數填充狀態時最高,這個現象對應于串聯導致的特征。通過泵浦作用,所有的串聯都呈現振幅的減少。此外,發現串聯導致的位置移動。測試結果顯示,在ν?=?2, 3, 4時候,泵浦后的2 ps內向朝著更高的填充態偏移,分別經過5, 10, 40 ps恢復到原來的位置。這種串聯導致的偏移現象不是平衡溫度變化導致的,因為平衡溫度的改變只能夠影響振幅。這說明其因為非平衡態的作用導致。

參考文獻及原文鏈接
Xie, T., Xu, S., Dong, Z. et al. Long-lived isospin excitations in magic-angle twisted bilayer graphene. Nature (2024).
DOI: 10.1038/s41586-024-07880-5
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07880-5

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