1.Nature Sustainability：固態電池電解質中可再生纖維素生物聚合物的分子工程作為最豐富和可再生的生物聚合物，纖維素在醫療保健、包裝、電子和環境修復等一系列領域都有應用，有助于向可持續發展過渡。近日，中國科學院大學曹安民、Li Yutao、喬燕等人應用了一種綠色和可擴展的工藝，將纖維素轉化為電解質，其鋰（Li）離子電導率為1.09×10?3 S cm?1，轉移數為0.81，機械強度為12 MPa。1) 該工藝利用纖維素中豐富的羥基，通過酯化反應被鄰苯二甲酸酐取代，形成鄰苯二甲酸纖維素（CP）。實驗和理論分析相結合表明，引入鄰苯二甲酸酯基團不僅對于確保與鋰離子的有效多氧相互作用以創建快速離子傳輸通道至關重要，而且有助于形成分子間氫鍵，從而獲得優異的機械性能。2) CP生物聚合物薄膜甚至與大多數商業陰極材料兼容，固態Li/CP/LiFePO4電池在1000次循環中表現出比具有易燃有機液體電解質的基線鋰離子電池更好的性能和良好的穩定性。
Jinyang Li et.al Molecular engineering of renewable cellulose biopolymers for solid-state battery electrolytes Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01414-7https://doi.org/10.1038/s41893-024-01414-72.韓布興院士團隊JACS：Cu-Bi雙金屬異質界面CO2和硝酸鹽電催化偶聯合成尿素CO2和NO3-與電催化偶聯合成尿素是一種有前景的路線，這個反應可以減少溫室氣體排放，減少工業過程中的廢物，并儲存可再生能源。但是，由于CO2和NO3-偶聯反應涉及許多反應物和反應的多個步驟，因此具有較差的產物選擇性和催化活性，這限制了電催化合成尿素的應用。有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、孫曉甫研究員等首次報道設計異質結構CuBi雙金屬催化劑用于尿素電合成。1）在H型電解槽實現了較高的（23.5%）尿素法拉第效率，產率為2180.3 μg h-1 mgcat-1，這超過大多數文獻報道的電催化劑性能。催化劑具有優異的循環穩定性。實驗和密度泛函理論計算表明，引入適量的Bi能夠形成豐富的Bi-Cu/O-Bi/Cu2O異質結構的界面，這有利于NO3-、CO2和H2O的活化，改善C-N耦合，促進*HONCON中間體的形成。 2）此外，驗證發現有助于HNCONH2的質子化和尿素產物分子脫附，進一步解釋了這種CuBi雙金屬催化劑具有尿素高活性和選擇性的原因。Xinning Song, Xiaodong Ma, Tianhui Chen, Liang Xu, Jiaqi Feng, Limin Wu, Shunhan Jia, Libing Zhang, Xingxing Tan, Ruhan Wang, Chunjun Chen, Jun Ma, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Xiaofu Sun*, and Buxing Han*, Urea Synthesis via Coelectrolysis of CO2 and Nitrate over Heterostructured Cu–Bi Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c08564https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c085643.鄭州大學Angew：界面局部H*富集促進電催化還原硝酸鹽 電催化還原硝酸鹽（NO3RR）反應過程需要8個電子和9個質子，調節提供活性氫（H*）的過程以及深入理解NO3RR的反應過程對于改善合成氨的產率和法拉第效率非常重要。有鑒于此，鄭州大學臧雙全教授、蔡金孟副教授等報道合成一系列原子結構明確的Cu鹵團簇材料，Cu2X2(BINAP)2 (X=Cl, Br, I)，發現Cu2Cl2(BINAP)2 具有最好的合成氨法拉第效率（94.0 %）和氨產率（373 μmol h-1 cm-1）。1）通過原位表征實驗和理論計算，說明鹵原子尤其是Cl原子能夠顯著的影響堿金屬-催化劑表面的離子化水分子之間的距離，促進水分子解離，增強局域H*富集用于硝酸鹽連續的加氫生成NH3。2）這項研究說明H*在NO3RR反應加氫過程中的重要作用，展示了局域H*富集能夠改善NO3RR的法拉第效率。
Su-Jun Zheng, Xiao-Yu Dong, Hong Chen, Ren-Wu Huang, Jinmeng Cai, Shuang-Quan Zang, Unveiling Ionized Interfacial Water‐Induced Localized H* Enrichment for Electrocatalytic Nitrate Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202413033https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024130334.Angew：Ga-過渡金屬金屬間化合物電催化還原硝酸鹽 Ga具有非常低的熔點，因此式獨特的金屬溶劑，能夠合成金屬間化合物。由于過渡金屬與Ga形成的金屬間化合物形成焓為負值，因此含Ga的金屬間化合物非常穩定。由于金屬間化合物的晶體結構可調控，因此能夠調節活性位點的結構用于特定催化反應的需求。有鑒于此，北京科技大學魯啟鵬教授、山東大學王安良教授、香港科技大學韻勤柏教授等報道普適性合成金屬間化合物的方法，能夠合成 Co-Ga, Ni-Ga, Pt-Ga, Pd-Ga, Rh-Ga等過渡金屬-Ga金屬間化合物。1）CoGa金屬間化合物具有規則的體心立方（bcc）結構，能夠均勻的分散在氮摻雜石墨烯氧化物載體上，在NO3RR電催化反應中表現優異性能，能夠組成Zn-NO3-電池實現優異的充電。2）通過原位測試研究何理論計算，發現Co的電子密集環境增強*NO3中間體的吸附，而且阻礙生成氫氣的副反應，改善NO3RR反應的催化活性和選擇性。 Huaifang Zhang, Chaoqun Ma, Yi-Chi Wang, Xiaojuan Zhu, Kaiyu Qu, Xiao Ma, Caihong He, Sumei Han, Ai-Hua Liu, Qi Wang, Wenbin Cao, Wei Lin, Jing Xia, Lijie Zhu, Lin Gu, Qinbai Yun, An-Liang Wang, Qipeng Lu, Transition Metal-Gallium Intermetallic Compounds with Tailored Active Site Configurations for Electrochemical Ammonia Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202409515https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024095155.Nature Commun：電化學轉化環己醇/環己酮制備己二酸 通過KA oil（環己酮和環己醇的混合物）原料電化學合成己二酸（adipic acid）能夠替代傳統反應條件苛刻的反應路線，但是如何將這種反應實現工業化受到電流密度低以及競爭性OER反應的局限。有鑒于此，清華大學段昊泓副教授、四川大學李敬博士等報道使用V修飾到Ni的層狀氫氧化物載體上，實現了在比較寬的電化學窗口（1.5-1.9 V）維持高法拉第效率（>80 %）和電流密度用于制備己二酸。1）實驗和理論計算結果說明V修飾的雙重作用，包括促進催化劑的重構，增強環己酮的吸附。作者搭建了膜組電解槽驗證電催化反應，結果在工業級電流密度（300 mA cm-2）實現了較高的法拉第效率（82 %）和較高的產率（1536 μmol cm-2 h-1），而且穩定電催化的時間達到>50 h。2）這項研究發展了一種性能優異的電化學合成己二酸的電催化劑，具有高產量和工業化前景。Liu, X., Zhu, YQ., Li, J. et al. Electrosynthesis of adipic acid with high faradaic efficiency within a wide potential window. Nat Commun 15, 7685 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51951-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-51951-06.Nature Commun：通過自然陽光和風驅動的可擴展吸濕凝膠增強連續大氣水收集基于吸附的大氣水收集 (SAWH) 技術因其在未來水資源和能源平臺中的潛力而備受關注。然而，現有的SAWH系統在材料和組件級別的吸附動力學較慢，導致水生產效率低下。 有鑒于此，上海交通大學Chengjie Xiang和Ruzhu Wang團隊開發了一種具有快速吸附-脫附動力學的吸濕性多孔凝膠 (HIPG)，其高可擴展性和強粘附性使其適用于高效的連續大氣水收集裝置。該研究設計了一個由太陽能和風能協同驅動的SAWH裝置，通過協同的熱和質傳遞增強實現了持續的水生產。該裝置在室內實驗中展現了出色的工作性能，并且在戶外條件下通過太陽能集中實現了日均3.5-8.9 L/m2的水收集量，且無需額外的能源消耗。研究為離網和干旱地區提供了高效的水資源解決方案。1) 研究展示了一種具有高吸附和脫附動力學的吸濕性多孔凝膠 (HIPG)，該材料具有較強的可擴展性和粘附性，可實現高效的連續大氣水收集。
2) 設計了一個太陽能和風能驅動的SAWH裝置，該裝置在實驗中展現了25.7%的熱效率，并在戶外條件下無需外部能量的情況下實現了日均3.5-8.9 L/m2的水收集性能。 參考文獻
Yang, X., Chen, Z., Xiang, C. et al. Enhanced continuous atmospheric water harvesting with scalable hygroscopic gel driven by natural sunlight and wind. Nat Commun 15, 7678 (2024). 10.1038/s41467-024-52137-4
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52137-47.清華大學Nature Commun：從經濟和環境角度比較鋰電池回收處理方法 廢舊電動汽車的回收和再利用為廢品的回收處理提供一種符合可持續發展的路線，但是該過程面臨著一些與決策有關的挑戰。有鑒于此，清華大學周光敏副教授、吳秋偉副教授、張璇副教授等基于回收過程的生命周期的評估方法，提出了改善廢舊電池處理經濟性和環保性的方法，并且在許多回收再利用場景中得以應用，包括能源存儲系統、通訊基站、低速車輛等。1）分別對濕法冶金（hydrometallurgical）、火法冶金（pyrometallurgical）、直接回收三個方式評價回收產生的價值，發現在優化的路徑，磷酸鐵鋰（LFP）電池的回收效益改善58 %，排放減少了18 %。鋰鎳錳鈷氧化物（NMC）的回收效益提高19 %，污染和排放減少了18 %。2）雖然NMC電池具有更高的回收效益，但是LFP電池能夠在回收之前進行再利用的方式改善長期效益。這項研究給出了能夠評價體系，有助于指導退役電動汽車電池的回收處理方式。Ma, R., Tao, S., Sun, X. et al. Pathway decisions for reuse and recycling of retired lithium-ion batteries considering economic and environmental functions. Nat Commun 15, 7641 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-52030-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-52030-08.廈門大學Chem. Soc. Rev.：尖端增強拉曼光譜對材料和界面的納米級化學表征材料及其界面是催化、儲能和轉化等眾多領域發展的核心。在這種情況下，尖端增強拉曼光譜（TERS）將掃描探針顯微鏡與等離子體增強拉曼光譜相結合，是一種強大的技術，可以同時以納米空間分辨率獲得目標樣品的形態信息和化學指紋。它是材料和界面納米級化學表征的理想工具，將它們的結構與化學性能聯系起來。近日，廈門大學任斌、王翔等人對尖端增強拉曼光譜對材料和界面的納米級化學表征進行了綜述研究。 1) 作者首先簡要介紹了材料和界面的納米級表征，然后詳細討論了TERS的最新理論理解和技術改進，包括增強的起源、TERS儀器、TERS提示和TERS中算法的應用。隨后，作者列出了成功進行TERS測量需要解決的關鍵實驗問題。2) 接下來，作者將重點介紹TERS在各種材料研究中的最新進展，特別是新型低維材料，以及TERS在研究不同界面（包括固氣界面和固液界面）方面的進展。最后，作者對TERS在材料和界面研究方面的未來發展進行了展望。
Yi-Fan Bao et.al Nanoscale chemical characterization of materials and interfaces by tip-enhanced Raman spectroscopy Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00588K
