1.大連化物所陳忠偉院士&哈工大Angew：MOF結構重構增強OER性能MOF材料具有結構柔性和可調性，是一種具有前景的OER催化劑。但是通常MOF材料在OER反應中容易發生結構轉變，因此準確的研究結構-性質關系變得非常具有挑戰性。有鑒于此，中國科學院大連化物所陳忠偉院士、Liu Yang、哈爾濱工業大學魏波教授等報道發現電化學氧化能夠控制MOF的結構重構，具體通過原位Raman和UV-Vis光譜，發現Fe摻雜能夠加快Ni(Fe)-MOF的結構變化，同時增加Ni-O化學鍵的長度。1）理論模型說明Fe摻雜和缺陷引起NiO6八面體的拉伸應力，調節金屬的ds-Op軌道雜化，改善吸附行為，增強OER催化活性。2）重構的Ni(Fe)-MOF催化劑作為陽極構筑了陽離子交換膜電解水槽，在2.2V達到3.3Acm-2電流密度，而且能夠在0.5~1Acm-2區間穩定的工作160h。這項研究深入了人們對于OER催化劑結構重構過程的認識，為設計高效率催化劑提供指導和幫助。
Ying Li, Liu Yang, Xiaolei Hao, Xiaopei Xu, Lingling Xu, Bo Wei, Zhongwei Chen,Origin of Enhanced Oxygen Evolution in Restructured Metal-Organic Frameworks for Anion Exchange Membrane Water Electrolysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI:10.1002/anie.202413916https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024139162.重慶大學Angew：Zn2SiO4催化丙烷脫氫目前工業丙烷脫氫催化反應過程通常使用毒性Cr催化劑或者貴金屬Pt催化劑，因此人們希望開發一種替代性的催化劑。有鑒于此，重慶大學劉玲梅教授、劉召輝助理研究員等報道容易制備且價格便宜的Zn2SiO4催化劑，在丙烷脫氫催化反應中實現高效率和穩定性。1）Zn2SiO4納米催化劑不必分散在支撐載體上，能夠作為自擔載催化劑。在反應誘導期間，Zn2SiO4催化劑內的Zn還原為配位不飽和的ZnOx獨立位點，作為高活性的催化位點。Zn2SiO4納米催化劑在550℃能夠穩定的200h丙烷脫氫催化。2）發現向丙烷反應氣引入少量CO2能夠顯著的延長催化劑的壽命（>2000h），這種增強催化劑壽命的能力來自CO2有助于去除強吸附H*物種的能力，避免ZnOx完全被還原。通過刻蝕表面層的方式，重新暴露Zn活性位點，能夠再次恢復Zn2SiO4的催化活性。這種引入CO2以及催化劑活性位點重生的策略有望利用單一批Zn2SiO4催化劑實現長達一年的丙烷脫氫催化。
Zhaohui Liu, Min Mao, Tie Shu, Qingpeng Cheng, Dong Liu, Jianjian Wang, Yun Zhao, Lingmei Liu, Yu Han,Highly Stable Propane Dehydrogenation on a Self-supporting Single-component Zn2SiO4 Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI:10.1002/anie.202413297https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024132973.南開大學&北京大學JACS：單個化學鍵級別的原位檢測固液界面離子檢測固-液界面離子狀態對于揭示界面上發生的各種化學和物理過程至關重要。有鑒于此， 南開大學&北京大學郭雪峰教授、南開大學賈傳成教授、Ping Duan等使用掃描隧道顯微鏡斷裂結技術(scanning tunneling microscopy break junction)檢測高電負性離子F-和OH-在固液界面上的吸附狀態。本文要點
1）以氨基的活性氫原子作為探針，檢測形成的離子氫鍵，原位監測固-液界面的離子狀態。通過噪聲功率譜密度分析（noise power spectral density analysis）和理論模擬，揭示了界面離子氫鍵影響電荷輸運性質的機理。2）發現電場能夠操縱固液界面上的離子態。在比較高的電場，電極附近的陰離子濃度較高，形成的氫鍵大于低電場下形成氫鍵。這項對單鍵水平界面離子態的研究為設計能量轉換和環境凈化的高性能材料提供幫助。
Xiao Wei, Xinyue Chang, Jie Hao, Fengyi Liu, Ping Duan*, Chuancheng Jia*, and Xuefeng Guo*,In Situ Detection of Interfacial Ions at the Single-Bond Level, J. Am. Chem. Soc. 2024https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c067384.南京航空航天大學Nature Commun：設計Mn-Ni-Ru結構增強酸性OER性能通過調節反應結構實現高效率TOF的酸性OER電催化反應是發展和設計高性能單原子催化劑的關鍵。有鑒于此，南京航空航天大學彭生杰教授等報道一種“單原子-雙位點”概念，通過引入惰性且能夠被活化的Mn原子，構筑Ru-Mn雙位點，并且使用Ni離子作為觸發器。1）與傳統的單原子催化劑不同，提出的這種催化劑結構使用Ni離子的插入作用，直接在氧原子之間實現偶聯，繞過了反應動力學緩慢的吸附劑轉化機理和脫質子化步驟。2）Ni離子的強結合力能夠激活惰性Mn原子的終端官能團，阻止Mn的跨位點歧化反應，從而保證了雙原子催化劑。這種單原子Ru-Ni-Mn催化劑具有低過電勢、較高的質量活性、優異的穩定性。
Hao, Y., Hung, SF., Wang, L.et al. Designing neighboring-site activation of single atom via tunnel ions for boosting acidic oxygen evolution. Nat Commun 15, 8015 (2024).DOI:10.1038/s41467-024-52410-6https://www.nature.com/articles/s41467-024-52410-65.蘇州大學Nature Commun：氟烷烴修飾COF不間斷光催化合成H2O2光催化合成H2O2是復合可持續發展和降碳的制備H2O2技術，但是目前光催化合成H2O2仍然局限于實驗室的批處理反應器，而且生成H2O2的產率非常低（<100 μmol h-1），無法連續生產H2O2。有鑒于此，蘇州大學李彥光教授、黃偉副教授等報道提出了雙相流體連續光催化制備H2O2，能夠連續的制備H2O2和提取H2O2。1）設計并且通過Schiff堿反應得到多氟烷基修飾的超疏水COF，用于雙相流通動光反應器。其中，超疏水COF分散在油相，生成的H2O2自發的在水相富集。2）通過優化反應參數，實現了968μmolh-1的連續光催化合成H2O2，H2O2的濃度能夠達到2.2 mM~38.1mM。新制備的H2O2溶液能夠用于家庭消毒和污水處理的需求。
Shao, C., Yu, X., Ji, Y.et al. Perfluoroalkyl-modified covalent organic frameworks for continuous photocatalytic hydrogen peroxide synthesis and extraction in a biphasic fluid system. Nat Commun 15, 8023 (2024).DOI:10.1038/s41467-024-52405-3https://www.nature.com/articles/s41467-024-52405-36.Nature Commun：雙位點實現CO2/合成氣高產量合成對二甲苯通過合成氣/CO2進行輕質芳烴的合成，尤其是對二甲苯受到人們的廣泛關注，但是如何改善對二甲苯的空速是個巨大的挑戰和難題。有鑒于此，中國石油大學王陽副教授、大連理工大學楊國輝教授、富山大學Noritatsu Tsubaki等報道一種動態的“雙引擎驅動”DED催化劑體系（dual-engine-driven）。通過將ZnCr和FeMn兩種催化劑與Z5@SiO2膠囊分子篩結合，得到的1.0% FeMn&[ZnCr&Z5@SiO2] DED催化體系實現了36.1 gp-x·kgcat-1·h-1的對二甲苯催化活性，比[ZnCr&Z5]提高8倍。1）ZnCr催化劑能夠生成甲醇，FeMn能夠生成輕質烯烴，因此DED將兩種催化劑結合，實現了將生成的乙醇和輕質烯烴，在Z5@SiO2原位轉化為富含對二甲苯的芳烴。2）這種DED模型具有轉化合成氣/CO2的能力，通過雙引擎制備對二甲苯，因此實現了超高的對二甲苯產率。這項研究能夠在工業級別進行制備非石油化學品制備對二甲苯，為發展和設計創新的異相催化劑提供幫助。
Wu, X., Wang, C., Zhao, S.et al. Dual-engine-driven realizing high-yield synthesis of Para-Xylene directly from CO2-containing syngas. Nat Commun 15, 8064 (2024).DOI:10.1038/s41467-024-52482-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-52482-47.AFM：一種具有事件驅動的傳感器觸摸微分和決策的可編程電子皮膚高精度、無串擾的觸覺感知為信息豐富的人機交互提供了一種直觀的方式。然而，由于并行數據的后處理繁瑣，觸摸位置和強度的區分和標記需要大量的計算空間。近日，廈門大學廖新勤、陳忠等人介紹了一種可編程的、魯棒的電子皮膚（PR e-skin），具有事件驅動的傳感器內觸摸區分和感知，解決了馮·諾依曼框架的固有缺陷。1）PRe-skin通過將計算框架集成到傳感終端中，實現了功能簡化和數據傳輸減少。此外，事件驅動的功能模式進一步大大壓縮了未觸發的冗余數據。受益于最小簡潔的數據集，PRe-skin可以直接區分觸摸位置和壓力，響應時間迅速（<0.3毫秒）。2）堅固的碳功能膜確保傳感器內計算架構特征的長期穩定實現（>10000次循環）。PR電子皮膚在可設計的連續位置檢測和大范圍壓力范圍（210kPa）提升5.5倍的情況下，能夠超靈敏地提取滑動或敲擊動作的軌跡，并結合定制的神經網絡，基于滑動動作構建雙重加密識別系統，識別準確率高達≈98%，在智能交互和安全方面具有巨大潛力。
Z. Cao,Y. Xu, S. Yu, Z. Huang, Y. Hu, W. Lin, H. Wang, Y. Luo, Y. Zheng, Z. Chen, Q. Liao, X. Liao, A Programmable Electronic Skin with Event-Driven In-Sensor Touch Differential and Decision-Making. Adv. Funct. Mater. 2024, 2412649. https://doi.org/10.1002/adfm.2024126498.Chem. Soc. Rev.：黑氧化鈦的合成、改性、表征、理化性質以及能源轉換和儲存應用自2011年問世以來，黑氧化鈦（B-TiOx）因其卓越的光學特性而受到廣泛關注，特別是其在200至2000 nm范圍內的增強吸收光譜，與未改性的對應物形成鮮明對比。近日，牛津大學James Kwan、Shik Chi Edman Tsang等人綜述研究了黑氧化鈦的合成、改性、表征、理化性質以及能源轉換和儲存應用。1) 作者對B-TiOx的獨特屬性、合成方法、改性和表征進行了詳細研究，并對其物理化學性質進行了細致分析。作者特別強調了B-TiOx在太陽能和電化學能源系統中的潛在應用，并重點介紹了其在綠色制氫、二氧化碳還原和超級電容器技術等方面的應用。2) 作者強調了基于理論和實證研究的B-TiOx結構-性能關系及其應用的最新進展。此外，作者分析了應對擴大B-TiOx生產、其長期穩定性和經濟可行性的挑戰。
Xuelan Hou et.al Black titanium oxide: synthesis, modification, characterization, physiochemical properties, and emerging applications for energy conversion and storage, and environmental sustainability Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00420E
