微納米結構對于材料的性質往往起到關鍵作用，如植物等表面的抗菌涂層多依賴獨特的多級結構。然而，盡管當前已經合成了一系列聚合物基微納米材料，對其形貌的精準調控，尤其是介孔結構的構筑，尚還處于初級階段。尤其是，聚合物基微納米材料的合成過程中存在聚合、組裝、成核，且同時存在單體-單體、單體-膠束等多方面作用力。如何揭示各種作用力的作用機制，調控不同作用力的強度，實現聚合物基介孔納米材料的可控制備，是當前亟待解決的科學問題。針對此需求，復旦大學化學與材料學院趙東元院士/趙天聰研究員團隊聯合中國科學院福建物質結構研究所王培園研究員，在J. Am. Chem. Soc.發(fā)表題目為Synthesis of Mesoporous Catechin Nanoparticles as Biocompatible Drug-Free Antibacterial Mesoformulation文章，報道了一種具有高效抗菌性能的新型介孔聚茶多酚納米粒子?；趯Χ喾N分子間作用力（π-π共軛、氫鍵等）的調控，使多元相互作用達到協(xié)調，膠束自組裝-單體聚合速率相互平衡，實現了介孔納米結構的可控制備。所制備的介孔茶多酚納米粒呈現出~100 nm直徑的均勻球形形貌，具有~15 nm的開放介孔孔道，比表面積高達~ 106 m2 g-1。 團隊通過一系列實驗、模擬手段對多種分子間作用力的存在即作用機制進行了探究。通過調控氫鍵與π-π共軛之間的協(xié)調，可以實現所獲得產物在無孔微球、類單膠束寡聚體、介孔顆粒之間的可控調變。分子動力學和粗?；M計算，與實驗調控分析一同驗證了氫鍵和π-π共軛之間的協(xié)調對于穩(wěn)定膠束、可控自組裝過程的必要性。通過調整多種分子間作用力，所得到的介孔茶多酚納米粒粒徑、孔結構均可在大范圍內可控變化，彰顯合成方法的可控及可調能力。圖3.協(xié)調多種分子間作用力，實現介孔茶多酚納米粒的可控構筑制備的多孔茶多酚納米顆粒不僅展現出優(yōu)異的生物兼容性，而且在不添加藥物的情況下，能有效抑制金黃色葡萄球菌的生長。這些納米顆粒在極低的濃度（大約10 μg/mL）下就能減少金黃色葡萄球菌的體外生長達50%，而在25 μg/mL的濃度下則能完全阻止其生長。與之成對比的是，茶多酚小分子、無孔聚茶多酚納米粒和低濃度氯化鈉溶液，均需要較高濃度才可對金浦球菌實現同樣的殺傷效果。同時，多酚的抗氧化特性也讓此介孔茶多酚納米粒具有很好的抗炎能力。在小鼠的傷口愈合實驗中，這些納米顆粒顯著加快了傷口的恢復過程，并在6至8天內促進傷口完全愈合，呈現出優(yōu)異的促進創(chuàng)傷愈合的能力。通過蛋白質組學分析，發(fā)現這種顯著的抗菌效果是由于納米顆粒的多孔結構和茶多酚分子對細菌代謝的雙重干預作用。 這一成果近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.上，復旦大學化學系博士生林潤峰/先進材料實驗室博士生李高陽為共同第一作者，復旦大學化學與材料學院趙東元院士/趙天聰研究員、中國科學院福建物質結構研究所王培園研究員為文章共同通訊作者。Synthesis of Mesoporous Catechin Nanoparticles as Biocompatible Drug-Free Antibacterial MesoformulationRunfeng Lin#, Gaoyang Li#, Qianfeng He, Junfeng Song, Yanming Ma, Yating Zhan, Minjia Yuan, Qi Li, Dongliang Chao, Xiaomin Li, Peiyuan Wang*, Tiancong Zhao*, Dongyuan Zhao*J. Am. Chem. Soc. 2024, doi.org/10.1021/jacs.4c08336https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08336
