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1.韓布興院士&吳海虹Angew：單原子Pd/CeO₂選擇性還原苯酚制備苯胺

開發(fā)使用可再生的苯酚制備芳胺的路徑能夠替代基于化石燃料的硝基芳烴加氫催化反應，但是使用可再生苯酚轉化為芳胺的路徑具有非常大的挑戰(zhàn)。苯酚的Ar-OH化學鍵解離能非常高，而且容易造成副反應，這為苯酚選擇性轉化為芳胺造成困難。

有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、華東師范大學吳海虹教授等報道氣化熱解制備方法，將密度非常高的單原子Pd固定在CeO₂載體上，得到優(yōu)異耐燒結能力的Pd₁/CeO₂催化劑。

本文要點

1）得到的Pd₁/CeO₂催化劑具有優(yōu)異的苯酚選擇性生成芳胺性能，產率達到76.2%。對比的Pd納米催化劑主要生成芳香環(huán)飽和化的產物。

2）Pd₁/CeO₂具有優(yōu)異的催化活性，高負載量的Pd單原子以及豐富的表面缺陷位點以及合適的酸性-堿性。

這項工作發(fā)展了從可再生原料可持續(xù)的制備芳胺的方法。    

參考文獻                

Yaqin Wang, Bingfeng Chen, Lina Li, Xuelei Mei, Yucheng Gu, Haihong Wu, Mingyuan He, Buxing Han, Thermally-stable single-site Pd on CeO₂ catalyst for selective amination of phenols to aromatic amines without external hydrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202412062

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202412062

2.尹振&馬丁Angew：Co₃O₄選擇性電催化甲苯氧化

電化學C-H鍵氧化是高效且符合可持續(xù)發(fā)展的制備高附加值化學品策略。有鑒于此，天津科技大學尹振教授、北京大學馬丁教授等報道高選擇性的連續(xù)流動相電化學甲苯氧化反應制備高附加值氧化衍生物的方法。

本文要點

1）這個反應方法使用電化學膜電極進行電催化氧化，能夠生成多種多樣的氧化產物，包括苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸酯。通過調節(jié)Co₃O₄電催化劑的表面工程和界面工程，實現(xiàn)控制產物的選擇性。鈦膜修飾1D Co₃O₄納米針作為電催化劑，實現(xiàn)了47.6 %的甲苯轉化率，其中苯甲醛的選擇性達到90 %。當Co₃O₄納米針/Ti修飾MnO₂納米片作為催化劑，反應的產物轉變?yōu)楸郊状?，轉化率為32.1%，選擇性達到90.1%。當電流密度>1.5mA cm^-2，能夠以58.5%的轉化率和92%的選擇性生成苯甲酸酯，因此實現(xiàn)了調節(jié)甲苯氧化的反應路徑。

2）DFT理論計算結果顯示MnO₂修飾在Co₃O₄上能夠優(yōu)化電子結構，調節(jié)中間體的吸附。這項工作發(fā)展了符合可持續(xù)發(fā)展的高效率連續(xù)流動相控制制備氧化衍生物的策略。    

參考文獻

Zhaohui Yin, Zirui Gao, Lan Luo, Xiaohui Zhang, Wenxiang Hou, Wenjing Dai, Shuheng Tian, Xuetao Qin, Maolin Wang, Mi Peng, Kaihua Li, Songbo Wang, Lei Zhang, Hong Wang, Jianxin Li, Qingjun Zhu, Bowen Cheng, Zhen Yin, Ding Ma, A Green and Efficient Electrocatalytic Route for the Highly-Selective Oxidation of C–H Bonds in Aromatics over 1D Co₃O₄-Based Nanoarrays, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202415044

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415044

3.蘇州大學Angew：雙層聚合物增強電催化合成尿素

通過CO₂和硝酸鹽電催化合成尿素是具有前景的路線，但是反應過程中的質子和硝酸鹽過量，但是反應界面的CO₂不足，導致反應發(fā)生單獨的硝酸鹽還原或者產氫而不是C-N偶聯(lián)。

有鑒于此，蘇州大學晏成林教授、王夢凡副教授等報道通過雙層聚合物層，系統(tǒng)的調節(jié)微環(huán)境，解決了這個挑戰(zhàn)。

本文要點

1）使用本征多孔的聚合物作為上層聚合物，能夠物理篩分分子，產生較低的水擴散，阻礙制氫反應，并且對CO₂較高的透過率實現(xiàn)CO₂傳質。

聚苯胺具有豐富的堿性氨基官能團，能夠與酸性CO₂分子產生相互作用，因此用于富集CO₂分子，有助于C-N偶聯(lián)反應。

2）通過這種微環(huán)境的調控，尿素的合成產率達到1671.6μg h^-1 mg^-1，法拉第效率達到75.3%。這個性能是目前電化學合成尿素體系最好的一批。

參考文獻

Zhichao Wang, Mengfan Wang, Qiyang Cheng, Yanzheng He, Sisi Liu, Jie Liu, Xiaolei Yuan, Yunfei Huan, Tao Qian, Chenglin Yan, Orderly Coating of Bilayer Polymer to Tailor Microenvironment for Efficient C-N Coupling Toward Highly Selective Urea Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202416832

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416832

4.華南師范Angew：COF用于固-液-氣三相電解

設計高效率且具有氧化還原活性的異相介導物種有助于反應物和電解液的親和性，但是如何發(fā)展這種氧化還原活性的異相載體是個巨大的挑戰(zhàn)。    

有鑒于此，華南師范大學蘭亞乾教授、陳宜法研究員等報道首次通過具有氧化還原活性的COF，Dha-COF-Cu，發(fā)展了固體-液體-氣體的三相電解體系進行S-S偶聯(lián)反應。

本文要點

1）Dha-COF-Cu具有非常高的多孔結構，納米棒結構，豐富并且均勻分布的羥基官能團和Cu活性位點，有助于硫醇分子的吸附與活化，而且有助于界面電荷的高效轉移。

2）Dha-COF-Cu催化劑在液相S-S反應中，產物的產率達到99%，氣相H₂產量達到1.40mmol g^-1 h^-1。

這項工作首次使用COF用于三相非直接電解反應，有可能促進多孔晶體材料的發(fā)展。     

參考文獻

Yi-Rong Wang, Ming Yue, Gang Liu, Jia-Li Zhang, Qi Li, Jing-Wen Shi, Jia-Yong Weng, Run-Han Li, Yifa Chen, Shun-Li Li, Ya-Qian Lan, Solid-Liquid-Gas Three-Phase Indirect Electrolysis Enabled by Affinity Auxiliary Imparted Covalent Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413030

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202413030

5.Angew：二維COF邊緣位點結構調控增強ORR

由于不含金屬的COF具有豐富的結構和可控的催化位點，因此能夠用于ORR電催化。通常邊緣位點的催化活性比基面的催化位點活性更高，但是如何調節(jié)COF的邊緣位點比較困難，因為二維/三維COF連續(xù)拓撲結構導致邊緣位點含量非常有限。

有鑒于此，東華大學羅維研究員、李小鵬研究員、中國科學院上海先進研究院徐慶副研究員等報道調節(jié)1D COF材料的邊緣位點用于ORR催化，分別合成了邊緣位點為羰基、二氨基吡嗪、苯基咪唑、苯甲醛咪唑等結構。

本文要點

1）合成的COF具有相同的骨架結構，相似的孔結構，同時邊緣催化位點的電子結構不同，因此能夠調控催化活性。

2）邊緣修飾苯基咪唑的COF具有比其他邊緣位點更強的催化活性。理論計算結果顯示不同的邊緣位點能夠調節(jié)OOH*中間體的結合能，因此實現(xiàn)了對催化活性的調控。這項研究展示了一種新穎的COF材料設計，通過分子調節(jié)邊緣位點，改善ORR催化活性。    

參考文獻

Yumeng Chang, Chao Lin, Haifeng Wang, Xiaotong Wu, Luyao Zou, Jixin Shi, Qi Xiao, Qing Xu, Xiaopeng Li, Wei Luo, Catalytic Edges in One-Dimensional Covalent Organic Frameworks for the Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202414075    

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202414075

6.Angew：通過反應性載體發(fā)展新型<2nm催化位點

強金屬-載體之間相互作用（SMSI）對于尺寸穩(wěn)定單原子（M₁）或者團簇（M_n）等<2nm金屬位點非常重要。但是如何進一步打破<2nm催化劑的催化活性-穩(wěn)定性平衡具有非常大的困難和挑戰(zhàn)，這是因為較強的相互作用導致。

有鑒于此，中國科學技術大學張穎副教授、中國科學院上海應用物理研究所李炯研究員、佐治亞理工學院Zhang Kaihang等首次報道提出了SMSI與反應性的金屬載體相互作用之間進行結合。

本文要點

1）通過詳細的表征，說明SMSI效應能夠穩(wěn)定金屬，并且調節(jié)使得Ni₁團聚，變成Ni_n位點。同時，RMSI能夠通過載體的P原子實現(xiàn)Ni_n，因此產生的<2nm的Ni₂P_n。

2）通過自適應的配位作用和電子作用改善Ni₂P_n，因此產生合適的吸附-脫附動力學。Ni₂P_n位點在p-氯硝基苯以及炔基醇的選擇性加氫催化反應中得到優(yōu)異的活性。產率比Ni₁或Ni_n位點的性能提高20.2倍和3.0倍。

這項工作為調控金屬-載體相互作用提供新方向，能夠推動尺寸<2nm催化劑的發(fā)展和應用。    

參考文獻

Zemin Chen, Xinyu Li, Guangyue Xu, Tianci Xiao, Dechen Wang, Chufei Wang, Kaihang Zhang, Jiong Li, Yang Pan, Yan Qiao, Ying Zhang, Synergize Strong and Reactive Metal-Support Interactions to Construct Sub-2 nm Metal Phosphide Cluster for Enhanced Selective Hydrogenation Activities, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413788

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202413788

7.Angew：氟摻雜介導NaREF₄在TiO₂上外延生長以增強近紅外生物成像和光動力治療    

將TiO₂與稀土上轉換納米晶體(NaREF₄)進行結合的策略能夠在近紅外(NIR)激發(fā)下實現(xiàn)兩個亞單元之間的高效能量傳遞，其在光催化和光動力治療(PDT)等領域中具有巨大的應用潛力。然而，在以往的研究中，TiO₂與NaREF₄的結合通常是一種非外延的隨機共混模式，由此導致NaREF₄與TiO₂之間的能量傳遞效率較低。有鑒于此，復旦大學李曉民教授設計了一種氟摻雜介導的外延生長策略，并將其用于合成TiO₂-NaREF₄異質晶體(HNCs)。

本文要點

1）得益于外延生長連接，NaREF₄可以通過聲子輔助途徑向TiO₂傳遞能量，這一過程比傳統(tǒng)的間接二次光子激發(fā)效率更高。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)摻雜可在TiO₂亞單元中引入氧空位，以進一步在TiO₂亞單元的本征帶隙中引入新的雜質能級，從而能夠促進NaREF₄通過聲子輔助的方式向TiO₂進行能量轉移。

2）作為概念驗證，研究者構建了TiO₂-NaGdF₄:Yb,Tm@NaYF₄@NaGdF₄:Nd@NaYF₄ HNCs。實驗結果表明，該HNCs能夠利用多殼結構NaREF₄亞單元的雙模態(tài)上/下轉換發(fā)光、F摻雜TiO₂亞單元的高效光響應能力以及它們之間有效的聲子輔助能量轉移過程實現(xiàn)生物成像指導、NIR觸發(fā)的PDT。    

參考文獻：

Yufang Kou. et al. Fluorine Doping Mediated Epitaxial Growth of NaREF4 on TiO₂ for Boosting NIR Light Utilization in Bioimaging and Photodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405132

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405132

8.Angew綜述：氧還原和水氧化兩路制備H₂O₂

H₂O₂是許多工業(yè)部分的關鍵化學品，但是目前工業(yè)蒽醌合成H₂O₂的耗碳量非常大。使用太陽能或者可再生電能作為能源通過光催化和電催化技術，以O₂和H₂O作為原料制備H₂O₂是具有前景的替代性方法。    

有鑒于此，昆士蘭大學張西旺教授、曾祥康、Thomas E. Rufford等綜述2e^-O₂還原和H₂O氧化反應兩路合成H₂O₂的發(fā)展情況。

本文要點

1）首先總結了合成H₂O₂的基本原理，配對的氧化還原反應，催化器件的結構。從能源輸入、最先進的光催化劑、最先進的電催化劑，以及光電催化進行總結和討論。討論了H₂O₂研究的發(fā)展前景。

2）這項綜述旨在為催化劑設計和發(fā)展H₂O₂創(chuàng)新技術的廣泛研究人員提供幫助和指導。

參考文獻

Xin Sun, Jindi Yang, Xiangkang Zeng, Lijun Guo, Chuanbiao Bie, Zhuyuan Wang, Kaige Sun, Aloka Kumar Sahu, Mike Tebyetekerwa, Thomas E. Rufford, Xiwang Zhang, Pairing Oxygen Reduction and Water Oxidation for Dual?pathway H₂O₂ Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202414417

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202414417