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第一作者：趙辰孜

通訊作者：張強、程新兵

通訊單位：清華大學

 文章作者列表：Zhao CZ, Chen PY, Zhang R, Chen X, Li BQ, Zhang XQ, Cheng XB and Zhang Q.  

研究亮點：

1.借鑒化工分離設備中填料再分布流體的特征，使用具有三維離子通道的固態電解質構筑離子再分布器。

2.三維快離子導體再分布器引導鋰離子分布，促進鋰離子均勻傳輸。

3.離子再分布器誘導金屬鋰電池中金屬鋰的無枝晶生長，金屬鋰負極沉積。

研究背景

金屬鋰有極高的理論比容量與最低的電極電勢（相對標準氫電極），是未來高比能電池負極的必然選擇。然而，鋰離子在從電解質沉積至負極的過程中，不均勻沉積形成的樹枝狀或苔蘚狀枝晶，不僅降低了電池充放電過程中的庫倫效率，還存在安全隱患，大大限制了金屬鋰電池的實際應用。

成果簡介

有鑒于此，清華大學張強課題組借鑒化工分離設備中引入填料實現流體的再分布的思想，提出使用具有三維離子通道的固態電解質作為電池中離子再分布器，促進金屬鋰均勻沉積。

圖1 （A）鋰離子在電池中的電化學沉積過程中，離子通過多孔聚合物隔膜后非均勻分布。（B）引入離子再分布器，離子均勻輸運，金屬鋰均勻沉積。

具體來講，該研究團隊提出再分布器的概念，將其引入金屬鋰電池中，利用具有三維離子通道的鋁摻雜 Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂(LLZTO)構筑超薄離子再分布器，將由于多孔隔膜等諸多因素導致的非均勻的鋰離子分布均勻化，實現鋰離子的均勻無枝晶沉積，提高電池循環效率與耐久性。同時，LLZTO離子導率高，固態快離子導體的引入有助于降低有機液態電解液用量，進一步提高電池能量密度，增強電池安全性。

研究細節

為了研究再分布器對鋰離子輸運的影響，采用有限元模擬方法，展示了傳統多孔隔膜中，鋰離子僅能通過浸潤電解液的孔道傳輸。增加LLZTO在分布器后，鋰離子橫向分布濃度的標準差減小了13倍。排除壓力影響的電解池模型實驗證實，通過傳統隔膜后，金屬鋰表面出現枝晶生長。在采用離子分布器的金屬鋰電池中，金屬鋰電極沉積均勻。

圖2 引入LLZTO再分布器的復合隔膜表征

圖3通過傳統PP隔膜與引入再分布器的復合隔膜后鋰離子傳輸行為

在金屬鋰負極電化學循環中，LLZTO再分布器在醚類和酯類電解液體系中均可發揮作用。由于LLZTO離子導率高，固態快離子導體的引入有助于降低有機液態電解液用量至 7 μL cm^-2，有望進一步提高電池能量密度，增強電池安全性。Li| Cu 半電池中，引入再分布器的復合隔膜可實現450圈以上的高庫倫效率穩定充放電。Li | Li 電池壽命800小時以上。在循環界面阻抗、極化、穩定性方面有顯著提升。

圖4 采用傳統隔膜與LLZTO復合隔膜的金屬鋰負極電化學循環性能對比

面向實用化的金屬鋰電池，研究人員采用磷酸鐵鋰正極與超薄金屬鋰負極組裝軟包電池，比容量140 mAh g^?1。這證明了在軟包電池中，離子再分布器可以均勻化鋰離子沉積、顯著抑制鋰枝晶形成和生長。

圖5 采用傳統PP隔膜與LLZTO復合隔膜的金屬鋰軟包電池（A，B）在0.1 C倍率下電化學充放電曲線與（C，D）循環后金屬鋰負極形貌

小結

本工作借鑒化工分離設備中填料再分布流體的特征，使用具有三維離子通道的固態電解質構筑離子再分布器。采用三維快離子導體LLZTO構筑再分布器引導鋰離子分布，促進鋰離子均勻傳輸。在此離子再分布器誘導下，金屬鋰電池中金屬鋰負極沉積。

通過進一步優化鋰離子再分布器種類、厚度、結構，有望進一步提升金屬鋰負極性能。此外，離子再分布器的思路可進一步拓展，用于多種金屬電池，例如鈉電池、鋅空氣電池、鋁金屬電池等。

參考文獻：

Zhao CZ, Chen PY, Zhang R, Chen X, Li BQ, Zhang XQ, Cheng XB and Zhang Q. An ion redistributor for dendrite-free lithium metal anodes [J]. Science Advances, 2018, 4, eaat3446. DOI:10.1126/sciadv.aat3446

http://advances.sciencemag.org/content/4/11/eaat3446.full

團隊簡介：

近年來，清華大學張強教授研究團隊在金屬鋰負極的研究不斷取得新的進展。通過原位手段研究固態電解質界面膜，并采用納米骨架、人工SEI、表面固態電解質保護調控金屬鋰的沉積行為，抑制鋰枝晶的生長，實現金屬鋰的高效安全利用。這些相關研究工作發表在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., PNAS, Nat.Commun., Chem, Joule, Energy Environ. Sci., Energy Storage Mater.等期刊。該研究團隊在鋰硫電池及金屬鋰保護領域申請了一系列發明專利。

最近，張強教授團隊圍繞著安全、高比能金屬鋰電池，在Chem. Rev. (10.1021/acs.chemrev.7b00115)上發表綜述文章，系統闡述了金屬鋰的研究脈絡和進展，受到廣泛關注。