扭曲的二硫化鉬雙層中電場(chǎng)的觀測(cè)揭示了依賴于扭曲角度的平面手性渦旋結(jié)構(gòu)。本文利用四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）和第一性原理計(jì)算，確定了局部極性疇結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)可能源自于扭曲堆疊引起的電荷重新分布以及小幅的平面離子位移。對(duì)于較大的扭曲角度，觀察到了鑲嵌狀的手性渦旋模式。在一個(gè)具有12重準(zhǔn)晶對(duì)稱性的雙層結(jié)構(gòu)中，渦旋模式復(fù)雜多樣，并且可以通過(guò)顯微鏡內(nèi)層間的位移進(jìn)行調(diào)控。— Phil Szuromi
研究背景
隨著二維材料研究的深入，雙層二維（2D）材料的電子特性和結(jié)構(gòu)特性引起了廣泛關(guān)注。其中，扭曲雙層二硫化鉬（MoS2）作為一種新型的二維材料，其獨(dú)特的堆疊順序和層間相互作用使其在基礎(chǔ)研究和應(yīng)用方面均表現(xiàn)出重要潛力。扭轉(zhuǎn)角度的變化引起了材料的能量狀態(tài)和相互作用的顯著變化，促使科學(xué)家們探索通過(guò)調(diào)控扭轉(zhuǎn)角度來(lái)實(shí)現(xiàn)新型電子特性的可能性。 然而，現(xiàn)有研究主要集中于小角度扭曲下的層間電子相互作用，較大角度的扭曲如何影響雙層材料的極性場(chǎng)及其拓?fù)涮匦匀匀徊磺宄Ｔ诖笈まD(zhuǎn)角度（θt>8°）下，雙層材料進(jìn)入不一致區(qū)域，原有的長(zhǎng)程有序平移對(duì)稱性被打破，從而可能導(dǎo)致復(fù)雜的電場(chǎng)分布和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的形成。盡管如此，研究表明不一致結(jié)構(gòu)的層間耦合可能具有非平凡的特性，但對(duì)于拓?fù)錁O性紋理的觀察仍然較為困難，這使得對(duì)這些現(xiàn)象的理解和應(yīng)用存在挑戰(zhàn)。為此，香港城市大學(xué)Thuc Hue Ly教授，香港理工大學(xué)趙炯教授，楊明助理教授合作在“Science”期刊上發(fā)表了題為“Polar and quasicrystal vortex observed in twisted-bilayer molybdenum disulfide”的最新論文。他們采用了四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）和第一性原理計(jì)算，系統(tǒng)研究了扭曲雙層MoS2中的局部拓?fù)錁O性電場(chǎng)及其與扭轉(zhuǎn)角度的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，扭曲引起的莫爾超結(jié)構(gòu)使得MoS2中的拓?fù)錅u旋場(chǎng)不僅呈現(xiàn)平面取向，而且在廣泛的扭轉(zhuǎn)角度范圍內(nèi)展現(xiàn)出可調(diào)性，這與傳統(tǒng)鐵電材料中的電場(chǎng)分布有顯著區(qū)別。本研究解決了在扭曲雙層MoS2中觀察到的拓?fù)錁O性紋理的難題，揭示了扭轉(zhuǎn)角度對(duì)局部極性場(chǎng)的影響及其調(diào)控機(jī)制。通過(guò)結(jié)合實(shí)驗(yàn)與理論，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步確認(rèn)了在較小扭轉(zhuǎn)角度下的滑動(dòng)鐵電性與在較大角度下觀察到的復(fù)雜極性模式之間的關(guān)系。這一發(fā)現(xiàn)為調(diào)控二維材料的電特性提供了新的思路，并為未來(lái)基于扭曲二維材料的器件應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)。
研究亮點(diǎn)
（1）實(shí)驗(yàn)首次觀察到了在扭曲雙層二硫化鉬（MoS2）中存在的平面拓?fù)錁O性電場(chǎng)，通過(guò)四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）和第一性原理計(jì)算相結(jié)合的方式，揭示了其與扭轉(zhuǎn)角度之間的關(guān)系。（2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在小扭轉(zhuǎn)角度（θt<3°）下，雙層MoS2保持一致性，而在較大角度（θt>8°）下，層間晶格結(jié)構(gòu)進(jìn)入不一致區(qū)域，導(dǎo)致出現(xiàn)復(fù)雜的莫爾超晶格和電荷密度波現(xiàn)象。與傳統(tǒng)鐵電材料不同，扭曲的二維材料表現(xiàn)出可調(diào)的拓?fù)錅u旋場(chǎng)，并在較大的扭轉(zhuǎn)角度下展現(xiàn)出更復(fù)雜的拓?fù)錁O性模式，包括具有12重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的極性準(zhǔn)晶結(jié)構(gòu)。（3）通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析，發(fā)現(xiàn)局部電偶極矩導(dǎo)致了自發(fā)極化域的形成，這些域的存在是由維度約束、錯(cuò)配彈性能量和界面電荷效應(yīng)之間的平衡所促成。這些非平凡的拓?fù)渑渲糜兄谶M(jìn)一步理解二維材料中的電子相互作用，并展示了其在電子器件中的潛在應(yīng)用。
圖文解讀
圖1. 扭曲雙層MoS2中極性場(chǎng)的4D-STEM結(jié)果。圖2. 極性場(chǎng)分布與扭曲角度的依賴關(guān)系。圖3. 30°扭曲雙層準(zhǔn)晶MoS2的基本單元和電荷密度分布。圖4. 在30°扭曲雙層準(zhǔn)晶MoS2中對(duì)Stampfli單元的原位透射電子顯微鏡操控。
科學(xué)啟迪
本文通過(guò)4D-STEM技術(shù)觀察到的平面極性渦旋及其與層間位移的相關(guān)性，揭示了準(zhǔn)晶體鑲嵌配置在調(diào)控局部電場(chǎng)中的重要作用。這一發(fā)現(xiàn)表明，精確控制扭轉(zhuǎn)角度和層間位移可以實(shí)現(xiàn)對(duì)材料電子特性的調(diào)節(jié)，為開發(fā)新型電子器件奠定了基礎(chǔ)。其次，本文強(qiáng)調(diào)了拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在低維材料中的普遍性，拓寬了我們對(duì)拓?fù)錁O性結(jié)構(gòu)的理解。Chi Shing Tsang et al. ,Polar and quasicrystal vortex observed in twisted-bilayer molybdenum disulfide.Science386,198-205(2024).DOI:10.1126/science.adp7099
