研究背景
隨著人工智能（AI）技術的迅速發展，人工神經網絡（ANNs）在深度學習等領域得到了廣泛應用。與傳統的計算架構相比，ANNs 的發展依賴于數字處理技術，尤其是基于先進互補金屬氧化物半導體（CMOS）處理器的實現。然而，傳統馮·諾依曼計算架構導致的高能耗和計算瓶頸促使研究者探索新的計算方案。神經形態計算硬件作為一種新興技術，通過借鑒大腦和生物神經網絡的結構，試圖在能耗和計算效率之間找到平衡。基于新興存儲器的神經形態計算硬件，能夠實現高性能AI計算，且具有低功耗和高吞吐量等優勢。近年來，三維鹵化物鈣鈦礦因其混合離子-電子導電性和可行的離子遷移而受到關注，成為研究者們探索神經形態硬件的材料之一。然而，它們的潮濕穩定性差和多晶特性導致離子輸運控制困難，這限制了其在神經形態硬件中的應用。為此，二維（2D）鹵化物鈣鈦礦由于其相的多樣性、電氣和光電特性的微觀結構各向異性，以及優良的濕氣抗性，成為潛在的人工突觸材料。然而，這些材料在電導變化上仍表現出不對稱和非線性特性，影響了訓練效率和推理精度。近日，韓國首爾大學（Seoul National University）Seung Ju Kim，Ho Won Jang等攜手在“Nature Nanotechnology”期刊上發表了題為“Linearly programmable two-dimensional halide perovskite memristor arrays for neuromorphic computing”的最新論文。該團隊設計和制備了Dion–Jacobson相的二維鹵化物鈣鈦礦，成功實現了高度線性和對稱的電導變化。他們構建了一個基于模擬鈣鈦礦突觸的7×7交叉陣列，達到了高設備產率和低變化性，并具備突觸權重存儲能力，同時實現了長時間的多級模擬狀態保持和超過7個月的潮濕穩定性。 通過對這些設備的性能進行評估，研究者利用仿真方法探討了其在大規模圖像推理中的潛力，結果顯示其準確度在理論極限內的誤差僅為0.08%。這一優秀的設備性能歸因于消除無機層之間的間隙，使鹵化物空位能夠均勻遷移，不受晶界的影響。該研究為神經形態計算領域提供了新的技術路徑，并為未來開發高性能的人工突觸材料奠定。
研究亮點
1. 實驗首次實現了Dion–Jacobson 2D鈣鈦礦的高度線性和對稱的電導變化，得到了穩定且均勻的模擬突觸特性。這一進展克服了傳統二維鈣鈦礦突觸中不對稱和非線性電導變化的問題。2. 實驗通過構建7×7交叉陣列，采用模擬鈣鈦礦突觸進行編程，取得了以下結果：
- 多級模擬狀態具有長時間保持能力，且在潮濕環境下穩定超過7個月；
- 通過仿真驗證，這些鈣鈦礦突觸在大規模圖像推理中顯示出極高的準確性，精度達到理論極限的0.08%。
3. 設備的優異性能歸因于消除無機層之間的范德華間隙，這一結構優化促進了鹵化物空位的均勻遷移，不受晶界影響。此點通過第一性原理計算和實驗分析得到驗證。
圖文解讀
圖1:Dion–Jacobson，DJ-鹵化物鈣鈦礦halide perovskite，HP神經形態硬件的原理和演示。圖4: DJ相和Ruddlesden–Popper，RP相鹵化物鈣鈦礦HPS中的電阻轉換機制。
總結展望
本文成功演示了通過優化化學計量比（BDAMA2Pb3I10）和偽鹵素陰離子添加劑（2SCN），實現了垂直對齊的Dion–Jacobson（DJ）鈣鈦礦人工突觸，保證了其在環境空氣條件下穩定性長達7個月。通過極線性（αp=0.002，αd?=?0.0015）和對稱（||αp|???|αd||?=?0.0005）憶阻編程，作者實現了多種生物啟發的突觸可塑性。這是由于通過消除鈣鈦礦層之間的間隙，使離子能夠均勻遷移于整個垂直對齊的DJ鈣鈦礦晶體區域，經過第一性原理計算和與RP鈣鈦礦的電學表征對比后得到了確認。通過作者的DJ鈣鈦礦突觸，演示了一個100%產率的7?×?7交叉陣列，并實現了模擬編程。作者獲得了多級模擬狀態，具有長期數據存儲能力（~104秒）和低變化性（~1.85%，σ/μ）。此外，作者在實際交叉陣列架構中演示了基于長時程增強（LTP）和短時程增強（STP）的手寫數字圖像編程。作者還在仿真中通過2D鈣鈦礦突觸的標定設備模型進行了基于卷積神經網絡（CNN）的大規模圖像推理。作者的DJ鈣鈦礦網絡在從小尺寸圖像（MNIST：98.75%，接近理論極限）到大規模圖像數據（CIFAR-10：92.29%，CIFAR-100：73.83%，ImageNet：77.24%，在理論極限范圍內0.08%）均展現出了卓越的識別精度。這些已展示的憶阻器設計原則同樣適用于其他材料系統，能夠為神經形態應用提供高度線性和對稱的可編程性。Kim, S.J., Im, I.H., Baek, J.H. et al. Linearly programmable two-dimensional halide perovskite memristor arrays for neuromorphic computing. Nat. Nanotechnol. (2024). https://doi.org/10.1038/s41565-024-01790-3
