鋰硫電池、鹽湖提鋰兩篇Nat. Sustain.，張華彬Nat. Commun.等成果速遞|頂刊日報20241026
1.Nature Sustainability：混合聚合物網(wǎng)絡(luò)陰極實(shí)現(xiàn)可溶性無多硫化物鋰硫電池
鋰硫（Li-S）是一種備受關(guān)注的化學(xué)物質(zhì)，因?yàn)榱蚴且环N豐富的元素，硫的轉(zhuǎn)化具有極高的能量密度。然而，在轉(zhuǎn)化過程中形成的幾種中間多硫化物溶解會導(dǎo)致循環(huán)過程中性能迅速下降。近日，賓夕法尼亞州立大學(xué)王東海等人通過硫化聚磷腈和碳作為鋰硫電池陰極的混合聚合物網(wǎng)絡(luò)來解決這個問題。1) 這種雜化聚合物網(wǎng)絡(luò)具有豐富的重新結(jié)合和吸附解離硫物種的位點(diǎn)，可以避免可溶性多硫化物的形成，并實(shí)現(xiàn)獨(dú)特的可逆插入轉(zhuǎn)化反應(yīng)。因此，該陰極在Li-S紐扣電池中實(shí)現(xiàn)了高容量（約900mAh g?1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。2) 軟包電池的預(yù)計能量密度為約300Wh kg?1，150次循環(huán)后容量保持率為84.9%。該策略可以擴(kuò)展到其他具有成本效益、可回收的聚合物，將硫基電池推向?qū)嶋H的儲能應(yīng)用。Meng Liao et.al Hybrid polymer network cathode-enabled soluble-polysulfide-free lithium–sulfur batteries Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01453-0https://doi.org/10.1038/s41893-024-01453-02.Nature Sustainability：鹽湖鹽水中可持續(xù)鋰提取和氫氧化鎂聯(lián)產(chǎn)近年來，隨著鋰離子電池在推動全球向低碳社會轉(zhuǎn)型方面發(fā)揮著越來越重要的作用，對鋰的需求一直在上升。與主要從硬巖中生產(chǎn)鋰相比，從鹽水中提取鋰是更經(jīng)濟(jì)、更可持續(xù)的途徑。然而，它仍存在重大挑戰(zhàn)，包括提取過程的效率低，特別是對于高鹽度、成分復(fù)雜的鹽水，以及對主要競爭物種鎂的選擇性差。近日，昆士蘭大學(xué)Zhang Xiwang、寶武集團(tuán)環(huán)境資源科技有限公司Li Enchao、莫納什大學(xué)Li Zhikao等人報道了一種涉及乙二胺四乙酸（EDTA）的納濾過程，其可用于直接有效地提取Li+，以及從鹽湖鹽水中有效利用Mg2+。 1) 利用EDTA4?和Mg2+之間的選擇性結(jié)合，該工藝在工業(yè)條件下（127.06g l?1）實(shí)現(xiàn)了99.85%的超高M(jìn)g2+截留率、~4.34mol m?2 h?1的超快Li+通量和優(yōu)異的Li+/Mg2+分離因子（~679）。2) 通過兩階段過濾過程，Li+回收率達(dá)到89.90%，而Mg2+廢物轉(zhuǎn)化為納米結(jié)構(gòu)的Mg（OH）2，98.87%的EDTA4-可以再生。該工作的可擴(kuò)展流程可最大限度地減少環(huán)境影響，同時最大限度地提高資源利用率，從而促進(jìn)向更可持續(xù)的未來轉(zhuǎn)變。Ming Yong et.al Sustainable lithium extraction and magnesium hydroxide co-production from salt-lake brines Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01435-2https://doi.org/10.1038/s41893-024-01435-23.張華彬Nature Commun：Cu單原子光催化甲烷氧化制備甲醛通過光催化反應(yīng)將CH4轉(zhuǎn)化為高附加值C1氧化衍生物受到人們的廣泛關(guān)注，但是CH4轉(zhuǎn)化為C1氧化衍生物具有非常大的困難和挑戰(zhàn)。有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學(xué)張華彬教授等報道基于調(diào)節(jié)MOF的配位結(jié)構(gòu)微環(huán)境的方式構(gòu)筑Cu單原子催化劑用于選擇性光催化氧化CH4制備HCHO。1）作者在單核Cu位點(diǎn)直接進(jìn)行O2氧化，因此能夠打破反應(yīng)的化學(xué)平衡，將形成自由基的平衡完全轉(zhuǎn)向生成·OOH。通過同步生成·OOH和·CH3，能夠快速結(jié)合生成HCHO，并且阻礙競爭反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的HCHO選擇性（接近100%），產(chǎn)量達(dá)到2.75mmol gcat-1 h-1。2）這項工作展示了理性設(shè)計催化活性位點(diǎn)對于調(diào)節(jié)反應(yīng)路徑和選擇性CH4光催化氧化的重要性，喲租戶與發(fā)展和設(shè)計高性能的單原子催化劑。Feng, C., Zuo, S., Hu, M. et al. Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites. Nat Commun 15, 9088 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53483-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53483-z4.清華大學(xué)&蘭州化物所Nature Commun：石墨烯納米片構(gòu)筑耐濕度結(jié)構(gòu)穩(wěn)定超潤滑材料在高濕度環(huán)境下實(shí)現(xiàn)固體超潤滑性非常重要，但是由于水和固體表面的氧化，導(dǎo)致目前開發(fā)超潤滑仍具有非常大的困難和挑戰(zhàn)。有鑒于此，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所Yongfu Wang、清華大學(xué)Ming Ma等報道一種簡單方便的獲得濕度不敏感的固體超潤滑劑（磨損系數(shù)僅為0.0035），在2-80 %濕度區(qū)間內(nèi)沒有明顯的磨損。1）從結(jié)構(gòu)超潤滑性角度的設(shè)計，開發(fā)了覆蓋Au的微米石墨片和石墨烯覆蓋的不含氫無定形碳。這種GNC a-C對水分子的釘扎效應(yīng)較差以及弱氧化，因此能夠在暴露空氣之后表面仍然具有穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)超潤滑性質(zhì)。 2）這種設(shè)計和制備過程能夠大規(guī)模的實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)超潤滑性，而且支持的材料范圍廣泛。這項研究為環(huán)境條件下的結(jié)構(gòu)超潤滑應(yīng)用提供策略。Li, R., Yang, X., Li, J. et al. Macroscale, humidity-insensitive, and stable structural superlubricity achieved with hydrogen-free graphene nanoflakes. Nat Commun 15, 9197 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53462-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-53462-45.中科院金屬所&中南大學(xué)Nature Commun：原位觀測Au五重孿晶的生長機(jī)理五重孿晶Au納米晶（penta-twinned）的孿晶邊界和內(nèi)部晶格應(yīng)力為調(diào)控納米晶體的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)提供具有前景的創(chuàng)新型方法，但是目前人們對于控制5-FT納米晶的非經(jīng)典生長模型缺乏深入理解，這是因?yàn)槲逯貙\晶Au納米晶的熱力學(xué)穩(wěn)定區(qū)間較小，而且具有復(fù)雜的孿晶結(jié)構(gòu)。 有鑒于此，中國科學(xué)院金屬所Gang Zhou、中南大學(xué)宋淼等報道通過原位觀測方法，從原子尺度研究5-FT以及其他納米粒子與尺寸有關(guān)以及孿晶結(jié)構(gòu)相關(guān)的聚集。1）研究結(jié)果表明Au納米粒子的表面擴(kuò)散顯著影響聚集納米粒子的形貌，并且促進(jìn)形成對稱結(jié)構(gòu)5-FT，尤其是對于比較小的納米粒子。此外，5-FT的本征結(jié)構(gòu)能夠緩解形貌變化過程的原子表面擴(kuò)散現(xiàn)象，延緩聚集和結(jié)構(gòu)變化，促進(jìn)形成結(jié)構(gòu)復(fù)雜的孿晶。2）這項研究結(jié)果有助于推動孿晶納米粒子的結(jié)構(gòu)調(diào)控，能夠更好的對功能材料的合成進(jìn)行預(yù)測，并且用于開發(fā)先進(jìn)的工程應(yīng)用。 Song, M., Zhang, D., Leng, D. et al. In situ atomic observations of aggregation growth and evolution of penta-twinned gold nanocrystals. Nat Commun 15, 9217 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53501-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-53501-06.Science Advances：全固態(tài)堿離子聚合物電池的可滲透無空隙界面 全固態(tài)電池存在電極與電解質(zhì)顆粒之間失去接觸的問題，導(dǎo)致循環(huán)性能差。近日，湖南大學(xué)魯兵安等人以充放電電壓為刺激，在循環(huán)過程中原位構(gòu)建了固態(tài)聚合物電解質(zhì)與電極之間無空隙的離子滲透界面。1）在充放電過程中，滲透相填充界面處的空隙并滲透到電極中，與正極形成牢固的結(jié)合，有效緩解接觸問題。2）開發(fā)的全固態(tài)鉀離子聚合物電池在 4.5伏的高工作電壓下，循環(huán) 2000次以上仍能保持高庫侖效率，即使在 4.6伏下也能穩(wěn)定循環(huán) 500次以上。3）這種緩解接觸問題的合理設(shè)計具有多種用途，全固態(tài)石墨基聚合物鉀離子軟包電池和全固態(tài)鋰離子聚合物電池的可擴(kuò)展性就證明了這一點(diǎn)。
Wang Lyu, et al, Permeable void-free interface for all-solid-state alkali-ion polymer batteries, Sci. Adv. 10, eadr9602 (2024)DOI: 10.1126/sciadv.adr96027.武漢大學(xué)Angew：非化學(xué)計量比Ti4O7載體修飾Cu電催化還原CO制備C2+開發(fā)合適的載體是Cu電催化還原CO制備多碳化學(xué)品的關(guān)鍵。但是由于金屬-載體的適應(yīng)性不足，而且載體的導(dǎo)電性較差，有可能影響C-C偶聯(lián)反應(yīng)的效率。有鑒于此，武漢大學(xué)定明月教授等報道非化學(xué)計量比的Ti4O7與Cu電催化劑結(jié)合，構(gòu)筑Cu-Ti4O7，能夠作為導(dǎo)電性較高且穩(wěn)定的載體用于電催化還原CO。1）Ti4O7具有豐富的晶格缺陷，有助于水分子解離和CO分子吸附，加快*COH加氫反應(yīng)的進(jìn)行。這種適應(yīng)性較好的金屬-載體界面能夠促進(jìn)Cu上的*CO和Ti4O7上的*COH發(fā)生C-C不對稱偶聯(lián)，因此能夠顯著降低生成C2+的能壘。由于Ti4O7具有優(yōu)異的導(dǎo)電性，有助于Cu/Ti4O7界面上的電荷轉(zhuǎn)移，減少能量損失。2）優(yōu)化有的20Cu-Ti4O7催化劑在電催化還原CO的反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異的C2+選擇性（96.4%），生成C2+的能量效率達(dá)到45.1%，部分電流密度達(dá)到432.6 mA cm-2。這項研究揭示了新穎的Cu催化劑和載體材料的C-C偶聯(lián)策略，推動發(fā)展Cu修飾載體催化劑用于實(shí)現(xiàn)高效率的電催化還原CO。Xuli Hu, Junchen Xu, Yunchen Gao, Zhenyao Li, Jun Shen, Wei Wei, Yangshun Hu, Yushan Wu, Yao Wang, Mingyue Ding, Establishing Non‐stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C‐C Coupling for Highly Energy‐Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202414416https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024144168.中山大學(xué)&利物浦大學(xué)Angew：PdNi合金催化生物質(zhì)HMF轉(zhuǎn)化在生物質(zhì)精煉領(lǐng)域，5-羥甲基糠醛（HMF）氧化為2,5-二羥甲基四氫呋喃（BHMTHF）受到人們的廣泛關(guān)注，因?yàn)锽MHTHF是重要的燃料和溶劑前體分子。有鑒于此，利物浦大學(xué)屠昕教授、中山大學(xué)嚴(yán)凱教授等報道一種具有選擇性和穩(wěn)定性的PdNi納米合金催化劑用于深度加氫催化。1）開發(fā)了CO2輔助綠色合成技術(shù)，能夠控制生成雙金屬或者單金屬催化劑。合成了不同Pd/Ni原子比例的PdNi/SBA-15催化劑，發(fā)現(xiàn)Pd/Ni原子比例與HHMTHF產(chǎn)量之間呈現(xiàn)火山形變化趨勢。 2）比例為Pd2Ni1/SBA-15的催化劑具有最好的性能，HMF的轉(zhuǎn)化率達(dá)到99 %，BHMTHF的選擇性達(dá)到96.0%。Pd2Ni1/SBA-15催化劑能夠在5次循環(huán)催化反應(yīng)后仍然具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。通過HAADF-STEM等表征和DFT理論計算，驗(yàn)證形成合金結(jié)構(gòu)，Ni和Pd之間具有電子轉(zhuǎn)移，因此催化劑具有優(yōu)異的性能和穩(wěn)定性。這項研究為開發(fā)高選擇性和高穩(wěn)定性的合金催化劑用于生物質(zhì)增值轉(zhuǎn)化提供幫助。 Ruichao Guo, Yongjian Zeng, Lu Lin, Di Hu, Chunqiang Lu, Stuart Conroy, Suyu Zhang, Chen Zeng, Huixia Luo, Zhiwei Jiang, Xiaolei Zhang, Xin Tu, Kai Yan, CO2-assisted Controllable Synthesis of PdNi Nanoalloys for Highly Selective Hydrogenation of Biomass-derived 5-Hydroxymethylfurfural, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202418234 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202418234
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