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?黃小青、喬世璋、林文斌、朱嘉、王如竹等成果速遞 |頂刊日報20241101
納米人 納米人 2024-11-06
1.廈門大學&華中科技大學Nature Commun:表面硒化調控Pt的酸性電催化合成H2O2

開發高效酸性電催化劑進行電化學合成H2O2非常重要,但是大多數材料在酸性條件下選擇性和穩定性都受到影響。有鑒于此,廈門大學黃小青教授、華中科技大學楊利明教授等報道在Pt晶體為核的表面構筑Pt-Se殼,構筑的核殼催化劑展示優異的酸性電催化合成H2O2性能。
          
本文要點
1)合成的Se2-Pt納米粒子優化殼層厚度后,在電催化合成H2O2的選擇性達到95%,而且催化劑的分解受到阻礙。構筑流動相電催化反應器,Se2-Pt納米粒子在250mA cm-2電流密度穩定400h電催化,產生濃度為113.2g L-1的H2O2溶液,產量達到4160.3mmol gcat-1 h-1,能夠有效的降解有機染料。 
         
2)無定形Pt-Se殼層具有合適的O2吸附能力,能夠增強選擇性,形成應力改善OOH*結合能,加快反應動力學。這種Se化策略有助于其他貴金屬調控2e- ORR反應。
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參考文獻
Yu, Z., Deng, H., Yao, Q. et al. Selective and durable H2O2 electrosynthesis catalyst in acid by selenization induced straining and phasing. Nat Commun 15, 9346 (2024). 
DOI: 10.1038/s41467-024-53607-5
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53607-5
          
2.Nature Commun:雙磷配體實現光催化選擇性單氘代
氘原子以高選擇性選擇性選擇性摻入小分子對醫學和化學研究具有很高的價值。但是,由于常用的氫同位素交換策略導致的完全氘化,這仍然具有挑戰性。    
          
有鑒于此,中國科學院有機化學研究所左智偉研究員、上海科技大學劉偉民教授、四川輕化工大學楊義教授等報道一種利用打破C-C鍵的非傳統方式,實現了光催化選擇性單氘化。
          
本文要點
1)自由基介導的C-C鍵斷裂和氘原子轉移過程,協同反應能夠有效地構建芐基CDH,具有高選擇性的單氘化。雙膦酸鹽光催化劑、硫醇催化劑和CH3OD氘代試劑的組合,并且利用光催化的方式,使得該反應具有操作簡單的優勢。     
   
2)通過一系列光譜實驗闡明了雙膦酸鹽光催化劑的光誘導電子轉移過程,確定了一種可以通過后續親核加成調節的特殊的反向電子轉移(back electron transfer)過程。
圖片
參考文獻
Xu, Y., Chen, W., Pu, R. et al. Selective monodeuteration enabled by bisphosphonium catalyzed ring opening processes. Nat Commun 15, 9366 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53728-x
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53728-x
          
3.喬世璋等Angew:無膜低成本電解水制綠氫
傳統電解水電解槽需要使用昂貴的膜電極和動力學緩慢的OER電極反應,這導致綠氫的制備價格非常昂貴,甚至比灰氫的成本更高。
              
有鑒于此,阿德萊德大學喬世璋教授、鄭堯等報道開發了創新型高效率的無膜電解水器件,克服了電解槽的這些缺點。
          
本文要點
1)這種開發的電解水體系通過CuxO催化劑,進行熱力學更有優勢的尿素氧化反應生成N2,替代OER反應。這避免H2和O2混合爆炸的危險,而且能夠避免使用膜結構材料。這種無膜電催化體系實現了迄今為止各種報道結果中最高的H2法拉第效率。
         
2)通過原位光譜表征說明CuxO催化劑具有新型N2Hy中間體的尿素氧化反應機理,因此具有獨特的N2選擇性和對OER反應的惰性。更加重要的是,開發了工業量級的無膜電解水器件,耗電量減少至3.78kWh Nm-3,這個能耗明顯的低于商業堿性電解水(AWE)器件的5.17kWh Nm-3。通過技術-經濟分析結果表明,這種無膜設計的電解水器件導致制氫的成本降至US$1.81kg-1,成本比灰氫更低,這個成本達到了歐委會和美國能源部設定的目標(US$2.00-2.50kg-1)。
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參考文獻    
xintong gao, pengtang wang, xiaogang sun, mietek Jaroniec, yao zheng, Shizhang Qiao, Membrane-Free Water Electrolysis for Hydrogen Generation with Low Cost, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417987
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202417987
          
4.Angew:極性對COF電催化還原合成H2O2的影響
調控催化活性位點的電荷密度,平衡催化活性位點的吸附和反應活性對于2e- ORR生成H2O2非常重要。有鑒于此,哈立法大學Dinesh Shetty、印度理工學院羅巴爾校區Tharamani C. Nagaiah等報道中間體的極性對于COF在電催化還原合成H2O2反應的催化反應效率和選擇性的影響。
          
本文要點
1)使用對稱性不同C3配體構筑COF,能夠調控催化活性位點的電荷密度,以苯的結構構筑的COF具有比三嗪構筑COF更低的極性,并且表現更高的制備H2O2性能,當過電勢為0.4V,生成H2O2的選擇性達到93.1%,法拉第效率達到90.5%。         
2)通過原位電化學Raman光譜表征以及掃描電化學顯微(SECM)表征,驗證了電催化反應生成H2O2,并且研究了不同空間的反應情況。這些技術有助于研究催化劑中局部催化反應,表明了骨架的極性對催化反應的效果。    
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參考文獻
Shivangi Mehta, Nada Elmerhi, Sukhjot Kaur, Abdul Khayum Mohammed, Tharamani C. Nagaiah, Dinesh Shetty, Modulating Core Polarity in Metal-free Covalent Organic Frameworks for Selective Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417403
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417403
          
5.Angew:Ag-Cu2O界面中性電催化還原CO2制備乙烯
中性條件電催化還原CO2制備多碳(C2+)化合物是一種能夠降低CO2排放的技術,而且能夠降低碳酸鹽過程所需的能量。但是C-C偶聯反應步驟的動力學非常緩慢,導致生成單一產物變得非常大的挑戰,尤其是在工業電流密度時這個挑戰更加顯著(>300mA cm-2)。    
          
有鑒于此,中國科學院福建物質結構研究所曹榮、曹敏納、Duanhui Si等報道開發了一種Ag-Cu2O界面催化劑,在流動相電催化反應過程中,能夠以650mA cm-2電流密度和66%的法拉第效率生成C2H4,對應的部分電流密度達到429.1mA cm-2
          
本文要點
1)通過原位Raman光譜表征測試揭示了Ag/Cu2O界面上的Cu+/Cu0具有高*CO覆蓋度,通過理論計算說明Ag/Cu2O界面有助于生成CO和C-C偶聯反應。         
2)這項工作為中性電催化還原CO2制備C2H4提供了經驗,有助于深入理解雙金屬界面的復雜作用。    
圖片
參考文獻
Rong Cao, Zongnan Wei, Wenwen Wang, Tao Shao, Shuaibing Yang, Chang Liu, Duanhui Si, Minna Cao, Constructing Ag/Cu2O interface for efficient neutral CO2 electroreduction to C2H4, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417066
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417066
          
6.Angew:雙功能金屬-有機框架可協同增強放療并激活STING以實現強效的癌癥放射免疫治療
通過環二核苷酸代謝物激活干擾素基因刺激因子(STING)蛋白是產生抗腫瘤免疫的關鍵。然而,由于合成的STING激動劑(如4-(5,6-二甲氧基苯并[b]噻吩-2-基)-4-氧丁酸(MSA-2))的藥代動力學不夠理想,因此其無法在腫瘤中維持STING激活以實現有效的抗腫瘤反應。    
          
有鑒于此,芝加哥大學林文斌教授和Ralph R. Weichselbaum教授等人設計了一種基于Hf6二級構建單元(SBUs)和六(4'-羧基[1,1'-聯苯]-4-基)苯橋接配體、MSA-2共軛的雙功能納米金屬有機框架(MOF)MOF/MSA-2,并將其用于實現有效的癌癥放射免疫治療。
 
本文要點
1)該MOF可通過利用Hf6 SBUs的高Z特性增強X射線輻射的治療效果,并在腫瘤微環境中引發強效的免疫刺激。
          
2)研究發現,MOF/MSA-2可通過持續激活STING和促進腫瘤免疫細胞的浸潤和激活等機制進一步增強X射線的放療效果。實驗結果表明,MOF/MSA-2+低劑量X射線照射可誘導強烈的STING激活和實現有效的腫瘤消退;當與免疫檢查點抑制劑聯合使用時,MOF/MSA-2能夠通過全身免疫激活有效抑制原發腫瘤和遠端腫瘤。    
圖片
參考文獻:
Chaoyu Wang. et al. Bifunctional Metal-Organic Framework Synergistically Enhances Radiotherapy and Activates STING for Potent Cancer Radio-Immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417027
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202417027
          
7.AM:Ni摻雜Cu納米線電催化還原CO合成乙醇
乙醇是具有前景的能源,能夠通過可逆的電化學氧化還原反應過程實現碳循環。目前CO2/CO電化學合成乙醇的方法面臨著競爭性生成乙烯的競爭反應。有鑒于此,南京大學朱嘉教授、東南大學王金蘭教授等報道晶面選擇性金屬摻雜策略能夠調控CO電催化還原反應路徑,增強乙醇產物的選擇性。
              
本文要點
1)理論計算結果說明Ni摻雜的Cu(100)晶面能夠促進水分子解離生成吸附氫,促進關鍵C2中間體(*CHCOH)選擇性電化學加氫生成乙醇而不是乙烯。
         
2)實驗中發現Ni摻雜的Cu{100}晶面納米線能夠實現56%的乙醇選擇性,乙醇/乙烯選擇性達到2.7,達到沒有摻雜的Cu的4倍和15倍。原位光譜表征結果驗證說明Ni摻雜的Cu納米線能夠改變界面水分子的活性,因此調控C2產物選擇性。通過進一步的電極工程,使用Ni摻雜Cu納米線催化劑構成了膜電解槽,以2.7V的電池電壓和300mA cm-2電流密度和50 %的法拉第效率生成乙醇,穩定工作時間達到300h。
圖片
參考文獻
Xing Zhang, Chongyi Ling, Siyun Ren, Hanchen Xi, Liyao Ji, Jinlan Wang, Jia Zhu, Nickel‐Doped Facet‐Selective Copper Nanowires for Activating CO‐to‐Ethanol Electrosynthesis, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202413111
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202413111
          
8.上海交大&上海理工AM:生物靈感啟發的太陽能空氣集水材料
基于吸附方式收集大氣水分(SAWH, Sorption-based atmospheric water harvesting)是干旱地區供水具有前景的技術,但是目前改善SAWH的效率非常困難,這是因為水在脫附過程中通常需要多個相變過程,包括水蒸氣-水脫附(解吸附-冷凝)。
          
有鑒于此,上海交通大學王如竹教授、上海理工大學王世革教授、王佳韻副教授等報道基于鐵蘭(Tillandsia)植物,開發了一種具有超吸水性(ultrahygroscopic)的水凝膠納米纖維,將聚N-異丙基丙烯酰胺、聚N-二甲基乙酰胺、碳納米管組成,并且浸漬LiCl。隨著溫度升高,納米纖維膜的疏水性增強,因此能夠促進水分子從水凝膠中分離。
          
本文要點
1)PCP@LiCl在25 ℃和相對濕度在15-20%區間內表現了獨特的動力學,在2 h內達到吸附飽和,5min太陽光照射下形成液態。         
   
2)通過全球范圍建模,驗證這種PCP@LiCl在干旱區域和半干旱區域的應用前景。這項研究為開發高性能的太陽能大氣集水材料提供幫助。
圖片
參考文獻
Jiayun Wang, Wenjun Ying, Bowen Lin, Chunfeng Li, Chaohe Deng, Hua Zhang, Shige Wang, Ruzhu Wang, Tillandsia-Inspired Ultra-Efficient Thermo-Responsive Hygroscopic Nanofibers for Solar-Driven Atmospheric Water Harvesting, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202408977
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202408977

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