研究背景
二維材料LED是一類基于二維過渡金屬二硫屬化合物（TMDs）的發光器件，因其在顯示和光通信等領域的潛在應用而備受關注。與傳統的體相半導體材料相比，二維材料具有量子限域效應和介電屏蔽效應減弱等特點，使其在納米級光電器件設計中具有出色的性能。然而，二維材料LED在高激子生成率下易出現激子–激子湮滅（EEA）效應，這導致量子效率的迅速下降，成為該材料應用于高性能發光器件的一大挑戰。鑒于此，東南大學章琦，呂俊鵬以及倪振華等人攜手在“Nature Electronics”期刊上發表了題為“Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates”的最新論文。該團隊通過氧等離子體插層的方式，制備了基于少層二硫化鉬（MoS2）和二硫化鎢（WS2）的脈沖發光二極管（LED）。這種氧插層工藝成功地在層間插入氧原子，使得緊密堆疊的少層結構形成類量子阱的超晶格結構，從而抑制了激子–激子相互作用，并提高了發光亮度。利用插層后的少層TMDs器件，顯著提高了量子效率，實現了在高激子生成率下無效率下降的電致發光。通過光譜測量，研究人員發現，插層工藝降低了激子玻爾半徑和擴散系數，從而有效抑制了EEA效應。 該研究展示了基于插層TMDs的新型LED在發光性能上的提升，在高激子生成率約1020cm?2 s?1時，二硫化鉬和二硫化鎢的外量子效率分別達到了0.02%和0.78%。這一成果為高性能二維LED的設計提供了新思路，為二維材料在光電領域的應用奠定了基礎。
研究亮點
(1) 實驗首次將氧等離子體插層應用于少層過渡金屬二硫屬化合物（TMDs），成功制備了類似量子阱的超晶格結構。此方法在少層二硫化鉬（MoS?）和二硫化鎢（WS?）中實現了層間剝離，形成了若干準單層的堆疊。(2) 實驗通過氧等離子體插層，減少了激子玻爾半徑和激子擴散系數，從而顯著抑制了激子-激子湮滅（EEA）現象。光譜測量顯示，插層后的少層TMDs在光激發和電注入發光下，在高激子密度（約1020cm?2 s?1）下不出現效率下降。(3) 實驗結果表明，基于插層的MoS?和WS?的LED在較高生成率下仍可保持較高的外量子效率（EQE），分別達到0.02%和0.78%。這些LED在高電流密度下無效率下降，表明其具有優異的抗EEA特性。
圖文解讀
圖2: 激子-激子湮滅exciton–exciton annihilation，EEA抑制機制。圖3: 基于三層二維過渡金屬硫族化合物trilayer transition metal dichalcogenides，3L TMD的瞬態二維發光二極管light-emitting diodes，LED。圖4: 基于插層的三層3L MoS2和WS2的瞬態2D LED的電致發光electroluminescence，EL 外量子效率external quantum efficiency，EQE。
總結展望
這篇文章為二維材料（如氧等離子體插層的幾層TMDs）在光電器件中的應用提供了新的視角。通過氧等離子體插層，研究者成功抑制了三層插層MoS?中的激子-電子復合，從而實現了明亮的發光特性，并保持有限的非輻射復合中心。這一發現表明，氣體插層可以有效調節二維材料的激子相互作用，如激子Bohr半徑和擴散系數的變化，這為優化器件性能提供了新的思路。此外，在高電流密度下實現了無效率滾降的光致發光和電注入發光，表明其在高效LED應用中的潛力。Wang, S., Fu, Q., Zheng, T. et al. Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates. Nat Electron (2024). https://doi.org/10.1038/s41928-024-01264-3
