1.廈門大學JACS：構筑雙功能界面促進Li金屬電池性能鋰金屬電池向實際應用的瓶頸在于較差的循環性能和鋰枝晶問題。作為一種有前景的解決方案。有鑒于此，廈門大學孫世剛院士、黃令教授、鄧亞平副教授等報道通過構建混合人工界面為鋰陽極提出了一種界面工程策略。使用聚乙二醇二丙烯酸酯-甲基丙烯酸六氟丁酯和甲基丙烯酸六氟丁酯-碳酸三氟乙酯的光控自由基聚合（photo-CRP）將其組裝到鋰陽極上(PEGDA-HFMBA@HFMBA-FEMC或PH@HF層）。1）在構筑的復合界面，內層PEGDA-HFMBA作為具有柔性和抗斷裂性的保護屏蔽作用，外層HFMBA-FEMC作為LiF存儲層，促進Li的傳質和均勻電沉積。同時，將過量的HFMBA和FEMC分子添加劑溶解在電解質中，能夠原位產生較薄且堅固的富含LiF的陰極電解質界面（CEI）。2）與裸鋰電池相比，使用這種復合界面結構鋰陽極構筑Li/NCM811全電池，顯示出多功能的循環能力增強，在400次循環后，循環性能達到81.8%，實現了持久的循環能力。當截止電壓為4.5V或工作溫度升至45°C時，電池仍能保持穩定運行300次循環。
Huayu Huang, Shishi Liu, Yuxiang Xie, Junke Liu, Chenguang Shi, Miaolan Sun, Hao Peng, Jian Lan, Ya-Ping Deng*, Ling Huang*, and Shi-Gang Sun*, Constructing an Artificial Interface as a Bifunctional Promoter for the Li Anode and the NCM Cathode in Lithium Metal Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c11012https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c110122.JACS：同源肽折疊體可促進FUS聚集并引發癌細胞死亡肉瘤融合（FUS）是一種多功能脫氧核糖核酸(DNA)/核糖核酸（RNA）結合蛋白，其與包括肉瘤和白血病在內的多種癌癥有關。然而，盡管FUS與多種疾病相關，但目前將FUS作為癌癥治療靶點的探索仍較為有限，主要原因在于FUS的動態特性使其難以被特異性靶向。 有鑒于此，國家納米科學中心王浩研究員和中國科學院上海有機化學研究所劉聰研究員構建了一種β-折疊肽折疊體β4-TAT，其可通過靶向其RNA識別基序（RRM）來影響FUS的聚集。1）該方法利用了肽自組裝過程的非共價相互作用特征。研究者將源于FUS RRM β-折疊的β4序列與TAT（一種具有核靶向能力的肽）進行結合，使β4-TAT能夠特異性地結合FUS中類似的β4序列。2）實驗結果表明，β4-TAT可有效誘導細胞內FUS聚集，并導致癌細胞死亡。綜上所述，該研究工作開發了一種基于肽折疊體的蛋白質聚集誘導新策略，為設計靶向FUS相關癌癥的創新治療方法開辟了一條新的途徑。Man-Di Wang. et al. Homologous Peptide Foldamer Promotes FUS Aggregation and Triggers Cancer Cell Death. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c03420 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c034203.四川大學&中山大學Angew：生物啟發設計梯度扭曲膠合板結構水凝膠天然結構的水凝膠，比如甲殼類動物外骨骼，具有看似矛盾的特性組合：高強度、模量和韌性，出色的抗疲勞性。這種看似矛盾性質之間的結合是由于它們在多個長度尺度上的層次結構導致的。如何合成這種獨特的機械力學性質仍然是個巨大的挑戰。有鑒于此，四川大學熊銳教授、中山大學吳嘉寧副教授等報道膽甾液晶（cholesteric liquid crystal）自組裝和納米晶體工程協同方法構建具有分層結構的水凝膠，得到具有長程有序梯度扭曲膠合板結構，具有高結晶度，因此模仿甲殼類動物外骨骼的設計。1）構筑的結構水凝膠得到前所未有的性質，包括超高的強度（46±3MPa）、模量（496±25MPa）、韌性（170±14MJ m?3），以及創紀錄的疲勞閾值（32.5kJ m-2）和優異的抗沖擊性（48±2kJ m-1）。2）通過控制多級結構的幾何結構和梯度，能夠以編程的方式設計能夠變形的結構復雜3D水凝膠。這項研究有助于開發先進的多級結構材料，而且為開發可承重的組織工程可穿戴器件柔性機器人提供幫助。
Yulu Tang, Bentao Wu, Jie Li, Canhui Lu, Jianing Wu, Rui Xiong, Biomimetic Structural Hydrogels Reinforced by Gradient Twisted Plywood Architectures, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202411372https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024113724.Angew：二Rh(II)-手性胍協同催化卡賓插入Se-S化學鍵如何高效構筑含鹵手性化合物仍然是個挑戰，雖然有機硒、有機硫化物都是非常重要的化合物。鹵原子能夠形成網絡吸引相互作用，但是這種方法還未曾應用于不對稱催化。有鑒于此，四川大學劉小華教授、中國科學院成都生物所王飛等報道立體選擇性插入策略，在硫氰基和硒基相鄰位置安裝手性中心。1）這種方法通過手性胍和手性二銠化合物作為催化劑，能夠以三組分或者四組分的方式對卡賓插入Se-S化學鍵，不僅克服了消旋反應，而且具有優異的位點選擇性。2）通過光譜表征和理論計算研究，作者提出了包含鹵原子和氫鍵的獨特反應機理用于實現立體選擇性的控制。這種高立體選擇性能夠合成廣泛的硒硫氰酸丙酯（selanylthiocyanatopropanoates），產物表現了優異的IL-1β的抗炎作用和低細胞毒性。
Xin He, Yihua Fu, Ruiying Xi, Cefei Zhang, Kexin Lan, Zhishan Su, Fei Wang, Xiaoming Feng, Xiaohua Liu, Asymmetric Carbene Insertion into Se-S Bonds by Synergistic Rh(II)/Guanidine Catalysis Involving Chalcogen-Bond Assistance, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202417636https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024176365.Angew：調節孔壁化學增強二維共價有機框架異質結的聲動力活性以用于促氧化納米治療 共價有機框架（COFs）在生物醫學領域中引起了越來越多的關注。然而，由于對COFs的內在活性和結構-性質關系的了解有限，因此COFs的聲動力治療應用仍未被充分的探索。有鑒于此，東南大學胡中倩教授、上海大學陳雨教授和陳良教授設計了一種孔壁化學調節策略，即通過在碳酸鉍納米片（B NSs）上原位生長COFs來增強二維（2D）COF異質結的聲動力活性。1）與具有極低的聲動力效應的原始B NSs相比，帶有乙烯基修飾的COF孔壁的2D異質結能夠實現增強的聲催化單線態氧產生（3.6倍），并且其性能也明顯優于具有甲氧基或非取代基的同構COFs。機理研究表明，B@COF（BC）異質結中的乙烯基能夠促進載流子的分離和轉移，并同時增強對氧分子的吸附。2）研究者也將過氧單硫酸鹽（PMS）負載到多孔COFs中，并證明了其能夠通過聲催化雙重氧化物種的生成提高抗腫瘤納米療法的療效。綜上所述，該研究工作闡明了孔壁化學在調節COFs的聲催化性能中的關鍵作用，有望進一步推動基于COFs的促氧化聲敏劑的開發和應用。 Ruohui Wu. et al. Modulating Pore Wall Chemistry Empowers Sonodynamic Activity of Two-Dimensional Covalent Organic Framework Heterojunctions for Pro-Oxidative Nanotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202416461https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416461由于陰離子交換膜電解槽（AEMWEs）符合可持續發展要求，而且環境友好，使用價格便宜的可再生能源，因此受到廣泛的關注。堿性的聚合物電解質在AEWME中非常重要，決定了器件的性能和壽命。 有鑒于此，韓國漢陽大學Young Moo Lee、東南大學汪勇教授等由于含有雜原子的聚合物通常在堿性條件的穩定性較差，因此綜述報道不含醚并且穩定性更高的堿性聚合物電解質。1）總結了不含醚電解液的制備的優點、缺點、挑戰。對聚合物的各種合成方法，改性策略，陽離子穩定性等進行評估，因此有助于為將來的堿性電解質結構設計提供指導。揭示了AEMWE工作AEM和離子聚合物的原位性能衰減機理。提出了未來聚合物電解質設計的一些設計理念，包括聚合物骨架設計、陽離子設計、聚合物結構修飾（側鏈、交聯、嵌段結構、枝狀結構）、研究聚合物降解的過程、透氫(hydrogen crossover)。2）這篇綜述從AEMWE的堿性電解質設計進行總結，有助于加快AEMWE器件的大規模商業化。Chuan Hu, Yong Wang, Young Moo Lee, Ether-Free Alkaline Polyelectrolytes for Water Electrolyzers: Recent Advances and Perspectives, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202418324https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024183247.華東理工大學Nature Commun：Pt1Ni1@Pt/C核殼結構ORR電催化劑 質子交換膜燃料電池需要高效的催化劑來進行氧還原反應，而核殼結構能夠最大限度地利用貴金屬。有鑒于此，華東理工大學李春忠教授、李會會研究員、日本東北大學李昊等報道開發了一種可控的“碳缺陷錨定”策略制備核殼結構Pt1Ni1@Pt。1）在缺陷碳載體原位轉化，生成平均尺寸為~2.6nm的C核殼納米粒子，因此得到Pt1Ni1@Pt核殼結構。強烈的Pt-C相互作用有效地抑制了納米粒子的遷移或聚集，即使在經歷了超過70000次潛在循環的穩定性測試后，也只導致1.6%的降解。Pt1Ni1@Pt/C催化劑具有較高的氧還原反應質量活性和比活性，在0.9 V下分別達到1.424±0.019A/mgPt和1.554±0.027mA/cmPt2，這歸因于合適的壓縮應變。
2）實驗結果與結合了氧還原反應的基本動力學和熱力學的微動力學模型的理論預測基本相符合。研究中獲得一致結果為模型的高準確性和可靠性提供了令人信服的證據。這項工作表明理論指導對于催化劑設計與合適的合成方法之間進行協同作用的重要性，將理論轉化為實驗，為未來的催化劑開發提供了非常寶貴的經驗與幫助。 Cui, J., Zhang, D., Liu, Z. et al. Carbon-anchoring synthesis of Pt1Ni1@Pt/C core-shell catalysts for stable oxygen reduction reaction. Nat Commun 15, 9458 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53808-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53808-y8.Nature Commun：痕量硫酸鹽雜質對Ru催化CO2還原選擇性的關鍵影響設計高效異相催化劑主要對活性位點或者載體進行設計，但是通常忽略了痕量雜質對于催化劑性能的影響。有鑒于此，中科院生態環境研究中心張長斌研究員、加州大學劉福東等報道發現Ru/TiO2表面痕量SO42-雜質能夠將CO2還原反應產物發生完全的改變，從甲烷化變成RWGS。1）研究發現在空氣中煅燒處理導致痕量SO42-從TiO2轉移到Ru/TiO2界面，導致產物的選擇性從CH4變成CO。通過詳細的表征和DFT理論計算表明Ru/TiO2界面的SO42-顯著增強H從Ru顆粒轉移到TiO2載體，降低Ru顆粒活化CO中間體的能壘，阻礙CO加氫生成CH4。2）這項研究說明痕量雜質對于CO2加氫催化反應的重要作用，為設計開發高效率選擇性異相催化劑提供幫助。
Chen, M., Liu, L., Chen, X. et al. Sulfate residuals on Ru catalysts switch CO2 reduction from methanation to reverse water-gas shift reaction. Nat Commun 15, 9478 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-53909-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-53909-8
