1.浙江大學(xué)JACS：通過COF膜的垂直方向質(zhì)子化增強(qiáng)光催化脫鹽傳統(tǒng)的脫鹽方法通常需要非常高的能量，而且難以去除痕量離子，相比的天然離子泵具有優(yōu)異的性能，目前的合成體系通常具有非常短的激子壽命，限制了產(chǎn)生電場(chǎng)促進(jìn)產(chǎn)生離子泵。有鑒于此，浙江大學(xué)孫琦研究員、浙江師范大學(xué)王賽等報(bào)道使用酸催化液相界面聚合反應(yīng)合成垂直方向亞胺結(jié)構(gòu)的質(zhì)子化的COF膜促進(jìn)光吸收和降低電荷的復(fù)合，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)新式的COF膜利用方法。1）這構(gòu)筑獨(dú)特的層內(nèi)、層間異質(zhì)結(jié)，促進(jìn)層內(nèi)雜化，在光照下產(chǎn)生非常強(qiáng)的內(nèi)建電場(chǎng)。這種改善作用使得COF膜能夠?qū)崿F(xiàn)超高濃度梯度(2000:1)的離子傳輸，傳輸速率達(dá)到3.2×1012 ion s-1 cm-2，將離子濃度降至ppm。 2）這種性能超過了傳統(tǒng)的反滲透膜技術(shù)，是太陽能脫鹽技術(shù)的新突破，顯著的降低能源消耗和二次浪費(fèi)。 Weipeng Xian, Xiaoyi Xu, Yongxin Ge, Zhiwei Xing, Zhuozhi Lai, Qing-Wei Meng, Zhifeng Dai, Sai Wang*, Ruotian Chen, Ning Huang, Shengqian Ma, and Qi Sun*, Efficient Light-Driven Ion Pumping for Deep Desalination via the Vertical Gradient Protonation of Covalent Organic Framework Membranes, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c12829https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c128292.JACS：2D vdW層間設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)超室溫鐵磁性 目前大多數(shù)調(diào)節(jié)材料物理化學(xué)性質(zhì)的方法是通過化學(xué)鍵的打破/生成新化學(xué)鍵的方式，化學(xué)鍵打破/生成新化學(xué)鍵對(duì)局部結(jié)構(gòu)造成不可避免的影響。二維鐵磁材料是自旋憶阻器和量子器件的關(guān)鍵，單數(shù)目前大多數(shù)二維鐵磁材料只能在低溫下保持鐵電性質(zhì)，在室溫或者更高溫度下控制2D材料鐵磁性能的方法還沒有報(bào)道。有鑒于此，華中科技大學(xué)常海欣教授、浙江理工大學(xué)宋昌盛副教授等報(bào)道非破壞性的vdW界面鐵磁策略，實(shí)現(xiàn)了高于室溫的鐵磁調(diào)控。1）通過非磁性vdW MoS2, WSe2, Bi1.5Sb0.5Te1.7Se1.3與2D vdW鐵磁Fe3GaTe2之間vdW耦合，將Curie溫度提高至400K，是目前2D鐵磁材料最好的。而且實(shí)現(xiàn)了室溫垂直磁各向異性（perpendicular magnetic anisotropy）和340K的非常規(guī)反常霍爾效應(yīng)。
2）這種現(xiàn)象來自界面電荷轉(zhuǎn)移和自旋-軌道耦合的磁交換相互作用和磁各向異性。這項(xiàng)工作為調(diào)控vdW層間磁化學(xué)和實(shí)現(xiàn)多功能2D異質(zhì)結(jié)提供方法。Gaojie Zhang, Hao Wu, Li Yang, Zheng Chen, Wen Jin, Bichen Xiao, Wenfeng Zhang, Changsheng Song*, and Haixin Chang*, Above-Room-Temperature Ferromagnetism Regulation in Two-Dimensional Heterostructures by van der Waals Interfacial Magnetochemistry, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c13391https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c133913.Angew：塑料結(jié)合DNA適配體用于檢測(cè)微塑料塑料是現(xiàn)代技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵材料，但微塑料對(duì)環(huán)境的污染已成為人們?nèi)找骊P(guān)注的問題。有鑒于此，滑鐵盧大學(xué)劉玨文教授、上海交通大學(xué)Yu Zhao等發(fā)展了對(duì)兩種最豐富的塑料(聚氯乙烯（PVC）和聚苯乙烯（PS）)材料應(yīng)用的DNA適配體。1）這些適配體含有約90%的胞嘧啶和胸腺嘧啶，嘌呤含量?jī)H為10%。其中，PVC-1適配體與PVC的結(jié)合能力是隨機(jī)序列DNA的6倍。在測(cè)試的塑料材料中，PVC和PS表現(xiàn)出最高的比結(jié)合能力。使用熒光標(biāo)記的PVC-1適配體，能夠檢測(cè)濃度僅為1 mg的PS/PVC微塑料，適配體對(duì)微塑料的選擇性高于其他環(huán)境相關(guān)材料，比如二氧化硅。2）分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，適配體試圖最大限度地與塑料表面接觸以進(jìn)行吸附。這種塑料結(jié)合適配體有望應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測(cè)，有助于開發(fā)表面結(jié)合適配體。 Mohamad Zandieh, Xin Luo, Yu Zhao, Chuanliang Feng, Juewen Liu, Selection of Plastic-Binding DNA Aptamers for Microplastics Detection, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202421438https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024214384.Angew：串聯(lián)控制的動(dòng)態(tài)DNA組裝可實(shí)現(xiàn)對(duì)cGAS-STING刺激的時(shí)間選擇性正交調(diào)節(jié)盡管可控的DNA結(jié)構(gòu)重組在生物應(yīng)用領(lǐng)域中取得了重要進(jìn)展，但目前仍缺乏能夠?qū)γ庖咄愤M(jìn)行正交調(diào)節(jié)的策略。有鑒于此，國(guó)家納米科學(xué)中心李樂樂研究員和Fangzhi Yu首次開發(fā)了一種內(nèi)源性和外源性串聯(lián)調(diào)節(jié)的DNA組裝策略，該策略能夠正交可控刺激環(huán)GMP-AMP合成酶(cGAS)-干擾素基因刺激因子（STING）通路。 1）研究者利用堿基位點(diǎn)（AP）連接的阻斷序列對(duì)含有兩個(gè)回文序列的DNA基序進(jìn)行工程化改造，以抑制其自組裝功能。脫嘌呤/脫嘧啶核酸內(nèi)切酶-1（APE1）觸發(fā)的AP位點(diǎn)的酶切能夠使DNA基序發(fā)生重新配置和自組裝，以形成長(zhǎng)雙鏈結(jié)構(gòu)，從而可實(shí)現(xiàn)cGAS催化活性的變構(gòu)激活，產(chǎn)生用于刺激STING的2'3'-環(huán)-GMP-AMP。2）研究發(fā)現(xiàn)，APE1調(diào)節(jié)的DNA組裝可實(shí)現(xiàn)cGAS-STING信號(hào)的細(xì)胞選擇性激活。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，利用光切割基團(tuán)對(duì)DNA基序進(jìn)行再工程化改造后，酶觸發(fā)的DNA組裝能夠?qū)崿F(xiàn)cGAS-STING刺激操作（開關(guān)“ON”），而光介導(dǎo)的雙鏈DNA分裂則可以終止這種刺激（開關(guān)“OFF”），從而能夠?qū)γ庖哒{(diào)節(jié)進(jìn)行正交控制。綜上所述。該研究工作開發(fā)了一種內(nèi)源性和外源性串聯(lián)調(diào)控策略，其能夠以正交控制的方式調(diào)節(jié)cGAS-STING通路。 Xiangfei Li. et al. Tandem-Controlled Dynamic DNA Assembly Enables Temporally-Selective Orthogonal Regulation of cGAS–STING Stimulation. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202417916https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024179165.大連化物所Nature Commun：構(gòu)筑鱗片狀結(jié)構(gòu)MOF膜實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的丙烷/丙烯分離制備具有丙烷/丙烯選擇性和較高機(jī)械穩(wěn)定持久性和能夠大規(guī)模生產(chǎn)的MOF膜是個(gè)巨大挑戰(zhàn)。有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院大連化物所楊維慎研究員、彭媛副研究員等報(bào)道受到生物學(xué)的耐磨損結(jié)構(gòu)其他，發(fā)現(xiàn)以正切結(jié)構(gòu)交錯(cuò)的ZIF-67膜（TN-ZIF-67）能夠分離丙烯/丙烷混合物，一步獲取聚合物級(jí)純度的丙烯。1）這種TN-ZIF-67膜具有優(yōu)異丙烯/丙烷分離性能的原因來自消除了晶體之間缺陷、ZIF-67具有一定的晶格柔性、膜表面的耐磨性質(zhì)。TN-ZIF-67膜對(duì)丙烷/丙烯混合物分離的系數(shù)達(dá)到221，在存儲(chǔ)1.5年后或者反復(fù)打磨造成磨損等處理之后的分離性能沒有改變。
2）這種膜能夠放大到4mm直徑的管狀基底。這項(xiàng)工作開發(fā)了一種設(shè)計(jì)無缺陷耐磨損MOF膜，并且實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的分離性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性，有可能用于工業(yè)領(lǐng)域。Shu, L., Peng, Y., Zhu, C. et al. Metal-organic framework membranes with scale-like structure for efficient propylene/propane separation. Nat Commun 15, 10437 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-54898-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-54898-46.Science Advances：柔性機(jī)光雙響應(yīng)鈣鈦礦分子鐵電復(fù)合材料用于高級(jí)防偽和加密混合有機(jī)-無機(jī)分子鐵電體已成為多功能壓電器件的有前途的材料。然而，由于它們固有的脆性和較差的延展性，它們?cè)趯?shí)際應(yīng)用中面臨挑戰(zhàn)。在此，東南大學(xué)吳俊，游雨蒙等人提出了一種柔性機(jī)械-光學(xué)雙響應(yīng)分子鐵電復(fù)合材料，將三甲基氯甲基銨(TMCM)-MnCl3摻入苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯(SEBS)基質(zhì)中。1）SEBS/TMCM-MnCl3表現(xiàn)出優(yōu)異的可拉伸機(jī)械性能（拉伸應(yīng)變>1300%，厚度為30μm）、壓電性和光致發(fā)光性，可實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的視覺-觸覺融合防偽和加密應(yīng)用。防偽和防篡改標(biāo)簽分別基于模式識(shí)別和壓電響應(yīng)來判斷有價(jià)物品是真是假或被篡改。2）研究人員還設(shè)計(jì)了具有三層加密的高安全性密碼鍵盤，提供更多的密碼組合（比傳統(tǒng)僅依賴數(shù)字加密的密碼設(shè)備多出524,288倍），并提高了針對(duì)破解嘗試的安全可靠性。 這項(xiàng)工作可以啟發(fā)多功能光電材料的設(shè)計(jì)，并在人機(jī)界面、信息安全和先進(jìn)機(jī)器人技術(shù)中實(shí)現(xiàn)視覺-觸覺融合的智能應(yīng)用。
Shengshun Duan, et al, Flexible mechano-optical dual-responsive perovskite molecular ferroelectric composites for advanced anticounterfeiting and encryption, Sci. Adv. 10, eadr2886 (2024) DOI：10.1126/sciadv.adr28867.Chem. Soc. Rev.：金屬有機(jī)框架（MOF）設(shè)計(jì)和合成的發(fā)展：從大規(guī)模嘗試、面向功能的修飾到人工智能（AI）預(yù)測(cè)由于金屬-有機(jī)框架（MOF）具有優(yōu)異的多孔性，人們對(duì)其研究興趣激增，對(duì)其設(shè)計(jì)、合成、性能和應(yīng)用的大量研究證明了這一點(diǎn)。近日，德州農(nóng)工大學(xué)周宏才從大規(guī)模嘗試、面向功能的修飾到人工智能（AI）預(yù)測(cè)對(duì)MOF設(shè)計(jì)和合成的發(fā)展進(jìn)行了綜述研究。1) 這一不斷擴(kuò)大的研究領(lǐng)域推動(dòng)了MOF設(shè)計(jì)和合成精確調(diào)控的快速進(jìn)展。最初以大規(guī)模合成方法為主，該領(lǐng)域已朝著更有針對(duì)性的功能修飾發(fā)展。2) 最近，計(jì)算科學(xué)的整合，特別是通過人工智能預(yù)測(cè)，迎來了一個(gè)創(chuàng)新的新時(shí)代，實(shí)現(xiàn)了更精確、更高效的MOF設(shè)計(jì)和合成方法。本綜述的目的是為讀者提供MOF設(shè)計(jì)和合成發(fā)展過程的廣泛概述，并提出未來發(fā)展的愿景。
Zongsu Han et.al Development of the design and synthesis of metal–organic frameworks (MOFs) – from large scale attempts, functional oriented modifications, to artificial intelligence (AI) predictions Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00432A8.郭林等Chem：原子層Ag納米片SERS檢測(cè)單分子雖然2D納米材料具有突出的優(yōu)勢(shì)，但是因?yàn)橥ǔ＝饘冁I沒有特定方向，因此如何制備原子層厚度的獨(dú)立穩(wěn)定金屬納米片仍然是個(gè)巨大挑戰(zhàn)。有鑒于此，北京航空航天大學(xué)郭林教授、劉利民教授、伊比利亞國(guó)際納米技術(shù)實(shí)驗(yàn)室（INL）郭天琪等報(bào)道開發(fā)了配體限域策略制備原子層厚度Ag納米片。 1）通過調(diào)控配體實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定超薄2D結(jié)構(gòu)，構(gòu)筑限域空間，降低表面能，避免了Ag的團(tuán)聚。這種原子層厚度2D結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的量子限域效應(yīng)，比如能級(jí)分裂導(dǎo)致Ag表面產(chǎn)生均勻的熱點(diǎn)，促進(jìn)產(chǎn)生表面增強(qiáng)Raman性能（SERS）。通過這種電磁效應(yīng)和化學(xué)增強(qiáng)之間的共同作用，在檢測(cè)雙酚F分子（BPF）濃度低質(zhì)10-17 M。原子層厚度的貴金屬SERS技術(shù)有助于產(chǎn)生優(yōu)異的超高靈敏度，優(yōu)異的均勻性和重復(fù)性。
2）這項(xiàng)研究為原子層厚度貴金屬納米片材料的制備和應(yīng)用于SERS，促進(jìn)產(chǎn)生高靈敏度、均勻、可重復(fù)的SERS檢測(cè)提供理論和實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)。 Pengfei Hu, Haosen Yang, Rutong Si, Bin Wei, Xiaotian Wang, Ziyan Xu, Xiuyi Yang, Tianqi Guo, Ralph Gebauer, Gilberto Teobaldi, Li-Min Liu, Zhongchang Wang, Lin Guo, Atomically thin Ag nanosheets for single-molecule SERS detection of BPF, Chem 2024, 10, 3364-3373DOI: 10.1016/j.chempr.2024.06.020https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424002997
