第一作者:黃亞鑫,吳昌進(jìn)
通訊作者:唐晉堯
第一單位:香港大學(xué)
研究亮點
1.提出了一種可規(guī)?;苽涞墓忭憫?yīng)離子通道,兼具優(yōu)異的離子選擇性和高滲透性,能夠?qū)崿F(xiàn)高效的滲透能收集,在人工海水/河水濃差(50倍NaCl)下,光照時可以輸出最高148.3 W m-2的功率密度。
2.開發(fā)了基于光響應(yīng)離子通道的人工光感受器,實現(xiàn)了光響應(yīng)離子通道和光感受器的規(guī)?;苽渑c系統(tǒng)化集成,集成數(shù)量與輸出性能均遠(yuǎn)超以往的體系。
3.設(shè)計并構(gòu)筑了人工光感受器陣列,通過集成滲透能收集器,使其能夠?qū)崟r響應(yīng)光刺激而無需外接電源,初步構(gòu)建了基于離子傳輸?shù)淖则?qū)動人工視網(wǎng)膜。
研究背景
生物離子通道具有納米級孔道尺寸,且表面具有多層級的化學(xué)結(jié)構(gòu),在保證超高離子選擇性的同時,仍展現(xiàn)出高通量離子滲透性,這一獨特的性質(zhì)使其能夠調(diào)節(jié)細(xì)胞興奮性、進(jìn)行物質(zhì)選擇性輸運以及實現(xiàn)高效能量轉(zhuǎn)化,對維持生命系統(tǒng)的正常運轉(zhuǎn)起著至關(guān)重要的作用。
受此啟發(fā),人們開發(fā)了多種刺激響應(yīng)性人工離子通道,能夠在外界刺激,包括光、電壓、溫度、pH、化學(xué)信號下實現(xiàn)快速響應(yīng)。其中,光響應(yīng)離子通道因其時空分辨率高、操控形式靈活且能夠動態(tài)調(diào)控等特性,在智能傳感及能量轉(zhuǎn)化與收集等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。然而,納米級厚度的人工離子通道在實際工作中易受到液體壓力或外界擾動影響,導(dǎo)致性能迅速下降甚至完全失效。同時,其復(fù)雜的制造過程(如重離子轟擊、電化學(xué)刻蝕)給大規(guī)模制造與系統(tǒng)性集成帶來了巨大挑戰(zhàn),嚴(yán)重限制了人工離子通道的功能開發(fā)與實際應(yīng)用。
成果簡介
為此,香港大學(xué)化學(xué)系唐晉堯教授團(tuán)隊開發(fā)了一種可規(guī)?;苽涞墓忭憫?yīng)離子通道,其高度取向的孔道結(jié)構(gòu)、均勻的亞納米級尺寸以及可調(diào)的通道數(shù)量,使其兼具優(yōu)異的離子選擇性和高滲透通量,可以將離子濃度梯度轉(zhuǎn)化為電能。此外,該離子通道制備過程簡單,其平面型結(jié)構(gòu)也易于規(guī)模化制備,能夠?qū)崿F(xiàn)從單個離子通道到高密度陣列到功能性離子器件的系統(tǒng)性集成。
圖1. 基于光響應(yīng)離子通道的自驅(qū)動人工視網(wǎng)膜
研究思路與研究結(jié)果討論
作者首先將氧化石墨烯與光響應(yīng)分子非共價復(fù)合,進(jìn)一步旋涂到硅片上得到均勻、高度有序的孔道結(jié)構(gòu),且通道數(shù)量可通過調(diào)節(jié)堆疊層厚度進(jìn)行靈活控制,從而確保光響應(yīng)離子通道的高選擇性和高滲透性。
圖2.光響應(yīng)離子通道的構(gòu)筑
通過在光響應(yīng)離子通道兩側(cè)放置不同濃度的溶液,如海水和河水,可以將離子的化學(xué)勢能轉(zhuǎn)化為電能,便于后續(xù)作為微能源使用。在標(biāo)準(zhǔn)的離子濃度差測試中(50倍NaCl),光照條件下該離子通道可以產(chǎn)生高達(dá)148.3W m-2的功率密度,超過了以往開發(fā)的所有光驅(qū)離子選擇性薄膜。
圖3.光響應(yīng)離子通道的輸出性能
實驗測試與數(shù)值模擬表明,在光照情況下,該離子通道表面的光活性分子會發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),釋放出可遷移的陽離子,使通道表面的電荷密度增加,同時顯著降低離子進(jìn)入通道的能壘,從而有效增強(qiáng)離子的選擇性。
圖4. 離子通道的光增強(qiáng)選擇性傳輸機(jī)理
受益于光響應(yīng)離子通道的平面型結(jié)構(gòu),作者利用逐層制造的方式實現(xiàn)了光響應(yīng)離子通道的大規(guī)模制備與集成,該方法可以成功將數(shù)百個離子通道進(jìn)行高效串聯(lián)或并聯(lián),在離子濃度梯度下最高可以產(chǎn)生76V的輸出電壓,集成數(shù)量與輸出性能均為目前報道的最高值。
圖5. 光響應(yīng)離子通道的大規(guī)模集成
最后,利用離子通道的選擇性和光響應(yīng)性,通過制造光響應(yīng)離子通道陣列,可以將光感受器-滲透能電源進(jìn)行一體化集成,構(gòu)建了基于離子傳輸?shù)娜斯ひ暰W(wǎng)膜,利用光照下離子信號的變化來解碼外界光照信息,從而實現(xiàn)全新的自驅(qū)動離子型光傳感。
圖6.自驅(qū)動人工視網(wǎng)膜的構(gòu)筑與應(yīng)用
總結(jié)展望
總之,該研究開發(fā)了一種高效的光響應(yīng)離子通道,成功實現(xiàn)了從離子通道到光感受器再到人工視網(wǎng)膜的集成制造,為解決人工離子通道難以大規(guī)模制造與集成的難題提供了切實可行的研究方案。研究結(jié)果表明,該離子通道具有優(yōu)異的離子選擇性和滲透性,能夠高效收集能源,通過大規(guī)模集成制造,實現(xiàn)了優(yōu)異的性能輸出,并將其應(yīng)用于構(gòu)建自供電人工視網(wǎng)膜,展示了廣闊的應(yīng)用前景,同時為智能、刺激響應(yīng)性離子通道的發(fā)展以及自供電光電器件的大規(guī)模應(yīng)用提供了新的思路。
參考文獻(xiàn)信息:
Yaxin Huang et al. ,Scalable integration of photoresponsive highly aligned nanochannels for self-powered ionic devices. Sci. Adv.10,eads5591(2024).
DOI:10.1126/sciadv.ads5591
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ads5591