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特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨米測MeLab

編輯丨風云

研究背景

可再生能源驅動的水電解是綠色制氫的重要途徑。然而，氧析出反應（OER）動力學緩慢、效率低、能耗過高，使OER成為高效水電解的瓶頸。質子交換膜水電解（PEM-WE）是所有水電解技術中最具吸引力的，因為它具有高電流密度（因此產氫率高）、高純度、高壓產氫和快速響應的特點，可以與可再生能源輕松耦合。

關鍵問題

然而，OER電催化劑的應用主要存在以下問題：

1、目前的OER催化劑依賴于貴金屬，存在成本和資源稀缺的問題

盡管已經發現了多種新的OER電催化劑，但PEM-WE行業仍然主要依賴于IrO₂作為電催化劑。IrO₂因其高成本和Ir元素的極度稀缺性，限制了其在大規模應用中的可行性。尋找成本更低、資源更豐富的替代材料是目前的一個挑戰。

2、替代催化劑的穩定性和活性仍需進一步探索

RuO₂作為OER催化劑的一個有吸引力的替代選擇，但RuO₂的穩定性較差，需要開發新的改性材料來提高RuO₂的活性和穩定性，以及深入研究其反應機理，以實現更有效的氫氣生產。

新思路

有鑒于此，四川大學康毅進教授與加州理工學院William Andrew Goddard III教授等人使用定義明確的擴展表面模型來確定RuO₂會發生結構依賴性腐蝕，從而導致Ru溶解。鉭 (Ta) 摻雜有效地穩定了RuO₂免受此類腐蝕，并增強了RuO₂的固有活性。在工業演示中，Ta-RuO₂電催化劑表現出接近 IrO₂的穩定性，在2800小時的測試中，性能衰減率約為每小時14微伏。在電流密度為每平方厘米1安培時，它的過電位比IrO₂低330毫伏。

技術方案：

1、探究了RuO₂的明確擴展表面

作者通過脈沖激光沉積制備RuO₂薄膜，發現腐蝕導致RuO₂表面電化學表面積增加，初期提高活性，但高Ru溶解速率最終導致催化劑失效。

2、通過Ta修飾RuO₂提高了催化劑活性和穩定性

通過Ta摻雜RuO₂提高催化劑活性和穩定性，減少高價Ru氧化物形成，降低Ru溶解，增強結構穩定性。    

3、通過理論計算揭示了Ta修飾RuO₂性能增強機制

作者通過QM計算揭示Ta摻雜RuO₂增強OER活性和穩定性的原子機制，降低反應能壘，提高耐久性，減少Ru溶解。

4、演示了Ta-RuO₂在工業水電解中的應用

作者通過溶膠-凝膠法合成了Ta-RuO₂電催化劑，證實了其具有出色的工業應用潛力。

技術優勢：

1、明確了RuO₂結構-性能相關性，并通過Ta摻雜優化了催化性能

作者發現RuO₂的結構依賴性腐蝕是導致低穩定性和低活性的原因，通過將Ta摻雜到RuO₂中，不僅增強了RuO₂對OER=的固有活性，還抑制了RuO₂的腐蝕，并減輕了Ru在水電解中的溶解，顯著提高了電催化劑的穩定性

2、展示了合成催化劑在工業規模下的析氫應用

作者合成了納米顆粒Ta-RuO₂電催化劑，并在工業規模的膜電極組件(MEA) 中展示了性能。此外，完整的工業演示展示了以高達兆瓦的速率利用太陽能生產氫氣，為加氫站提供燃料。

技術細節

RuO₂的明確擴展表面

作者通過脈沖激光沉積制備了具有不同晶體取向的RuO₂薄膜，并研究了其在OER中的表現。研究發現，RuO₂的結構依賴性腐蝕導致低穩定性和活性。通過XRR和AFM分析薄膜厚度和粗糙度，并通過陰極偽電容電荷確定電化學活性位點數量。OER實驗顯示，RuO₂薄膜的活性與Ru位點數量密切相關，且在OER過程中，RuO₂表面遭受嚴重腐蝕，產生高價Ru物質，導致電催化劑快速失效。盡管腐蝕初期提高了OER活性，但高Ru溶解速率限制了其長期應用。    

圖  對RuO₂明確擴展表面的研究

Ta修飾的RuO₂

作者通過磁控濺射技術在RuO₂薄膜中摻雜Ta，顯著提升了催化劑的活性和穩定性。Ta摻雜不僅增強了RuO₂的固有活性，還提高了化學穩定性。實驗表明，Ta摻雜薄膜在OER測試后表面變化幅度小，EELS光譜證實Ta在OER后仍保留在表面晶格中，表明Ta摻雜的RuO₂表面具有更強的結構穩定性。此外，Ta摻雜減少了高價Ru氧化物物種的形成，抑制了Ru的溶解，從而提高了電催化劑的壽命。S數（產生的O₂與溶解的Ru的摩爾比）的計算結果表明，Ta摻雜使RuO₂電催化劑的活性和穩定性大大提高。    

圖  Ta改性RuO₂表面的研究

計算研究

作者通過QM計算深入理解了Ta摻雜提高RuO₂催化劑活性和穩定性的原子機制。計算顯示，Ta摻雜在RuO₂(100)和(110)表面上對OER活性有顯著影響，尤其在(110)表面上。Ta優先摻雜在RuO₂(100)的CUS位點，即使在高電位下也主要顯示Ta-OH狀態。在RuO₂(110)上，Ta摻雜使水分解更有利，降低了反應自由能壘。Ta摻雜的RuO₂(100)在1.6 V _RHE時的TOF是純RuO₂(100)的8.1倍，電流密度也更高。對于RuO₂(110)，Ta摻雜在CUS位點附近顯著提高了TOF，盡管TaCUS在熱力學上不如TaBRI穩定。Ta摻雜增強了RuO₂催化劑在OER工作條件下的耐久性，通過穩定RuO₂(OH)₂簇，提高了Ru溶解中間體的穩定性，從而降低了Ru的溶解，增強了催化劑的穩定性。    

圖  RuO₂和Ta摻雜RuO₂的OER反應機理

Ta-RuO₂用于工業水電解的演示

最后，作者展示了通過改進的溶膠-凝膠法合成的納米顆粒Ta-RuO₂電催化劑在工業水電解中的卓越性能。XRD和TEM表征確認了材料的金紅石結構和高表面積，EDS映射顯示了鉭、釕和氧的均勻分布。在0.5 M H₂SO₄電解質中，Ta_0.1Ru_0.9O_2-x表現出低過電位226mV@10mA cm^-2的優異OER活性，優于商業RuO₂和IrO₂。MEA測試顯示，Ta_0.1Ru_0.9O_2-x催化劑使達到1 A cm^-2電流密度所需電壓降低，長期測試中展現了至少2800小時的穩定性，性能衰減極小。此外，Ta-RuO₂電催化劑已實現商業化，可在市場上購買，并在兆瓦級太陽能PEM-WE示范項目中成功應用，展示了其在水電解行業中的重要潛力。    

圖  納米Ta_0.1Ru_0.9O_2?x電催化劑在工業測試中的應用

展望

總之，作者在OER過程中觀察到RuO₂電催化劑的結構相關腐蝕。這種腐蝕直接導致RuO₂電催化劑穩定性差。Ta摻雜抑制了Ru的溶解，同時提高了 RuO₂電催化劑對OER的固有活性。工業演示清楚地表明，RuO₂電催化劑穩定性差的問題已得到成功解決，并且Ru基催化劑比Ir基催化劑具有更理想的OER 活性，從而為PEM-WE中的電催化劑提供了一個極具吸引力的選擇。

參考文獻：    

JIAHAO ZHANG, et al. Tantalum-stabilized ruthenium oxide electrocatalysts for industrial water electrolysis. Science, 2025, 387(6729):48-55.

DOI: 10.1126/science.ado9938

https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado9938#tab-contributors