導(dǎo)讀
盡管量子點(diǎn)發(fā)光二極管（QLEDs）如今得到了廣泛研究，但其電荷傳輸機(jī)制仍然是一個(gè)持續(xù)爭(zhēng)論的課題。本文系統(tǒng)地研究了藍(lán)光量子點(diǎn)的溫度、電場(chǎng)、載流子濃度依賴的空穴傳輸特性，提出了量子點(diǎn)薄膜中的本征電荷傳輸機(jī)制為跳躍（hopping）傳輸，證明了量子點(diǎn)薄膜的空穴傳輸表現(xiàn)為無(wú)陷阱的空間電荷限制電流，并發(fā)展了利用擴(kuò)展高斯無(wú)序模型來(lái)描述量子點(diǎn)空穴電流隨電壓和溫度變化的新方法。這些結(jié)論有望用于進(jìn)一步定量分析QLEDs器件性能和老化機(jī)制。
01
為了提高藍(lán)光QLEDs的穩(wěn)定性，深入了解其背后的老化機(jī)制至關(guān)重要，而準(zhǔn)確理解并描述量子點(diǎn)薄膜的電荷傳輸特性，是量化QLEDs的老化過(guò)程的前提。然而，量子點(diǎn)薄膜的電荷傳輸過(guò)程受到各種復(fù)雜因素的影響，使得直接分析其電荷傳輸機(jī)制變得異常復(fù)雜。
為了更好的研究量子點(diǎn)薄膜中的電荷傳輸機(jī)制，本文通過(guò)制備單載流子器件，系統(tǒng)研究量子點(diǎn)薄膜中的電荷傳輸及其影響因素。首先，本文對(duì)量子點(diǎn)薄膜空穴傳輸?shù)碾妷阂蕾囂匦赃M(jìn)行表征。研究發(fā)現(xiàn)，在低電壓下，空穴電流與電壓的二次方成正比，且空穴電流與薄膜厚度的三次方呈負(fù)相關(guān)，如圖1所示。這種現(xiàn)象是空間電荷限制電流（SCLC）的特征，滿足以下公式：
（1）
根據(jù)公式（1）可以得到室溫條件下空穴遷移率為4.4 × 10?11 m2 V?1s?1。
圖1：a) 單空穴器件的電流密度 J 與電壓 V 的關(guān)系，量子點(diǎn)薄膜厚度（L）為110 nm。實(shí)線表示基于遷移率 μ(0) = 4.4 × 10?11 m2 V?1 s?1 計(jì)算得出的空間電荷限制電流（SCLC）；b) 不同厚度的單空穴器件的 JL3–V 曲線。
當(dāng)電荷傳輸受到淺陷阱影響時(shí)，陷阱限制電流與電壓及薄膜厚度的依賴關(guān)系與SCLC一致，此時(shí)通過(guò)公式（1）得到的遷移率為有效遷移率，并非本征遷移率。為了驗(yàn)證量子點(diǎn)薄膜內(nèi)電荷傳輸是否受到淺陷阱的影響，我們通過(guò)瞬態(tài)響應(yīng)電致發(fā)光測(cè)試（TEL）測(cè)量了空穴在量子點(diǎn)薄膜內(nèi)的瞬態(tài)遷移率。研究發(fā)現(xiàn)，TEL測(cè)得的瞬態(tài)遷移率與電場(chǎng)的平方根成線性關(guān)系，證明了量子點(diǎn)薄膜的空穴傳輸具有電場(chǎng)依賴性（圖2）。此外，TEL測(cè)試得到的瞬態(tài)空穴遷移率與SCLC公式得到的空穴遷移率一致，進(jìn)一步證明了量子點(diǎn)薄膜的空穴傳輸不受陷阱的影響，其遷移率為本征遷移率。
圖2：根據(jù)瞬態(tài)響應(yīng)電致發(fā)光測(cè)試得到的空穴遷移率與電場(chǎng)的0.5次方的關(guān)系
進(jìn)一步，本文還研究了量子點(diǎn)薄膜內(nèi)空穴傳輸?shù)臏囟纫蕾囆裕⒌玫搅瞬煌瑴囟认码娏髅芏?電壓（J-V）特性，如圖3所示。研究發(fā)現(xiàn)空穴遷移率隨著溫度的降低而顯著下降，且其溫度依賴性符合阿倫尼烏斯公式，如下所示（圖4）：
（2）
根據(jù)公式（2）可得到空穴傳輸?shù)幕罨埽ǎ?.30 eV。強(qiáng)溫度依賴性的空穴傳輸特性表明，在無(wú)序量子點(diǎn)體系中，電荷通過(guò)跳躍（hopping）在分散的局域態(tài)之間傳輸。這一傳輸機(jī)制是由于量子點(diǎn)體系的無(wú)序性，包括組成成分、尺寸、形狀、點(diǎn)間距的不統(tǒng)一，以及量子點(diǎn)表面的配體和懸掛鍵等因素所導(dǎo)致的局域態(tài)形成與能量無(wú)序。
圖3：不同溫度下的空穴電流密度 ( J ) 與電壓 ( V ) 的關(guān)系。實(shí)線是根據(jù)擴(kuò)展高斯無(wú)序模型（EGDM）擬合的結(jié)果。
結(jié)合上述研究提出的電荷傳輸機(jī)制及遷移率的溫度、電場(chǎng)依賴特性，本文利用擴(kuò)展高斯無(wú)序模型（EGDM）模擬了全電壓范圍內(nèi)的J-V特性，準(zhǔn)確描述了量子點(diǎn)薄膜中空穴傳輸?shù)碾妶?chǎng)、溫度及載流子濃度依賴特性，并提取了量子點(diǎn)薄膜的無(wú)序度（σ=0.12 eV）、跳躍距離（hopping distance=2.8 nm）等關(guān)鍵參數(shù)。這項(xiàng)研究將加深們對(duì)藍(lán)光QLED器件運(yùn)行機(jī)制的理解，為量化QLED器件內(nèi)的輻射復(fù)合速率、非輻射復(fù)合速率、效率耗損提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)，有助于進(jìn)一步量化分析電致老化過(guò)程，明晰其老化機(jī)制，為提升QLED穩(wěn)定性鋪平了道路。
圖4：零場(chǎng)遷移率與溫度的阿倫尼烏斯曲線
02
牛泉，華南理工大學(xué)教授，博導(dǎo)，國(guó)家海外高層次人才計(jì)劃入選者，長(zhǎng)期從事新型半導(dǎo)體光電材料與器件基本物理機(jī)制研究，包括電荷傳輸與復(fù)合機(jī)制，陷阱機(jī)制，器件穩(wěn)定性機(jī)理與高穩(wěn)定性薄膜發(fā)光顯示器件的產(chǎn)業(yè)化實(shí)現(xiàn)等。擔(dān)任發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室新型半導(dǎo)體材料與器件物理課題組組長(zhǎng)，教育部先進(jìn)材料國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室副主任，德國(guó)馬普所高分子研究所客座研究員，入選廣東省“珠江人才計(jì)劃”引進(jìn)創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)，主持多項(xiàng)國(guó)家級(jí)和省部級(jí)科研基金項(xiàng)目。
課題組面向我國(guó)信息顯示技術(shù)領(lǐng)域重大戰(zhàn)略需求，圍繞長(zhǎng)期以來(lái)我國(guó)處于跟跑階段的新一代信息顯示技術(shù)關(guān)鍵材料與器件，開展溶液加工薄膜顯示穩(wěn)定性機(jī)理與效率耗損機(jī)制的研究，取得了一系列創(chuàng)新性研究成果。提出并證實(shí)了聚合物發(fā)光二極管的本征老化機(jī)理，設(shè)計(jì)了第一塊具有高穩(wěn)定性的聚合物發(fā)光二極管原型器件，解決了20多年以來(lái)困擾學(xué)術(shù)界與工業(yè)界的聚合物發(fā)光二極管老化穩(wěn)定性問(wèn)題，為下一代低成本、大尺寸制備薄膜顯示的實(shí)現(xiàn)提供了重要依據(jù)。近年來(lái)，牛泉教授以第一作者/通訊作者身份在 Nature Materials、Physical Review Letters、Advanced Electronic Materials等高水平學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表多篇論文,獲授權(quán)發(fā)明專利 15 項(xiàng)，其中美國(guó)專利 5 項(xiàng)。在有機(jī)發(fā)光二極管的穩(wěn)定性方面的研究被德國(guó)頂級(jí)光電期刊Photonik評(píng)論為高穩(wěn)定性溶液制備薄膜顯示的奠基性工作。獲國(guó)家特聘專家，并被國(guó)際顯示信息協(xié)會(huì)授予“未來(lái)顯示之星青年領(lǐng)袖”獎(jiǎng)項(xiàng)。多次受邀在國(guó)際顯示技術(shù)會(huì)議、中國(guó)材料大會(huì)、美國(guó)材料研究學(xué)會(huì) MRS 會(huì)議等知名學(xué)術(shù)會(huì)議上作特邀報(bào)告與短期課程。
李淑信，華南理工大學(xué)，博士生。研究方向：無(wú)序半導(dǎo)體的空穴和電子傳輸機(jī)制。
林雯欣，華南理工大學(xué)，博士生。研究方向：量子點(diǎn)發(fā)光二極管器件電荷傳輸與穩(wěn)定性研究。
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aelm.202400142
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