手性是對稱性的一種普遍的形式，手性與固體材料的物理學性質密切相關，還與分子體系的化學以及生物活性有關。但是，非手性材料如何形成手性仍然是個挑戰，這是因為需要同時打破鏡像對稱性和旋轉反轉對稱性。有鑒于此，馬克斯·普朗克物質結構與動力學研究所/牛津大學A. Cavalleriden等通過太赫茲脈沖，在非手性壓電材料BPO4中產生手性中的任意一種。兩種正交簡并振動模式中的任意一種共振激發決定了誘導手性序列的符號。這種光誘導的光學相變化性質與手性α-石英模型相當。這項研究發現有助于控制復雜材料處于非平衡態的量子現象。BPO4是一種反鐵磁手性材料，如圖1B所示為BPO4的晶格以及左手、右手結構。原子坐標沿著B對稱模式的位移能夠導致相反手性發生簡并，產生手性態。圖2A展示了這種行為，其中原子沿著B對稱模式的移動能夠分別增強、降低局部的左手、右手手性結構的振幅。因此通過聲子的位移能夠控制亞鐵手性態的手性。比如，控制幅度QB，為這些材料體系的手性提供理性設計的可能。 這種光誘導手性現象難以通過外場激發產生，這是因為需要與特定方向的位移和特定晶格模式之間耦合。這項研究通過非線性聲子實現了這種現象（非線性聲子是相干光控制原子的有效策略）。原子位移導致延時的脈沖產生兩種光學效應，分別是手性（chirality）和雙折射（birefringence）。光學活性與希望得到的手性有關，但是因為晶體的四重對稱性導致產生雙折射，這種雙折射需要從總體的光信號中減去，從而得到光學活性。圖3A和3B展示了光學活性和雙折射分別隨著時間的改變、QE,a沿著a軸的激發模式。通過瞬態晶體結構并且考慮了光學介電常數的B模式進行計算，模擬計算是使用從頭算DFT理論計算。光學活性單獨能夠產生特征性的偏振旋轉，這種偏振旋轉與a-b平面的入射光的偏振無關(圖3A，插圖)。但是，雙折射導致對入射光的極化產生四重對稱性的極化旋轉響應（圖3B），同時不會改變整個入射極化光的平均信號數值。當使用電場為5 MV/cm的太赫茲泵浦光，通過對入射極化光的計算，得到了隨時間變化的極化旋轉信號（圖3C）。當泵浦的極化方向沿著b軸方向激發，能夠產生B對稱模式的位移發生改變。因此，光學活性和雙折射都發生反轉（圖3D和3E），使得整體的機選旋轉信號的符號發生改變（圖3F）。 如圖4A所示，使用太赫茲極化光驗證了理論預測的結果。在室溫下，使用19 THz頻率和3 THz寬度的光激發BPO4樣品，激發的光量達到5.0 mJ/cm2，產生的峰值電場達到5.1 MV/cm。如圖4B所示，為泵浦聲子激發沿著晶體a軸方向的時間依賴性旋轉。因為瞬態雙折射效應，信號與入射光的偏振具有90°的周期性。如圖4C所示，因為雙折射的調制作用，因此瞬態光活性通過提取延時的入射偏振光信號的平均值。得到的信號產生正信號，因此明確了非平衡手性態的證據。隨后，將泵浦極化光旋轉90°，調節得到沿著b軸E對稱性的聲子。如圖4D和4E所示，為相對應的時間依賴性極化旋轉圖，結果表明，信號的符號相反，與a軸激發不同，b軸激發表現的亞鐵手性態產生了方向相反的手性。 通過進一步對光誘導手性態的表征，研究非線性光學機理（圖5）。如圖5A所示為19 THz脈沖的旋轉功率與峰值電場之間的關系，這個關系表現不同泵浦極化表現二次場依賴性（quadratic field dependence），而且對兩個不同極化方向的光具有符號相反的現象。此外，當激發脈沖調諧到雙簡并的E對稱性聲子18.9 THz橫向光學頻率時，非平衡旋轉功率的幅度共振增強（圖5B）。這項研究如果拓展到亞鐵手性材料體系能夠實現超快速的非線性聲子切換，其能夠應用于超快存儲設備，以及更加復雜的含有手性材料的光驅動光電平臺。更加廣泛的是，這種手性具有超快速的產生速度，而且能夠在相反的手性之間切換，因此有可能應用于探索非平衡態的復雜物質的新型現象，尤其是手性起到重要作用的拓撲材料體系和關聯體系。Z. Zeng et al. , Photo-induced chirality in a nonchiral crystal.Science387,431-436(2025). DOI: 10.1126/science.adr4713https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr4713
