1.新南威爾士大學JACS:開發超靈敏生物傳感器的挑戰和解決方案
Wu等人重點介紹了發展具有兆摩爾檢測限的生物分析傳感器所面臨的機遇和挑戰。要實現這一超低的檢測限要解決三個主要難題,包括檢測靈敏度,響應時間和選擇性。而納米材料技術則可以提供相對應的解決方案。通過將傳感體積限制在納米尺度可以獲得更高的靈敏度;而通過擴展納米傳感器的長度范圍或通過磁性納米顆粒來捕獲分析物則可以提高響應時間;同時,利用載有許多生物識別物的納米材料也可以幫助解決生物分析傳感器的選擇性問題;最后也對單分子傳感器的發展前景進行了展望。
Wu Y F, Tilley R D, et al. The Challenges andSolutions in Developing Ultrasensitive Biosensors[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b09397
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b09397
2.康奈爾大學JACS:超小SiO2定向組裝1-3D結構!
康奈爾大學Ulrich Wiesner課題組通過組合表面活性劑、有機孔擴張劑、硅烷和聚乙二醇(PEG),觀察到在水溶液中形成了一組先前未知的超小型SiO2結構。在適當濃度的試劑中,約2 nm的初級SiO2簇圍繞表面活性劑膠束排列以形成超小型二氧化硅環,其可進一步演變成籠狀結構。隨著濃度的增加,這些環排列為分段的蠕蟲狀1D結構,這種效果可以通過PEG添加顯著增強。PEG吸附的1D條紋圓柱體進一步排列成2D片或3D螺旋結構形式的更高階組件,提供了可變形非共價有機分子組件與無機共價網絡形成之間的協同作用以及從球形軟材料到1D、2D和3D SiO2結構的早期轉化途徑的見解,這是介孔二氧化硅材料形成的標志。
Ma K, Spoth K A, Cong Y, et al. EarlyFormation Pathways of Surfactant Micelle Directed Ultrasmall Silica Ring andCage Structures[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b08802
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b08802
3.JACS:厘清表面結構與電催化活性之間的構效關系!
納米結構的電化學界面(電極)存在于從電催化和能量存儲到生物醫學和環境感測的各種應用中。這些功能材料在很寬的長度范圍內具有成分和結構的不均勻性,通常以經典的宏觀電化學技術為特征,這些技術不適合分析空間異質(非均勻)復雜界面的電化學響應。本篇綜述中,強調了研究基本電化學和電催化現象的新方向,即通過使用互補的高分辨率顯微技術,共同分析納米級分辨的活性信息與電極結構和性質。這種相關的電化學多顯微鏡策略旨在通過識別和表征構成活性表面的結構特征來明確地解析結構和活性,最終促進功能材料的合理設計。綜述先談論了表面(如金屬單晶和層狀材料)上進行高分辨率的相關結構-活性研究,然后是在擴展結構/組成不均勻的表面(如多晶金屬)復雜性,最后是在電極支撐表面上以納米顆粒為例的整體型電極。該綜述為下一代電化學和電催化研究提供了路線圖,提倡將復雜的電極表面和界面分解并研究為更簡單的“單一實體”(如階梯,缺陷,晶面,晶界,單一粒子),由此產生的納米級反應性理解可用于創建理論模型,以理論和表面物理為基礎,在更長的長度和時間尺度上相一致。
Bentley C L, Kang M & Unwin P R.Nanoscale Surface Structure-Activity in Electrochemistry and Electrocatalysis[J].Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b09828
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b09828
4.廈門大學Angew.:稀土-過渡金屬簇合物的光催化新進展!
在半導體上負載金屬納米顆粒可以改變半導體材料的電子結構,從而提高光催化性能。然而,采用多分散的納米顆粒很難在原子水平去理解光催化機理。金屬簇合物具有明確的晶體結構,是理解物質構效關系的理想模型。廈門大學孔祥建教授與龍臘生教授課題組將異金屬的稀土-過渡金屬簇合物Ln52Ni56負載在CdS半導體的表面,有效提升光生電子和空穴的分離效率,從而提高了光催化分解水的性能。研究發現,在團簇負載的過程中,Ln52Ni56(Ln=Eu, Gd, Pr, Nd)團簇中的部分Ni2+可被Cd2+取代,形成了Eu52Ni56-xCdx/CdS復合體系。光生電子不但可以轉移到團簇的LUMO軌道,還可以轉移到稀土Eu3+上生成Eu2+催化活性位點。正是這種多通道的電子轉移途徑使得Eu52Ni56相比其他稀土同系物具有更高的光催化性能,達到33,533 μmol h-1 g-1。多金屬間的協同效應為合成高效的光催化半導體復合材料提供了借鑒。
Chen R, Yan Z, Kong X, et al. Integration of Lanthanide-Transition-Metal Clusters onto CdSSurfaces for Photocatalytic Hydrogen Evolution[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/ange.201811211
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201811211
5.王心晨Angew.:C缺陷用于CO2光催化還原
光催化還原CO2至高附加值的化學品是一項極具前景但又不乏挑戰的課題。福州大學的王心晨教授課題組借助缺陷工程技術成功在庚嗪環聚合物基質上構建了C缺陷,用于光催化還原CO2。后續表征及理論計算表明,C缺陷可以幫助穩定反應中間體COOH*。
Yang P, Zhuzhang H, WangR, et al. Carbon Vacancies in a Melon Polymeric Matrix Promote Photocatalytic Carbon Dioxide Conversion[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201810648
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201810648
6.Angew.:高催化活性-PdCo納米粒子受限摻入空心多孔ZIF
金屬納米顆粒的催化活性通常由于催化反應期間金屬納米催化劑的聚集而降低。Moonhyun Oh課題組報道了一種方便的方法,用于將高活性雙金屬PdCo納米顆粒良好排列和限制地摻入中空多孔ZIF載體中,以形成具有優異催化性能的PdCo@HZIF。PdCo@HZIF由聚苯乙烯@ZIF 67/Pd2+核-殼微球的一步低溫熱解制備,在這個過程中:1)去聚苯乙烯核,形成空心; 2)ZIF-67微孔外殼充當多孔載體,并為金屬納米粒子的形成提供Co2+; 3)在ZIF微孔中還原Pd2+和Co2+形成具有催化活性的雙金屬PdCo納米顆粒,誘導PdCo納米顆粒的受限生長,產生優異的分散性。PdCo@HZIF由于其獨特的結構特征,增強的穩定性和高活性雙金屬PdCo而顯示出高催化活性。
Choi S & Oh M. Well‐Arranged and Confined Incorporation of PdCo Nanoparticles within a Hollow and Porous Metal‐Organic Framework for Superior Catalytic Activity[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201812827
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201812827
7.Angew.:聚多巴胺到底是個啥玩意?
受粘附蛋白的啟發,聚多巴胺被廣泛應用于材料表面功能化及修飾,但是人們對聚多巴胺的組分的認識還比較迷茫。有鑒于此,加州大學伯克利分校的Phillip B. Messersmith教授課題組借助新型表征技術單分子力譜成功解析出聚多巴胺的成分。
Delparastan P, Malollari K, Lee H, et al.Direct Evidence for the Polymeric Nature of Polydopamine[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201811763
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201811763
8.華東理工大學AM: 填充因子84%,Sb、In摻雜的鈣鈦礦太陽能電池
Qiao等人采用具有不匹配的陽離子尺寸和電荷狀態的“不耐受的”n型雜原子(Sb3+,In3+)可以自發地富集鈣鈦礦薄膜的上下表面。特定的摻雜劑可以通過典型的空穴傳輸層提取。研究表明,優化的電荷管理可歸因于匹配的能帶結構,其促進電荷分離和收集。該策略能夠制造出具有自發漸變異質結的鈣鈦礦太陽能電池。基于Sb3+摻雜的器件的效率為21.04%,具有0.84的超高填充因子和可忽略的滯后現象。
Qiao H W, et al. A Gradient Heterostructure Based on Tolerance Factor in High-Performance Perovskite Solar Cells with 0.84 Fill Factor[J]. Advanced Materials, 2018.
DOI: 10.1002/adma.201804217
https://doi.org/10.1002/adma.201804217
9.Nano Energy:脈沖充電對鋰離子電池電化學性能的影響
了解脈沖充電對儲能器件的影響對于摩擦電納米發電機的實際應用具有重大意義。在本文中,研究人員對脈沖充電對于鋰離子電池電化學性能的影響進行了研究。他們測試了不同脈沖充電電壓下與鋰離子電池相偶聯的脈沖能源的能量效率。在8.0 V的脈沖充電電壓模式下可以觀察到高達22.9%的能量效率幅值。作者通過全原子經典動力學模擬發現鋰離子在不同脈沖電壓下的擴散系數導致了不同的能量效率。此外,他們還對鋰離子電池在持續脈沖與間歇脈沖充電模式下的電化學性能進行了探究。脈沖充電模式下鋰離子電池循環性能差是由于電極顆粒內部應力增大導致的電池極化造成的。通過上述研究,研究人員提出了一種恒流充放電與脈沖充放電相結合的模式來提升鋰離子電池的電化學性能。
Li S, Wu Q, et al. Effectsof pulse charging on the performances of lithium-ion batteries[J]. Nano Energy,2018.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.11.070
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285518308826?dgcid=rss_sd_all