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特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨米測MeLab

編輯丨風云

研究背景

高T_c超導性首次在銅酸鹽中被發現，其由堆疊的超導CuO?平面組成，Cu離子的3d軌道以3dx2-y2為主。鎳酸鹽與銅酸鹽結構類似，但氧雜化較弱，電子結構獨特。雙層鎳酸鹽具有3d?·?結構，NiO?層間存在頂端氧原子，其高壓下T_c可達液氮溫度，是研究高T_c超導機制的關鍵。

關鍵問題

然而，鎳酸鹽超導性的研究主要存在以下問題：

1、 雙層鎳酸鹽的超導性依賴于高壓條件

雙層鎳酸鹽（如La?Ni?O?）的超導性目前依賴于高壓條件（超過14 GPa），這限制了對其超導特性和潛在應用的全面實驗研究。在高壓下進行實驗不僅技術難度大，還難以實現超導性的環境壓力穩定。

2、雙層鎳酸鹽的超導機制尚不明確

盡管雙層鎳酸鹽表現出高T_c超導性，但其超導機制尚不明確。研究表明，傳統的電子-聲子耦合機制難以解釋這種高溫超導性，暗示其可能具有非常規起源。此外，殘余相不均勻性和結構復雜性也增加了對超導相識別的難度。    

新思路

有鑒于此，南方科技大學薛其坤院士、陳卓昱等人報道了雙層鎳酸鹽外延薄膜在麥克米倫極限（40k）以上的大氣壓超導性。在SrLaAlO₄襯底上采用巨型氧化原子逐層外延（GOALL- Epitaxy）法制備了La_2.85Pr_0.15Ni₂O₇純相單晶薄膜。電阻率測量和磁場響應表明起始T_C=45K。向零電阻的轉變表現出與BKT （Berezinskii-Kosterlitz-Thouless）類行為一致的特征，T_BKT =9K。在T_M=8 K時，通過互感裝置觀察到邁斯納反磁效應，與BKT樣轉變一致。面內和面外臨界磁場表現出各向異性。掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像和X射線互易空間映射（RSMs）顯示，在NiO₂平面相對于塊體的約2%相干外延壓縮應變下，雙層鎳酸鹽膜呈四方相。該發現為在環境壓力條件下全面研究鎳酸鹽超導體以及通過異質結構中的應變工程探索更高轉變溫度下的超導性鋪平了道路。

技術方案：

1、制備了超導雙層鎳酸鹽薄膜

作者通過GOALL-Epitaxy技術在SrLaAlO?襯底上生長La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜，實現了45 K的常壓超導性。    

2、探究了雙層鎳酸鹽薄膜的磁場響應

作者在La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜中，通過互感裝置觀測到邁斯納抗磁效應，邁斯納溫度T_M = 8 K，與BKT轉變溫度T_BKT = 9 K一致。

3、揭示了La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜的關鍵結構特征

STEM和EDS分析顯示La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜無雜質相，界面存在AlO?雙層結構，Ni和Al間無擴散，界面銳利且存在外延應變，確保超導性能。

4、分析了雙層鎳酸鹽薄膜的晶體結構

XRD和RSM分析顯示，La?.??Pr?.??Ni?O?和La?Ni?O?薄膜晶體質量高，無雜質相。XRR測量薄膜厚度約6.6 nm，且與SrLaAlO?襯底完全應變對齊，展現出四方相特征。

技術優勢：

1、實現了環境壓力下的高溫超導性突破

作者通過襯底誘導的稀土元素取代和外延薄膜的壓縮應變，在純相雙層鎳酸鹽薄膜中實現了45 K的常壓超導性，突破了麥克米倫極限（40 K）。這一成果為在環境壓力下全面研究鎳酸鹽超導體提供了直接途徑。

2、將應變工程與結構調控相結合，成功制備了純相單晶薄膜

作者利用SrLaAlO?襯底和巨型氧化原子逐層外延法成功制備了La?.??Pr?.??Ni?O?純相單晶薄膜。通過約2%的壓縮應變，實現了四方相結構的穩定，并觀察到與BKT類行為一致的超導轉變。

技術細節

超導雙層鎳酸鹽薄膜    

作者通過GOALL-Epitaxy技術在（001）取向的SrLaAlO?襯底上生長了La?.??Pr?.??Ni?O?雙層鎳酸鹽薄膜。與OMBE或PLD相比，該方法在強臭氧環境下使用不同激光燒蝕靶材，實現La?.??Pr?.??O?和NiO?的交替堆疊。生長過程中，利用RHEED原位監測，確保外延應變在3個單元層厚度內穩定。樣品在575℃、15 Pa純化臭氧中退火30分鐘，冷卻后表現出45 K的超導性。電阻率測量顯示，退火后的薄膜在50 K至60 K之間開始偏離線性，20 K以下接近BKT行為，TBKT = 9 K。霍爾效應表明電子和空穴載流子共存，暗示費米能級的多波段性質。

圖  超導雙層鎳酸鹽薄膜

雙層鎳酸鹽薄膜的磁場響應

作者通過互感裝置在La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜上觀察到邁斯納抗磁效應，邁斯納溫度T_M = 8 K，與BKT轉變溫度T_BKT = 9 K一致。研究提取了薄膜的穿透深度隨溫度變化，并測量了面內和面外磁場變化的電阻率-溫度（R-T）曲線。結果顯示，臨界場具有顯著的各向異性：面外臨界場B_c^⊥的零溫度值為68 T和29 T（90%和50%情況），面內臨界場B_c^∥分別為119 T和71 T。超導厚度d_SC估計為4±3 nm，相干長度面內ξ?^∥= 2.2 nm，面外ξ?^⊥= 1.7 nm。這些結果表明，雙層鎳酸鹽薄膜的超導性具有二維特征，且超導厚度與相干長度相當。    

圖  雙層鎳酸鹽薄膜的磁場響應

超導雙層鎳酸鹽薄膜的掃描透射電鏡

掃描透射電子顯微鏡（STEM）和原子分辨能量色散X射線能譜（EDS）揭示了La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜的關鍵結構特征。研究發現，薄膜中未檢測到雜質相，且界面處存在AlO?雙層結構，作為外延生長的模板。Ni和Al之間無明顯擴散，界面銳利且存在相干外延應變，確保了超導性能。此外，鍶從襯底擴散到薄膜的第一個單元胞，可能引入空穴摻雜，增強超導性。電子能量損失譜（EELS）顯示薄膜中存在有限的p-d雜化。    

圖  超導雙層鎳酸鹽薄膜的掃描透射電鏡（STEM）

雙層鎳酸鹽薄膜的XRD和RSM

XRD和互易空間映射（RSM）分析表明，La?.??Pr?.??Ni?O?和La?Ni?O?薄膜具有高質量的晶體結構，無雜質相。在SrLaAlO?襯底上生長的La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜，面外晶格常數為20.74 ?，比塊體拉長約1%，而La?Ni?O?薄膜的面外晶格常數略小。Kiessig條紋的存在證實了薄膜表面光滑且具有原子級平整度。X射線反射率（XRR）測量顯示La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜厚度約為6.6 nm。RSM分析表明薄膜在面內方向上與襯底完全應變對齊，展現出四方相特征。    

圖  雙層鎳酸鹽薄膜的X射線衍射（XRD）和倒易空間映射（RSM）

展望

總之，本研究通過GOALL外延法在SrLaAlO?襯底上生長出高質量的La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜，實現了環境壓力下的超導性，起始溫度為45 K，高于麥克米倫極限（40K）。薄膜表現出BKT類轉變行為，T_BKT=9K，與邁斯納溫度T_M=8 K一致。磁響應在臨界磁場中顯示出各向異性，表明超導性具有二維特征。這一成果為鎳酸鹽在常溫下實現高于77 K（液氮沸騰溫度）的超導轉變奠定了基礎。

參考文獻：

Zhou, G., Lv, W., Wang, H. et al. Ambient-pressure superconductivity onset above 40 K in (La,Pr)3Ni2O7 films. Nature (2025). 

https://doi.org/10.1038/s41586-025-08755-z