研究背景
具有不對稱浸潤性的Janus膜能夠實現液體的定向傳輸,即液體可以從疏液側傳遞至親液側,但無法反向流動,這一特性使其在質能傳遞領域具有較強的應用潛力。理解Janus膜內液體定向傳輸機制對于Janus膜設計與優化至關重要。然而現有理論對此仍無定論。例如,有研究認為定向傳遞的驅動力為親液層的毛細管力,但該理論未能說明液體如何突破疏液層以及疏液層的臨界厚度;也有研究認為液滴產生靜水壓力驅動液體突破疏液層,但在逆重力條件下傳遞仍可以發生。此外,Janus膜后續傳遞過程對于其實際應用更為重要,然而關于這一過程的定量描述鮮有研究。
文章概述
浙江大學高分子科學與工程學系徐志康、楊皓程課題組提出“三階段”模型定量描述Janus膜內液體定向傳遞過程。該模型指出,液體在Janus膜內的定向傳遞分為液體擊穿、毛細浸潤、液體傳輸三個階段。根據結構差異,Janus膜可分為雙層和梯度兩種結構。第一階段,二者對應的液體擊穿機理分別為直接接觸機理與表面能驅動機理;第二階段,液體在親液層孔內毛細管力為主導的驅動下實現快速的浸潤;第三階段,當親液側被液體浸潤完全時,毛細拉力消失,液滴凸液面形成的Laplace壓力成為后續傳遞的主導驅動力。同時,該研究也揭示了Janus結構參數對傳遞過程的影響,減小疏水層厚度、增加孔徑均有助于加快傳遞過程。這項研究為指導Janus結構設計提供了重要的理論依據。
圖文導讀
圖1:Janus膜內液體定向傳遞的三階段模型—液體擊穿、毛細浸潤、液體傳輸。
液體在雙層結構Janus膜的疏水孔道內滲透會表現出一定的滲透深度,當滲透深度大于疏水層厚度時,液體才會接觸到親水層并發生定向傳遞,臨界疏水層厚度則受浸潤性、孔徑等因素影響。
圖2:液體擊穿雙層結構Janus膜的機制。a) 液體擊穿的臨界條件;b) 液體擊穿的理論臨界疏水層厚度以及文獻報道數據;c) 理論臨界疏水層厚度隨疏水表面接觸角的變化結果。
液體在浸潤性梯度結構Janus膜的定向傳遞是依靠表面能梯度驅動的,固-液-氣三相線傾向于沿表面能梯度由低向高運動,而疏水孔道內凸液面的Laplace壓傾則形成的阻力。在相同情況下,梯度斜率越大,傳遞越迅速。
圖3:梯度結構Janus膜中的液體擊穿機制。a) 具有梯度潤濕性的直孔中的液體運動和三相線位置;b)給定潤濕性梯度下液體隨時間的滲透深度和速度;c)不同潤濕性梯度下的液體傳遞時間。
毛細浸潤階段,親水孔內的毛細管力和液滴形成的附加壓力(即Laplace壓力)均會驅動其向膜內傳遞,由于兩者量級大小存在明顯差異,因此在此階段,液體主要依靠毛細管力的驅動下浸潤親水孔道;當親水層被液體完全浸潤時,液體傳輸僅依靠液滴的Laplace壓力驅動。
圖4:Janus膜中毛細浸潤和液體傳輸階段。a) 毛細浸潤階段示意圖;b) 毛細浸潤階段的水接觸角和流速變化情況;c) 毛細浸潤和液體傳輸階段的過膜傳遞時間和驅動力;d) 液體傳輸階段示意圖;e) 液體傳輸階段的水接觸角和流速變化情況;f) 液體傳輸階段的Laplace壓變化。
在連續傳遞過程中,Janus結構參數對液體的定向傳遞速率有著很大的影響。疏水層越厚,液體的傳遞速率越小;孔徑越小,液體的傳遞速率越小。
圖5:結構參數對液體傳輸流速的影響。a)疏水層厚度對滲透時間和流速的影響;b)孔徑對滲透時間和流速的影響;c)Hagen-Poiseuille方程擬合的流速與孔徑關系。
期刊簡介
Wiley旗下的Small Structures創立于2020年。作為Small的姊妹期刊,Small Structures旨在成為發表關于亞宏觀尺度結構研究的多學科、跨領域、頂尖旗艦期刊。稿件領域包括但不限于化學、物理、材料、工程和生命科學,類型包括原創研究、綜述、展望、評論等。期刊最新引文指標為1.41,最新影響因子為13.9(2023)。