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1.北大Nature Commun：高熵合金反位缺陷促進(jìn)ORR

開發(fā)具有高活性、低成本且耐用的高效氧還原反應(yīng)催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，阻礙了質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）的商業(yè)化前景。

有鑒于此，北京大學(xué)夏定國(guó)教授等報(bào)道合成了一種具有Pt反位點(diǎn)缺陷（PD-PZFCNC-HEI）的有序PtZnFeCoNiCr高熵金屬間化合物電催化劑。這種電催化劑對(duì)ORR具有高達(dá)4.12 A?mg_Pt^-1的質(zhì)量活性，是商業(yè)Pt/C催化劑的33倍。

本文要點(diǎn)：

1）以PD-PZFCNC-HEI作為陰極（0.05?mg_Pt?cm^-2)組裝的質(zhì)子交換膜燃料電池，展現(xiàn)1.9 W?cm^-2的峰值功率密度，并且在0.9 V具有3.0 A?mg_Pt^-1的高質(zhì)量活性。

2）理論計(jì)算結(jié)合原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)分析結(jié)果表明，缺陷工程優(yōu)化Pt的電子結(jié)構(gòu)，而且能夠激活非貴金屬位點(diǎn)活性中心，因此實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的ORR催化活性。

這項(xiàng)研究為開發(fā)結(jié)構(gòu)有序的高熵金屬間化合物納米催化劑的提供幫助。    

參考文獻(xiàn)

Chen, T., Zhang, X., Wang, H. et al. Antisite defect unleashes catalytic potential in high-entropy intermetallics for oxygen reduction reaction. Nat Commun 16, 3308 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-58679-5

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58679-5

2.中科大Nature Commun：塊體Cu₂O表面工程增強(qiáng)電化學(xué)合成尿素

電化學(xué)合成尿素最近已成為一種極具吸引力的節(jié)能替代途徑，但是，如何同時(shí)實(shí)現(xiàn)高的生產(chǎn)速率和法拉第效率仍然具有挑戰(zhàn)性。

有鑒于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)章根強(qiáng)教授等報(bào)道在Cu₂O塊體上進(jìn)行原位電化學(xué)工程，生成Cu/Cu₂O異質(zhì)界面能夠發(fā)生CO₂和NO₃^-共還原，從而實(shí)現(xiàn)了一條有利于節(jié)約能源的電化學(xué)C-N偶聯(lián)路徑。    

本文要點(diǎn)：

1）在環(huán)境條件下和-0.3 V電位，實(shí)現(xiàn)了632.1 μg?h^?1mg_cat.^?1的尿素生產(chǎn)速率，相應(yīng)的法拉第效率為42.3%。原位同步輻射-FTIR光譜技術(shù)結(jié)合DFT理論計(jì)算表明，通過修飾的電子結(jié)構(gòu)，中間體NOH*和CO*在異質(zhì)界面處發(fā)生偶聯(lián)。

2）這項(xiàng)工作為催化劑設(shè)計(jì)提供了一條切實(shí)可行的途徑，并且為尿素電化學(xué)合成體系提供深刻的見解與幫助。

參考文獻(xiàn)

Dai, Z., Chen, Y., Zhang, H. et al. Surface engineering on bulk Cu₂O for efficient electrosynthesis of urea. Nat Commun 16, 3271 (2025).     

DOI: 10.1038/s41467-025-57708-7

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57708-7

3.Nature Commun：電活性靛藍(lán)（ indigo）修飾實(shí)現(xiàn)安培級(jí)Ag催化CO₂還原為CO

將CO₂電化學(xué)還原為CO面臨著在高電流密度下選擇性降低的挑戰(zhàn)。有鑒于此，約翰斯·霍普金斯大學(xué)劉遠(yuǎn)越、Zhengyuan Li等報(bào)道了一類靛藍(lán)（ indigo）分子促進(jìn)劑，其具有氧化還原活性的CO₂結(jié)合位點(diǎn)，因此增強(qiáng)Ag催化劑上CO₂向CO的高速率轉(zhuǎn)化。

本文要點(diǎn)：

1）DFT理論計(jì)算和原位光譜分析表明，靛藍(lán)衍生化合物與Ag納米顆粒界面的協(xié)同效應(yīng)能夠活化CO₂分子，并且加快CO生成路徑中關(guān)鍵中間體（?CO₂^?和?COOH）的生成。帶有吸電子基團(tuán)的靛藍(lán)衍生物在優(yōu)化界面CO₂結(jié)合親和力后，進(jìn)一步降低生成CO所需的過電位。

2）通過將具有氧化還原活性中心的分子設(shè)計(jì)與Ag的結(jié)構(gòu)缺陷工程進(jìn)行結(jié)合，在0.10?1.20 A cm^?2電流密度內(nèi)實(shí)現(xiàn)了超過90%的CO法拉第效率。Ag催化生成CO的質(zhì)量活性提高到174 A mg_Ag^?1。

這項(xiàng)工作表明，使用具有氧化還原活性的CO₂吸附劑用于催化劑表面改性劑是一種非常有效的策略，能夠增強(qiáng)CO₂電化學(xué)還原反應(yīng)的性能。    

參考文獻(xiàn)

Li, Z., Li, X., Wang, R. et al. Electro-activated indigos intensify ampere-level CO₂ reduction to CO on silver catalysts. Nat Commun 16, 3206 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-58593-w

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58593-w

4.Nature Commun：氧化物分散實(shí)現(xiàn)激光增強(qiáng)制備高分辨率銅    

具有復(fù)雜幾何形狀的純銅Cu的激光增材制造，為微電子和電信領(lǐng)域功能性器件的發(fā)展帶來(lái)了廣闊機(jī)遇。但是，高分辨率純Cu的激光增材制造仍然是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

有鑒于此，香港中文大學(xué)宋旭教授、香港大學(xué)陸洋教授、馬薩諸塞大學(xué)阿默斯特分校/南加州大學(xué)陳文等報(bào)道了一種簡(jiǎn)便的氧化物彌散強(qiáng)化（ODS，oxide-dispersion-strengthening）策略，該策略通過激光粉末床熔融技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了分辨率低于100 μm（~70 μm）Cu的增材制造。

本文要點(diǎn)：

1）這種氧化物擴(kuò)散強(qiáng)化策略通過氧輔助氣體霧化技術(shù)，將超小尺寸Cu₂O納米顆粒引入到純銅粉末原料中。這些納米尺寸的分散相不僅能夠提高激光吸收率和熔體的黏度，而且能夠促進(jìn)動(dòng)態(tài)潤(rùn)濕行為。通過氧化物擴(kuò)散強(qiáng)化的Cu得到~450 MPa的顯著屈服強(qiáng)度和約12%的較大均勻延伸率，同時(shí)保持了高導(dǎo)電性。

2）這項(xiàng)研究打印了一個(gè)氧化物擴(kuò)散強(qiáng)化的銅制微結(jié)構(gòu)太赫茲天線的實(shí)例。與傳統(tǒng)的3D打印純Cu天線相比，這個(gè)天線的信號(hào)強(qiáng)度提高了2.5倍。    

參考文獻(xiàn)

Qu, S., Wang, L., Zhang, S. et al. Oxide-dispersion-enabled laser additive manufacturing of high-resolution copper. Nat Commun 16, 3234 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-58373-6

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58373-6

5.JACS：亞4納米R(shí)u-RuO₂肖特基納米結(jié)用于持久酸性水氧化的催化劑

RuO₂因其對(duì)水氧化的高本征活性，是質(zhì)子交換膜(PEM)電解槽中IrO₂的有前景替代品，但由于過度氧化存在長(zhǎng)期穩(wěn)定性問題。鑒于此，西湖大學(xué)張彪彪、王濤、浙江工業(yè)大學(xué)朱藝涵等報(bào)道了一種通過微波反應(yīng)制備的亞4納米R(shí)u-RuO₂肖特基納米結(jié)(Ru-RuO₂-SN)，在三電極體系和PEM裝置中均表現(xiàn)出高活性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。  

本文要點(diǎn)：

1）金屬-氧化物肖特基納米結(jié)引起的晶格應(yīng)變和電荷轉(zhuǎn)移提高了Ru-RuO₂-SN的功函數(shù)，優(yōu)化了局部電子結(jié)構(gòu)，并降低了金屬位點(diǎn)對(duì)含氧中間體的脫附能，從而促進(jìn)了氧化物路徑機(jī)制(OPM)并抑制了表面釕的過度氧化。Ru-RuO₂-SN僅需165 mV過電位即可獲得10 mA·cm^-2電流密度，并保持1400小時(shí)穩(wěn)定性而無(wú)明顯活性衰減，實(shí)現(xiàn)了與銥基催化劑相當(dāng)?shù)姆€(wěn)定性參數(shù)(6.7×10⁶)。

2）在以Ru-RuO₂-SN作為陽(yáng)極催化劑的PEM電解槽中，僅需1.6 V電壓即可達(dá)到1.0 A·cm^-2電流密度，并在100 mA·cm^-2下穩(wěn)定運(yùn)行1100小時(shí)，在500 mA·cm^-2下穩(wěn)定運(yùn)行100小時(shí)。通過密度泛函理論計(jì)算分析了Ru-RuO₂-SN高穩(wěn)定性的反應(yīng)機(jī)理。該工作報(bào)道了一種耐用的純釕基水氧化催化劑，為開發(fā)高效釕基催化劑提供了新視角。    

參考文獻(xiàn)： 

Yuxiang Song, Wanghui Zhao, Zhi Wang, Weili Shi, Feiyang Zhang, Zhuoming Wei, Xin Cui, Yihan Zhu, Tao Wang, Licheng Sun, and Biaobiao Zhang

Journal of the American Chemical Society Article ASAP

DOI: 10.1021/jacs.5c01876

https://doi.org/10.1021/jacs.5c01876

6.JACS：聚合物修飾增強(qiáng)Pd納米粒子選擇性合成H₂O₂

伊利諾伊大學(xué)香檳分校/佐治亞理工學(xué)院David W. Flaherty、明尼蘇達(dá)大學(xué)Matthew Neurock等將多共軛羰基和芳香族物種吸附到Pd納米顆粒上，能夠形成持久性中間體，這些中間體能夠介導(dǎo)H與O物種之間的反應(yīng)。與未改性的Pd納米顆粒（~45%）相比，通過共軛羰基和芳香族物種修飾，Pd納米粒子表面原位形成的表面氧化還原中間體顯著的提高了H₂O₂的選擇性（~65%-85%）。    

本文要點(diǎn)：

1）FTIR、程序升溫氧化測(cè)試以及從頭算理論計(jì)算的結(jié)果表明，這些氧化還原活性物種以不可逆的方式吸附在Pd表面，并且在長(zhǎng)時(shí)間催化反應(yīng)過程持續(xù)作用。

結(jié)合速率測(cè)試和動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)測(cè)試，以及理論計(jì)算模擬結(jié)果，發(fā)現(xiàn)吸附有機(jī)物質(zhì)的羰基能夠與H發(fā)生異裂反應(yīng)，形成部分氫化的含氧化合物。然后，這些有機(jī)物物種通過有利于在Pd納米顆粒生成H₂O₂的途徑（非H₂O途徑），將質(zhì)子-電子對(duì)轉(zhuǎn)移到含氧表面物種。

2）理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)試的結(jié)果表明，通過部分氫化羰基物種介導(dǎo)的氧化還原反應(yīng)途徑合成H₂O₂的反應(yīng)能壘，比與之相互競(jìng)爭(zhēng)的過程的能壘更低，并且能夠在生成水的過程中，阻礙O-O鍵的解離。例如，六酮環(huán)己烷在Pd上吸附和加氫能夠形成一些物種，這些物種在流動(dòng)的水相，無(wú)需額外的促進(jìn)劑或者助溶劑，能夠與氧發(fā)生反應(yīng)，在130 h的連續(xù)反應(yīng)中保持較高的H₂O₂選擇性85±8%。這些途徑與工業(yè)生產(chǎn)H₂O₂的蒽醌氧化過程（AAOP）類似。

表面結(jié)合的物種形成部分氫化的中間體，這些中間體能夠以高反應(yīng)速率和高選擇性介導(dǎo)合成H₂O₂，這個(gè)過程能夠與蒽醌自氧化過程相比擬。但是，這個(gè)過程在純水相的單個(gè)催化納米粒子上進(jìn)行，無(wú)需使用有機(jī)溶劑或多個(gè)單元的反應(yīng)-分離過程。

3）本文所提出的分子級(jí)別的認(rèn)識(shí)，為避免使用有機(jī)溶劑，以及規(guī)避使用有機(jī)溶劑的過程造成的高昂成本以及有機(jī)溶劑造成的環(huán)境影響提供幫助。

參考文獻(xiàn)：

Jason S. Adams, Mayank Tanwar, Haoyu Chen, Sucharita Vijayaraghavan, Tomas Ricciardulli, Matthew Neurock*, and David W. Flaherty*, Intentional Formation of Persistent Surface Redox Mediators by Adsorption of Polyconjugated Carbonyl Complexes to Pd Nanoparticles, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c15874

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15874

7.JACS：冠醚功能化COFs對(duì)單價(jià)陽(yáng)離子的選擇性電化學(xué)捕獲

電化學(xué)吸附為單價(jià)陽(yáng)離子的分離提供了一種有前景的方法，這是分離科學(xué)中重要但具有挑戰(zhàn)性的課題。然而，由于缺乏具有有效離子選擇性的合適材料，該領(lǐng)域的發(fā)展一直受到阻礙。

有鑒于此，澳大利亞昆士蘭大學(xué)Yusuke Yamauchi、浙江海洋大學(xué)徐興濤等合成了一系列冠醚功能化的共價(jià)有機(jī)框架（NC_x-TAB-COFs，x代表冠醚尺寸，取值為12、15、18），用于高效、高選擇性地電化學(xué)捕獲單價(jià)陽(yáng)離子。

本文要點(diǎn)：

1）冠醚基團(tuán)作為限域位點(diǎn)，根據(jù)冠醚空腔尺寸的不同，賦予材料對(duì)不同單價(jià)陽(yáng)離子的高選擇性。使用新型冠醚-COFs制備的電極在選擇性捕獲單價(jià)（堿金屬）陽(yáng)離子方面表現(xiàn)出優(yōu)異性能。值得注意的是，18-冠-6醚取代的COF（NC₁₈-TAB-COF）對(duì)K⁺/Na⁺的選擇性高達(dá)14.26，對(duì)Rb⁺/Na⁺的選擇性更是達(dá)到22.4。此外，NC_x-TAB-COFs在混合陽(yáng)離子條件下仍能保持出色的選擇性和容量。

2）密度泛函理論計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，對(duì)較大陽(yáng)離子出人意料的高選擇性可能源于COFs多孔結(jié)構(gòu)與多種結(jié)合模式的協(xié)同作用。由于具有較低的脫水自由能和較小的流體力學(xué)半徑，K⁺、Rb⁺和Cs⁺更容易滲透進(jìn)入COFs的限域通道。相比之下，具有較高脫水自由能和流體力學(xué)半徑的Na⁺和Li⁺則以慢得多的速率擴(kuò)散進(jìn)入NCx-TAB-COFs結(jié)構(gòu)，并主要結(jié)合在COFs的表面。 

參考文獻(xiàn)：

Dong Jiang, Jonathan P. Hill, Joel Henzie, Ho Ngoc Nam, Quan Manh Phung, Liyang Zhu, Jie Wang, Wei Xia, Yingji Zhao, Yunqing Kang, Toru Asahi, Ran Bu, Xingtao Xu, and Yusuke Yamauchi

Journal of the American Chemical Society Article ASAP

DOI: 10.1021/jacs.4c16346

https://doi.org/10.1021/jacs.4c16346

8.JACS：異核原子對(duì)原子級(jí)精確銀納米團(tuán)簇CO₂電還原的影響

理解金屬納米顆粒內(nèi)部原子對(duì)多相催化過程的影響對(duì)于實(shí)現(xiàn)高活性和選擇性至關(guān)重要。這需要對(duì)納米顆粒的尺寸、組成和原子排列進(jìn)行精確的合成控制。鑒于此，韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究院Megalamane S. Bootharaju、Taeghwan Hyeon、Yun Jeong Hwang、重慶大學(xué)Qing Tang等報(bào)道了通過配體交換誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變和納米分子模板原子級(jí)置換策略合成的PtAg₂₄(IPBT)₁₈（簡(jiǎn)稱PtAg₂₄）和AuAg₂₄(IPBT)₁₈（簡(jiǎn)稱AuAg₂₄）納米團(tuán)簇。這兩種納米團(tuán)簇具有相同的金屬原子總數(shù)和配體（IPBT：2-異丙基苯硫醇）數(shù)量，以及原子級(jí)結(jié)構(gòu)，唯一的區(qū)別在于核心原子（Pt和Au）。利用這些模型納米團(tuán)簇，揭示了異核原子對(duì)電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）活性和選擇性的影響。    

本文要點(diǎn)：

1）PtAg₂₄中的中心Pt原子不利于eCO₂RR活性，其活性比AuAg₂₄中的Au原子低約4倍。PtAg₂₄的eCO₂RR產(chǎn)物CO選擇性低于30%，而AuAg₂₄超過70%，揭示了中心原子在表面催化途徑中的關(guān)鍵作用。此外，AuAg₂₄表現(xiàn)出高活性，CO分電流密度達(dá)到-202.2 mA cm^-2，并且在膜電極組件配置中保持24小時(shí)穩(wěn)定性，CO選擇性保持在90%。

2）原位光譜和密度泛函理論計(jì)算表明，與PtAg₂₄相比，AuAg₂₄對(duì)*CO中間體的吸附較弱且能壘較小，有利于CO生成，為反應(yīng)中間體和機(jī)理提供了有價(jià)值的原子級(jí)見解。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)將啟發(fā)設(shè)計(jì)更多原子級(jí)精確的模型納米催化劑，以探索其在可再生能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)中的催化活性和選擇性方面的顯著特征作用。

參考文獻(xiàn)：

Seungwoo Yoo, Dayeon Kim, Guocheng Deng, Yuping Chen, Kangjae Lee, Suhwan Yoo, Xiaolin Liu, Qing Tang, Yun Jeong Hwang, Taeghwan Hyeon, and Megalamane S. Bootharaju    

Journal of the American Chemical Society Article ASAP

DOI: 10.1021/jacs.4c17770

https://doi.org/10.1021/jacs.4c17770