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1.華東理工大學Angew：Cu催化劑的殘留氧對電催化還原CO₂的關鍵作用

通過電化學方法將CO₂還原為多碳產物，為使用間歇性的可再生電能轉變為高附加值化學品提供了一條極具吸引力的途徑。由CuO氧化物衍生的銅（OD-Cu）具有多碳C₂₊產物的可調控選擇性，因此受到人們的廣泛研究。但是，在復雜的結構重構過程中，理解和調控OD-Cu殘留的氧仍然是一個挑戰。

在這項工作中，有鑒于此，華東理工大學楊化桂教授、劉鵬飛副教授、袁海洋副教授等以CuO納米片作為預催化劑，研究OD-Cu由厚度決定的殘留氧。

本文要點：

1）當CuO預催化劑的厚度減小到1.6 nm時，其保留氧的能力得到增強，從而能夠在300-700 mA cm^-2的寬電流密度區間內選擇性生成C₂₊產物，法拉第效率約為80%，并且當電流密度達到700 mA cm^-2時法拉第效率得到峰值84.6%。

長時間的分子動力學模擬表明，隨著被去除的氧的層數增加，Cu-CuO結構的穩定性增強，因此有助于生成*CHO（羰基自由基）以及*OC-CHO偶聯生成C₂₊產物。

結構表征和電化學表征進一步說明，重構之后形成的堆疊納米片具有非常高的氧保留能力，并且金屬Cu位點易于再氧化。    

2）這項工作強調了殘留氧對OD-Cu催化性能的關鍵作用，并為設計具有保留氧功能的OD-Cu增強C₂₊產物的生成提供了思路。

參考文獻

Huan Wang, Hai Xiang Yang, Yi Ning Xu, Huai Qin Fu, Xin Yan Li, Jing Jing He, Qiang Niu, Jia Chen Wu, Hai Yang Yuan, Peng Fei Liu, Huagui Yang, Retained Oxygen Regulation in Oxide-Derived Copper for Promoted CO₂ Electroreduction towards Multi-Carbon Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2025    

DOI: 10.1002/anie.202423889

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423889

2.東南大學Angew：分子鐵電光催化烷烴C-H鍵選擇性氧化

分子鐵電體利用金屬節點和有機基團作為催化活性位點，其周圍的鐵電極化可顯著提高催化活性，展現出巨大的應用潛力。但是，分子鐵電體在光催化領域的應用仍需要深入研究。

有鑒于此，東南大學游雨蒙教授、熊仁根教授等報道首次對分子鈣鈦礦型鐵電體CuCl₄-[R-MPA]（MPA = β-甲基苯乙胺）作為用于烷烴氧化的光催化劑進行了探究。

本文要點：

1）在光照射和超聲的共同作用下，該催化劑表現出優異的轉化數TON為6286±491，這比BaTiO₃等無機鐵電體的轉化數TON數值高10⁴倍。這種分子鐵電材料具有優異的可回收性、良好的官能團耐受性以及廣泛的底物適用性。

機理研究表明，分子鐵電體內的內建電場有助于光生載流子的分離，因此增強了鐵電光催化活性。電子順磁共振EPR進一步揭示，光和超聲的協同效應能有效地產生活性氧物種。

2）這些發現表明，分子鐵電材料相比于剛性的無機鐵電材料的獨特優勢，包括其獨特的結構特征和可精細調節的催化性能，表明其在開發均一并且精確的活性位點以及高效光催化劑的潛力。這項研究為分子鐵電體在光催化領域的更廣泛應用建立了基礎。    

參考文獻

Huihui Hu, Rong Liu, Yan-Bing Zhu, Tai-Ting Sha, Xiao-Xing Cao, Zi-Jie Feng, Hao-Ran Ji, Qiang Pan, Ren-Gen Xiong, Yu-Meng You, Application of Molecular Ferroelectric in Photocatalytic Selective Oxidization of C(sp³)?H Bonds, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202500176

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500176

3.福建物質結構所Angew：構筑供體-受體的3D COF增強光催化制氫

供體-受體（D-A）共價有機框架（COF）的開發已成為提升光催化性能的一種頗具前景的策略。盡管大多數研究都集中在二維COF，但對三維COF的研究仍然非常罕見。

有鑒于此，中國科學院福建物質結構研究所袁大強研究員、林少蝦等報道合理地設計并合成了一種咔唑基二氰基苯衍生物（TBFCC），其能夠作為一種本征的供體-受體結構單元。通過分別以TAPA、TAPB、TAPT作為供體，受體-π結構、受體-供體，合成了三種不同的D-A擴展型共價有機框架材料：D-D-A、A-π-D-A和A-D-A。

本文要點：

1）在這些材料中，結構為A-D-A的三維TAPT-COF展現出最高的HER速率，達到31.3 mmol g^-1 h^-1，超過了此前報道的大多數基于COF光催化劑。

2）這種優異的性能歸因于其A-D-A構型，該構型在三維空間中提供了多種電荷轉移途徑，克服了二維COF固有的電子傳輸限制。這一特性使得能夠促進構筑的結構內實現高效率的光生電荷分離，減少載流子的復合，優化光催化效率。    

參考文獻

Huijie Li, Jie Fan, Mengxu Ran, Rahul Anil Borse, Shao-Xia Lin, Daqiang Yuan, Design and Construction of D-A-Extended 3D Covalent Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202500937

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500937

4.河北科技大學Angew：硫摻雜介孔碳高效電化學還原制備H₂O₂

作為能源催化領域的一種重要變革性的材料平臺，精確設計的有序介孔碳球是非常優異的無金屬電催化劑，通過結構和電子特性方面的協同創新，其性能超越了傳統的碳基催化劑。

有鑒于此，河北科技大學陳愛兵、青島理工大學關靜、中國科學院化學所韓布興院士等報道在結構上設計了具有原子級S摻雜的垂直排列圓柱狀介孔碳球（S-mC），這種材料在2e^- ORR反應中生成H₂O₂的過程中，得到未曾達到的性能。

本文要點：

1）系統的對比研究表明，S-mC催化劑在電流密度為-3.5 mA cm^-2時，實現了極高的H₂O₂選擇性(>99%)和活性，其電流密度超過了目前最先進的無金屬催化劑。

令人矚目的是，在流動電池裝置中經過優化的S-mC電催化劑實現了25 mol g_catalyst^-1 h^-1的優異H₂O₂產率。

2）碳構成的獨特sp²/sp³雜化網絡，以及S摻雜引起的電荷重分布，產生了缺電子活性位點，這些位點能夠選擇性地穩定*OOH中間體，并且通過原位光譜表征和DFT理論計算驗證。

這種結構與電子特性的協同作用賦予了碳骨架類似金屬的催化效率，同時保持了其在化學穩定性和成本效益方面的固有優勢。

硫摻雜工程與介觀孔結構調控的結合，為開發用于將氧氣選擇性還原為過氧化氫的高效碳基電催化劑開辟了一條新途徑。

參考文獻

Juan Du, Yicheng Liu, Ming Sun, Jing Guan, Aibing Chen, Buxing Han, Highly Selective Oxygen Electroreduction to Hydrogen Peroxide on Sulfur-doped Mesoporous Carbon, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202503385

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202503385

5.中國石油大學Angew：新型串聯催化甲烷和氧合成高濃度乙酸

將甲烷直接轉化為諸如CH₃COOH之類的高價值化學品面臨著重大的挑戰，這是因為在傳統的單催化方法中，C-H的活化以及C-C偶聯的反應動力學限制作用。    

有鑒于此，中國石油大學吳文婷教授、吳明鉑教授等報道系統研究了等離子體與熱催化串聯體系的兼容性和有效性。

本文要點：

1）通過設計的介質阻擋放電反應器（dielectric barrier discharge reactor）中進行優化等離子體工藝，提高了甲烷的轉化率，使得甲烷的轉化率達到68%、生成的甲醇溶液濃度達到5.2 mol/L，CO的選擇性達到 56.9%，同時還防止了形成積碳和CO₂。

在后續的熱催化過程中，開發了硬脂酸改性ReRh/ZSM-5-S形的疏水催化劑，從而避免從混合物中分離CH₃OH和CO，并且將H₂O等副產物的影響降為最低。

2）這種創新方法實現了52%的乙酸選擇性和1.3 mol/L的乙酸濃度，比傳統方法高三個數量級，達到了初步的工業化的標準。

這項研究展示了串聯催化體系的潛力，為CH₄的高效利用以及其他具有挑戰性的催化反應提供了有價值的見解。    

參考文獻

Haonan Zhang, Yang Li, Shuai Wang, Shuxu Zhu, Chaoqun Gu, Pengye Zhang, Hongjie Qin, Runze Guo, Wenbin Wang, Tianshi Xu, Gaiyan Jiao, jianrong Zeng, Yanyan Xi, Qi Hua, Mingbo Wu, Wenting Wu, A Novel Tandem Reaction System for High-Concentration Acetic Acid Production from Methane and Oxygen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202502822

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202502822

6.北京科技大學JACS：單晶介孔Co₃O₄修飾單原子Ir實現高效酸性OER

銥（Ir）元素的稀缺性限制了酸性OER的廣泛應用。

有鑒于此，北京科技大學秦明禮教授、賈寶瑞、日本東北大學李昊等報道開發了具有原子分散的低價態Ir的介孔單晶尖晶石型Co₃O₄，以實現OER電催化劑的Ir高效和穩定利用。    

本文要點：

1）表面Pourbaix圖表明，在酸性OER反應條件下，O*完全覆蓋了Co₃O₄的（111）面和（110）面，使Co位點鈍化，但是增強了Co₃O₄的結構穩定性，而Ir摻雜進一步提升了這一優勢。

介孔結構使得提供了大量的Ir單原子負載位點，Ir的質量分數達到13.8%，這些位點通過形成高本征活性的Co-Ir橋連位點，激活了原本O*鈍化的Co₃O₄（111）面；并且，與傳統的Ir-Co₃O₄催化劑相比，這種催化劑之中，Ir和Co的溶解速率分別降低至約1/4和1/5。

2）這種催化劑在>100 h的時間內表現僅為248 mV的10 mA cm^-2，電流密度為10 mA cm^-2時的過電位），表現了其電解水的潛力。

參考文獻

Yong Wang, Yunpu Qin, Sijia Liu, Yongzhi Zhao, Luan Liu, Di Zhang, Shangqing Zhao, Jianfang Liu, Jie Wang, Yadong Liu, Haoyang Wu, Baorui Jia*, Xuanhui Qu, Hao Li*, and Mingli Qin*, Mesoporous Single-Crystalline Particles as Robust and Efficient Acidic Oxygen Evolution Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2025    

DOI: 10.1021/jacs.4c18390

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18390

7.JACS：MFM-300實現高效水吸附制冷

吸附驅動的熱傳遞是一種有望實現供暖和制冷脫碳的可持續技術。然而，開發高性能的成對的吸附劑-吸附質仍然極具挑戰性。

有鑒于此，曼徹斯特大學Martin Schr?der教授、曼徹斯特大學/北京大學楊四海教授、北京師范大學Xue Han等報道一種MOF/H₂O工作組（metal–organic framework/water working pair），實現了超低的驅動溫度（62 ℃）運行，制冷性能系數（COP）高達0.8。

本文要點：

1）通過晶體結構表征和光譜表征技術進行結合，闡明MFM-300 (M)（M =Al、Fe、Cr、V）在H₂O吸附方面的理想特性。

2）原位中子粉末衍射通過直接觀察D₂O在不同吸附階段的位置，揭示了MFM-300-D₂O體系的結構轉變。通過原位固態NMR光譜、非彈性中子散射（inelastic neutron scattering）并且結合模型分析，研究主-客體的結合動力學。這個體系推動利用可再生的低品質熱能而不是電能實現制冷。    

參考文獻

Xue Han*, Yinlin Chen, Jiangnan Li, Wanpeng Lu, Wenyuan Huang, Yuanjun Wang, Guixiang Wang, Ivan da Silva, Yongqiang Cheng, Luke L. Daemen, Pascal Manuel, Anibal J. Ramirez-Cuesta, Daniel Lee, Sihai Yang*, and Martin Schr?der*, MFM-300 as High-Performance Sorbents for Water-Adsorption-Driven Cooling, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c16752

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16752

8.JACS：Cu3團簇催化苯氧化為苯酚

苯的催化氧化在實現高活性和高選擇性方面面臨挑戰。雖然單原子催化劑在這種轉化中展現出誘人的潛力，但由于其質量比活性的內在局限性，實際應用受到阻礙。在此背景下，少數原子構成的團簇催化劑（few-atom cluster catalysts）成為一種替代性方案，少數原子簇利用明確的金屬團簇效應，能夠精確設定活性位點，并且增強原子之間的協同作用。    

有鑒于此，中國科學院青島生物能源與過程研究所孫曉巖、中國科學院蘭州化物所丁玉曉等開發了一種負載在氮化碳上的原子簇催化劑（Cu₃/CN），在苯選擇性氧化制備苯酚的反應中表現優異的催化性能，TOF優于單原子Cu₁/CN催化劑（719 h^-1 vs. 280 h^-1），且苯酚選擇性高于納米顆粒Cu_NP/CN催化劑（95.3%對比77.2%）。

本文要點：

1）通過多種機理研究明確的指出，銅位點上吸附的O*（Cu═O*）在C-H氧化過程中起關鍵作用，并且通過原位光譜和非原位的表面分析得到驗證。

隨后，進一步通過密度泛函理論計算DFT證實，與孤立的Cu₁位點相比，Cu原子簇（Cu₃）位點具有更高的d帶中心，并且與H₂O₂分子之間的電荷轉移量更大。充足的電荷轉移導致H₂O₂的O-O鍵長度拉伸，促進Cu═O形成。此外，Cu₃位點生成的Cu═O在費米能級處表現出顯著的O 2p軌道和Cu 3d軌道雜化，這使其具有活化苯的高活性。

2）獨特的Cu₃結構所具有的適當團簇效應是其催化性能更優的關鍵。這項工作建立了結構-性能關系，突顯了原子簇對于提高催化功能的關鍵作用。    

參考文獻

Ting Zhang, Haishan Su, Xianwen Zhang, Yang Zhao, Jian Zhou, Lili Zhang, Shengfa Ye, Yuxiao Ding*, and Xiaoyan Sun*, Few-Atom Copper Cluster Facilitates H₂O₂ Activation to Promote Selective Oxidation of Benzene to Phenol, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c00340

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00340