1.武漢大學JACS：手性電子自旋過濾實現調控OER選擇性
控制含氧中間體的電子自旋對于燃料電池和水電解等清潔能源技術中的高效氧電催化至關重要。目前控制電子自旋的策略主要依賴于調節氧電催化劑的化學結構，而對于金屬和氧化物電催化劑來說，這往往很難實現。手性誘導自旋選擇性（CISS，chiral-induced spin selectivity）效應是手性自旋電子學領域的一項重大發現，它為調節氧電催化劑的自旋選擇性提供了另一種途徑。
有鑒于此，武漢大學陳勝利教授、張慶豐教授、Lichao Sun等報道了使用本征手性納米顆粒作為電子自旋過濾材料，調節氧電催化反應中的選擇性。
本文要點：
1）具有凹面渦旋立方體結構的手性金（Au）納米顆粒作為手性載體，實現了高度可調節的光學手性和有趣的CISS效應。
將Pt或Ni(OH)2等催化活性組分生長在手性Au納米顆粒上作為模型催化體系，構建手性雜化電催化劑。值得注意的是，在這兩種情況下，分別在ORR/OER催化反應中，都顯示具有手性有關的可調節催化活性。
2）這項工作不僅揭示了手性納米顆粒實現CISS增強氧有關電催化的潛在機理，而且提供了一個重要的知識框架，有助于針對氧有關的電催化的合理設計手性電催化劑。
參考文獻
Zixu Wang, Jinling Wan, Xuehao Sun, Lichao Sun*, Shengli Chen*, and Qingfeng Zhang*, Boosting the Selectivity in Oxygen Electrocatalysis Using Chiral Nanoparticles as Electron-Spin Filters, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c03394
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03394
2.南開大學JACS：電催化芐基C-H鍵羧基化
芐基C-H鍵直接羧基化是一種高原子經濟性、高效且便捷的合成有價值芐基羧酸的方法，芐基羧酸在許多藥物和生物活性分子中具有重要意義。然而，芐基 C-H 鍵和二氧化碳本身的惰性給進一步的轉化帶來了巨大挑戰。
有鑒于此，南開大學仇友愛教授等報道通過鹵化物促進線性配對電解法（linear paired electrolysis）解決這個挑戰，實現了制備各種芐基羧酸。
本文要點：
1）這個電催化反應過程不必使用過渡金屬或者堿，因此具有環境友好核成本效益。此外，適用于溫和反應條件構建各種伯、仲和叔芐基羧酸，顯示出廣泛的底物適用范圍和良好的官能團耐受性。
2）此外，這種方法能夠直接合成一些藥物分子，包括氟比洛芬、布洛芬和萘普生，并有助于對復雜化合物進行后期修飾，表明這種方法在合成化學中的實際應用價值，并且突顯了其在推動芐基羧酸及相關化合物合成方面的潛力。
參考文獻
Weimei Zeng, Chengyi Peng, and Youai Qiu*, Electrochemical Benzylic C–H Carboxylation, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c00259
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00259
3.四川大學&化學所JACS：共軛雙金屬聚合物調控OER反應機理
在OER中，雙金屬催化劑的協同效應通常能夠表現更優異的性能，但是人們對于雙金屬催化劑展示更強催化性能的原因并沒有完全弄清，這在很大程度上是因為催化劑具有復雜的結構，并且合成長程原子有序結構催化劑面臨著挑戰。
有鑒于此，四川大學張程研究員、劉犇研究員、四川大學/香港中文大學Daigo Miyajima、中國科學院化學所張闖研究員等報道了一系列由Co或Ni組成的二維共軛雙金屬配位聚合物c-CPs，具有明確并且幾乎相同的幾何結構，不僅適用于電催化OER反應，而且適用于分析結構-性能關系。
本文要點：
1）異核CoNi-PI能夠將OER反應的催化機理從同核的CoCo-PI和NiNi-PI的吸附物演化機制轉變為動力學上更具有優勢的氧化物轉化機制。CoNi-PI異核催化劑表現高穩定性，即使在100 mA cm-2 的電流密度下，過電位僅為282 mV，Tafel斜率~42 mV/dec。
2）這項研究展示了一種極為罕見的具有優異催化性能的異核晶化雙金屬催化劑，有可能對催化劑的開發核研究產生重大影響。
參考文獻
Yuhao Weng, Lizhi Sun, Hao Jia, Wenjuan Shang, Jie-Jie Chen, Barun Dhara, Yong Chen, Fei Huang, Shu Han, Hangjuan He, Baipeng Yin, Chuang Zhang*, Ben Liu*, Zhongxin Chen, Jingsong You, Daigo Miyajima*, and Cheng Zhang*, Homonuclear/Heteronuclear Bimetallic Conjugated Coordination Polymers with Customized Oxygen Evolution Pathway, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c02700
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c02700
4.華中師范大學&中科院理化所Angew：Co單原子相鄰碳缺陷增強O2活化促進有機醇氧化
O2的有效吸附和活化對于需氧醇氧化反應至關重要，但是，如何靈活調控催化劑的電子結構，提高對O2的吸附和活化仍然具有非常大的挑戰。
有鑒于此，華中師范大學歐陽述昕教授、中國科學院理化技術研究所張鐵銳研究員等報道僅僅通過調節聚乙烯亞胺的用量，實現了控制蠟燭煙灰（candle soot）表面N配位的Co單原子周圍碳缺陷的濃度，聚乙烯亞胺可對蠟燭煙灰表面進行化學修飾用于錨定Co離子。
本文要點：
1）通過增加碳缺陷濃度實現了提高Co單原子以及Ru單原子催化劑在有氧條件的醇氧化反應活性。此外，一系列有機醇（包括攜帶敏感基團的有機醇）都表現優異的產率。
2）通過理論計算和實驗結果證實，碳缺陷能夠導致Co原子的d軌道重排，并且使dyz和dz2軌道的自旋態提高。此外，與低自旋Co原子相比，高自旋Co原子與O2之間更強的電子轉移相互作用增強對O2的吸附和活化能力，并產生了更多的超氧自由基，從而促進了醇的氧化反應。
這項研究的結果為調控單原子的自旋構型開發用于可持續的需氧醇氧化反應的先進單原子催化劑提供了一種新途徑。
參考文獻
Xiaoli Luo, Weqin Wei, Yingzhuang Xu, Di Liu, Zhen Wei, Junxiao Liu, Zhipeng Li, Liang Wang, Shuxin Ouyang, Hong Yuan, Zhen Liu, Tierui Zhang, Isolated and Paired Metal Sites in Zeolites using Solid-State Ion Exchange, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202505186
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202505186
5.Angew：釕（II）復合物可抑制BRD4以實現對順鉑耐藥腫瘤細胞的協同衰老-化學免疫治療
耐藥是腫瘤治療面臨的嚴峻挑戰。免疫激活是對抗耐藥腫瘤的有效方法之一。利用金屬化療藥物誘導非凋亡程序性細胞死亡是刺激免疫的有效方法。此外，觸發腫瘤細胞衰老（senotherapy）也能夠誘導免疫應答。盡管該研究領域已取得了一系列進展，但目前關于金屬免疫治療刺激的報道仍較少，并且主要涉及細胞器靶向水平，藥物靶向機制也并不明確。有鑒于此，中山大學巢暉教授和陳禹教授構建了Ru（II）配合物（Ru2c），其能夠以納摩爾常數的高親和力抑制BRD4。
本文要點：
1）被生物素-DNA籠封裝后，Ru2@biotin-DNA籠可通過協同的凋亡-鐵死亡-衰老通路殺死耐藥癌細胞，其抗癌活性是商業抑制劑JQ-1的51倍。研究發現，Ru2c可有效清除耐藥腫瘤，激活體內先天免疫和獲得性免疫。
2）綜上所述，該研究構建的Ru2c是首個能夠實現協同的衰老-免疫治療和化學-免疫治療的金屬基BRD4抑制劑。
參考文獻
Jinrong Yang. et al. A Ruthenium(II) Complex Inhibits BRD4 for Synergistic Seno- and Chemo-Immunotherapy in Cisplatin-Resistant Tumor Cells. Angewandte Chemie International Edition. 2025
DOI: 10.1002/anie.202505689
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202505689
6.大連理工大學Nature Commun：晶格氧缺陷和應力增強Cu電催化合成氨
電催化還原硝酸鹽（eNO3RR）是一種可持續的凈化硝酸根廢水以及回收氨（NH?）的方法。Cu基催化劑在電催化硝酸根離子還原反應中頗具潛力，然而，活性H的供應不足、以及活性位點被NO2毒化等問題阻礙了Cu催化劑的eNO3RR性能，并且目前人們對于其催化機理仍然并不清楚。
有鑒于此，大連理工大學劉艷明教授等報道一種由氧化物衍生得到具有殘留晶格氧和晶格應變的銅納米片陣列（OD-Cu NSs），能夠增強eNO3RR反應中的合成氨性能。
本文要點：
1）在中性溶液、10-140 mM NO3-濃度以及50-1500 mA cm-2的電流密度下，該催化劑對氨的合成非常有效，法拉第效率高達88.7%-99.7%，最大的氨產率為6.20 mmol h-1 cm-2。
2）實驗和理論結果表明，晶格氧可調控OD-Cu NSs的電子結構，促進NO2的轉化，晶格的壓力應變增強水分解產生H的能力，因此催化劑在合成氨的反應中表現優異性能。從電催化硝酸根離子還原反應中對含氨化合物的高回收率證明了 OD-Cu NSs 的實用性。
參考文獻
Wu, Q., Fan, X., Shan, B. et al. Insights into lattice oxygen and strains of oxide-derived copper for ammonia electrosynthesis from nitrate. Nat Commun 16, 3479 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58811-5
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58811-5
7.中國科學技術大學Nature Commun：水相2D材料界面零電勢點原位成像
理解固液界面處的雙電層（EDL）在包括能量存儲、電潤濕和電催化等多個領域中都至關重要，然而，探究其結構和不均勻性仍然是一項相當大的挑戰。
有鑒于此，中國科學技術大學劉賢偉教授等報道一種光學方法，用于直接可視化和量化二維材料與水溶液之間界面處的ζ電位（ζ）。
本文要點：
1）通過調節表面電荷密度，繪制了跨越MoS2納米片界面的ζ電位的不均勻分布圖，揭示了外部因素和材料的固有屬性對界面電荷的影響。
2）這種方法克服了傳統方法研究二維材料ζ電位的缺點，為闡明ζ電位與二維材料催化活性之間的復雜相互作用提供了思路。此外，為探索各種電化學系統中的雙電層建立了一個可靠的方法。
這項研究結果促進復雜電化學界面相互作用的深入理解，為理解這些系統的基本過程提供了有價值的見解和幫助。
參考文獻
Zhao, X., Zhou, XL., Cao, CX. et al. Plasmonic in-situ imaging of zeta potential distributions at electrochemical interfaces of 2D materials in water. Nat Commun 16, 3494 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58793-4
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58793-4
8.天津大學&中國石油大學Nature Commun：方酸陰離子插層增強堿性OER持久性
在工業大電流水電解過程中，堿性OER的快速多步去質子化所導致的腐蝕性酸性界面微環境，是限制OER穩定性的關鍵問題之一。一些研究發現的功能性陰離子在電催化過程中表現能夠調節界面微環境方面的特殊功能，丹斯這一問題在研究中仍然沒有足夠的認識。
有鑒于此，天津大學張兵教授、中國石油大學董斌教授、柴永明教授等報道發現配位的方酸（squaric acid）在堿性OER反應過程中，能夠發生溶解-再嵌入（dissolve-re-intercalation）的過程，最終方酸以陰離子形式（NiFe-SQ/NF-R）穩定插嵌到Fe摻雜NiOOH的層間。
本文要點：
1）這些插嵌方酸陰離子通過多重氫鍵相互作用穩定OH?，有助于維持催化界面的高度堿性。因此， NiFe-SQ/NF-R的界面酸化受到抑制。
2）與NiFe-LDH/NF-R相比，當處于3.0 A cm-2的電流密度下時，其催化耐久性增加了10倍（從65 h延長至700 h）。這種衍生的功能性陰離子通過控制界面堿性，保證NiFe基電催化劑在大電流密度下的持久性能。
參考文獻
Fan, R., Lu, S., Wang, F. et al. Enhancing catalytic durability in alkaline oxygen evolution reaction through squaric acid anion intercalation. Nat Commun 16, 3407 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58623-7
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58623-7
