全無機鹵化鉛鈣鈦礦量子點（CsPbX?，X=Cl、Br、I）具有高發光效率、窄光譜發射、可調帶隙及優異載流子遷移率等特性，其光學性能通過量子限域效應實現調控，適用于LED、激光器、太陽能電池等光電器件。然而，此類材料在濕度、高溫、光照等環境下易因離子遷移、表面缺陷和相變引發結構降解，導致發光性能下降，嚴重限制其實際應用。
為提升鈣鈦礦量子點的穩定性，研究者已開發出多種策略，包括有機配體表面鈍化、聚合物封裝及保護性基體嵌入等技術。其中，多孔基體封裝因其能有效隔絕環境侵蝕而成為重要方向。介孔SiO?、介孔氧化鋁及金屬有機框架（MOFs）等多孔載體通過物理屏障作用保護量子點，同時保持其光電特性。武漢理工大學劉勇和復旦大學趙東元團隊前期開發的單顆粒CsPbBr?@TiO?核殼結構合成技術，使用一種通用的配體輔助包覆方法，通過三辛基膦（TOP）修飾油酸銫前驅體，實現了TiO?殼層從非對稱Janus包覆到對稱全包覆的精準控制，顯著提升了量子點的水穩定性與光電性能，銳鈦礦TiO2不僅有效保護CsPbBr3納米晶免受結構分解，還促進載流子傳輸，為光伏器件應用提供優勢。
然而，現有技術仍面臨量子點負載量不足的瓶頸，而高負載量是實現復合材料性能優化的關鍵。
現在他們進一步提出一種原位生長策略，構建具有高負載量、高穩定性與高熒光效率的CsPbBr?/s-MSNs@SiO?核-殼-殼納米結構。通過氨基與羧基功能化修飾介孔二氧化硅納米球（s-MSNs），在其均勻分布的孔道內原位生長鈣鈦礦量子點，實現28.3%的負載量（顯著高于MOFs或介孔氧化鋁等基體）。借助硅前驅體水解形成SiO?外殼封裝，構建的核殼結構不僅密封介孔、隔絕濕氣/高溫/光照等環境因素，還通過表面缺陷鈍化機制使光致發光量子產率提升至90.0%。相較于熱穩定性差且易導致PLQY衰減的聚合物封裝方法，該策略在保持高效率的同時確保了長期穩定性。這種集成化設計簡化了合成流程，避免了量子點團聚，并解決了傳統核殼材料中普遍存在的缺陷相關難題，為鈣鈦礦基光電器件（如熒光防偽）建立了高效技術平臺。該功能化介孔二氧化硅封裝策略在量子點復合體系的高性能與結構穩定性平衡方面實現了重要突破。
相關研究成果以“Enhanced Stability and Luminescence Efficiency of CsPbBr3 PQDs via In-Situ Growth and SiO2 Encapsulation in Surface-Functionalized Mesoporous Silica Nanospheres”為題，于近日發表在Small上。武漢理工大學劉勇教授和復旦大學趙東元院士為通訊作者，張琦、王小倩和闕家乾為共同第一作者。
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Q. Zhang, X. Wang, J. Que, J. He, C. Peng, Y. Jiao, D. Zhao, D. Liu, H. Li, Z. Tang, C. Liu, M. Liu, K. Song, D. Zhao, Y. Liu, Enhanced Stability and Luminescence Efficiency of CsPbBr3PQDs via In Situ Growth and SiO2 Encapsulation in Surface-Functionalized Mesoporous Silica Nanospheres. Small 2025, 2412581.
https://doi.org/10.1002/smll.202412581.
J. He, W. Liu, Z. Hu, X. Wang, J. Liu, Z. Yin, Z. Xu, H. Li, Z. Deng, J. Zou, K. Song, D. Zhao, Y. Liu, Well-Dispersed CsPbBr3@TiO2 Heterostructure Nanocrystals from Asymmetric to Symmetric. Small 2024, 2406783.
https://doi.org/10.1002/smll.202406783.
