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第一作者：范科

通訊作者：范科、盧岳、余家國

通訊單位：武漢理工大學、北京工業大學

研究亮點：

1. 設計了一種準原位球差電鏡觀察OER的技術方法。

2. 發現了在催化劑實際OER過程中，活性位點以及催化晶面，往往是由金屬羥基氧化物（M-OOH）來決定的。

OER研究的重要性

電催化水裂解產氫，作為一種高效清潔的產能手段，得到了科學界的極大關注。而電催化過程中，陽極析氧反應(OER)則需要涉及到多步的電子-質子轉移過程，其動力學過程較為緩慢，因此全水解過程中，OER往往決定了電催化的效率。

OER研究的難點和亟需解決的問題

在過去幾十年中，人們通過設計OER催化劑的形貌、調控催化劑的成分或者改變催化劑的微結構等，來提高各種氧化物、磷化物、硫化物等高效低廉OER催化劑的性能及其穩定性。然而在實際OER催化過程中，催化劑的表面往往涉及到電荷的轉移以及化學物種的吸附與脫吸附過程。在此過程中，催化劑的表面的活性位點往往會隨著催化反應的進行，而逐漸發生改變（例如光催化過程中，催化劑表面會隨著催化反應的進行而發生變化[Nat. Commun, 2018, 9. 2752]），這也預示著真實的OER催化劑催化位點往往與我們最初設計的材料表面不盡相同。

成果簡介

有鑒于此，武漢理工大學余家國教授及范科副研究員，與北京工業大學隋曼齡教授及其課題組盧岳助理研究員共同合作，巧妙地設計了一種準原位球差電鏡觀察OER的技術方法。

研究發現：OER過程中，最初設計的具有規則形貌的非晶CoS_x框架結構，會在電催化OER初期發生形貌坍塌。同時，最初的CoS_x非晶晶體結構會逐漸演變成晶態Co(OH)₂，甚至氧化為CoOOH，這意味著在實際催化過程中，人們最初設計的金屬硫化物并不是真正的催化物種以及催化位點，真正的催化位點會由于OER的進行而逐漸向羥基氧化物轉變。另外，作者還深入研究了其它硫族化合物以及與石墨烯材料復合催化劑等，都發現了這種催化位點的演變現象。

要點1

電鏡和EDS研究發現，在電催化OER過程中，具有規則形貌的非晶CoS_x框架結構，會逐漸發生S的丟失，以及富O位點的出現，其晶體結構也由最初的非晶態向晶體態轉變。其中XPS也驗證了該過程中S峰的消失、O峰的出現以及Co價態的演變。

圖1.電催化OER過程中，非晶CoS_x框架結構會逐漸演變為含氧晶態化合物。

圖2.XPS對比電催化前后，非晶CoS_x中S的消失以及O峰的出現。

要點2

準原位TEM觀察電催化OER過程中，非晶CoS_x框架結構的演變過程。

圖3. 準原位TEM觀察非晶CoS_x催化劑形貌以及元素的演變過程，其中O的侵蝕過程是從框架的內部開始，而逐漸擴展到表面。同時，EELS表明Co的價態發生了改變。

圖4. 準原位TEM原子尺度觀察非晶CoS_x向晶態CoOOH的演變過程。衍射分析發現，CoS_x向CoOOH的演變過程中存在Co(OH)₂的中間態過程。

要點3

與氮摻雜石墨烯NGF復合后，會加速非晶CoS_x向晶態CoOOH的轉變過程。

圖5. 將CoS_x負載到NGF后，會加速其向CoOOH結構轉變。

小結

金屬硫化物、氧化物及磷化物電催化OER過程中，實際催化劑形貌及其催化位點往往會隨著催化反應的進行而發生改變，這意味著以上催化劑實際OER催化過程中，催化劑的催化位點以及催化晶面，往往是由于金屬羥基氧化物（M-OOH）來決定的。該研究將為未來電催化劑的形貌以及元素調控設計提供新的方向。

參考文獻：

Ke Fan, YueLu, Jiaguo Yu et al. Direct Observation of Structural Evolution of MetalChalcogenide in Electrocatalytic Water Oxidation. ACS NANO 2018.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.8b06312