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第一作者：Lina Chong

通訊作者：Di-Jia Liu

第一單位：美國阿貢國家實驗室

研究亮點：

1. 發展了MOF衍生的負載型PtCo合金納米催化劑的制備方法。

2. 實現了超低Pt負載情況下高效持久的ORR性能！

為什么要研究ORR催化劑？

ORR是燃料電池中的關鍵反應，開發高催化活性和低Pt負載量的新型ORR催化劑，是降低燃料電池成本，提高效率的關鍵環節。

本研究擬解決的問題

當Pt負載量較低時，催化劑要么易流失，要么穩定性不好。

成果簡介

有鑒于此，美國阿貢國家實驗室Di-Jia Liu團隊及其合作者報道了基于Co基MOF衍生的負載型PtCo合金納米催化劑，其中Pt的負載量2.7-2.8 wt%左右。

圖1. LP@PF催化劑結構

要點1：巧妙的合成策略

將無Pt的活性位和Pt活性位結合在一起：

1）制備Co基ZIF-67和Co/Zn基ZIF8@ZIF67兩種MOF，并熱活化；

2）酸處理，得到不含Pt族元素的載體PF-1和PF-2；

3）基于以上載體和Pt前驅體，在油胺中原位還原并在NH₃中高溫退火，最終得到LP@PF-1和LP@PF-2兩種催化劑。

要點2：催化劑關鍵特征

1）大部分Pt以PtCo合金納米顆粒形式均勻分布于載體上；

2）載體上分布大量的Co-N_x-C_y活性位點；

3）催化劑上還存在Co@graphene形式的納米晶。

圖2. LP@PF電子結構

要點3：優異的催化性能

Pt-Co合金納米顆粒與無Pt族元素基底之間的協同催化，實現了在1個大氣壓O₂以及高壓高電流條件下的優異燃料電池性能。兩種催化劑的質量活性分別為1.08和1.77 A mg_Pt^-1，在燃料電池中循環3萬次之后，活性保留分別為64%和15%。

計算模擬揭示，PtCo納米顆粒與無Pt活性位點之間的相互作用提高了ORR活性和壽命！其協同作用主要體現在：

1）無Pt族活性位的同時存在，避免了單純Pt催化劑導致的活性的不持久。

2）PtCo合金催化劑的存在，促進了H₂O₂的分解，避免了對無Pt族活性位的破壞。

圖3. 電催化性能評估

圖4. 計算模擬ORR路徑

小結

總之，這項研究實現了在低Pt負載量條件下的穩定ORR活性，為燃料電池降低成本提高效率提供了更多的思路。

參考文獻：

Lina Chong, Di-Jia Liu et al. Ultralow-loadingplatinum-cobalt fuel cell catalysts derived from imidazolate frameworks.Science 2018, 362, 1276-1281.

http://science.sciencemag.org/content/362/6420/1276