控制量子光源（例如單分子，量子點(diǎn)，微共振腔等）在發(fā)射角度、偏振模式以及頻譜分布等方面的輻射特性是提升光電系統(tǒng)能效的重要基礎(chǔ)之一，在固態(tài)發(fā)光器件、顯示技術(shù)以及單光子光源等技術(shù)領(lǐng)域都有非常巨大的實(shí)用價(jià)值。
近年來，基于貴金屬的超材料結(jié)構(gòu)和微納天線系統(tǒng)被認(rèn)為是控制光與物質(zhì)相互作用最為有效的方法之一，但是其相對(duì)復(fù)雜的形貌加工以及不可徹底避免的光學(xué)損耗始終制約了這類技術(shù)的進(jìn)一步延展。一些研究人員開始重新將目光投向傳統(tǒng)的介質(zhì)材料結(jié)構(gòu)，希望通過簡(jiǎn)單的介質(zhì)散射機(jī)制實(shí)現(xiàn)對(duì)量子光源輻射模式的低損耗控制。
近日，來自美國(guó)斯坦福大學(xué)Geballe先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室的研究人員們通過一篇《Nature Photonics》對(duì)這一技術(shù)方向做出了積極的響應(yīng)。他們不但在理論上證明了高介電常數(shù)的簡(jiǎn)單介質(zhì)結(jié)構(gòu)可以有效調(diào)控其附近電偶極子的輻射模式；而且還在實(shí)驗(yàn)中成功觀測(cè)到硅納米線對(duì)MoS2熒光（波長(zhǎng)為680 nm左右）的調(diào)控結(jié)果，獲得了超過20倍的熒光前后散射比（forward-to-backward ratio）和約60 nm的遠(yuǎn)場(chǎng)光譜頻移。
而他們?cè)谘芯恐写罅渴褂玫腇DTD全電磁場(chǎng)數(shù)值模擬在整個(gè)課題研究中扮演了檢驗(yàn)理論模型，修正理論與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)偏差的重要角色，為整篇文章提供了強(qiáng)大的完備性支撐。下面我們一起來看一下。
說到介質(zhì)結(jié)構(gòu)對(duì)光場(chǎng)的散射，大家可能最先聯(lián)想到的便是著名的Mie散射理論。通過將球形介質(zhì)中的激發(fā)場(chǎng)分解為一系列電場(chǎng)或磁場(chǎng)極化子共振模式的組合，Mie散射理論建立了入射激發(fā)場(chǎng)與散射場(chǎng)之間的關(guān)聯(lián)。由于激發(fā)出的電磁極化子的可能會(huì)具有特別的強(qiáng)度關(guān)系，導(dǎo)致散射場(chǎng)在某些方向上因相位的相消干涉而減弱，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)遠(yuǎn)場(chǎng)輻射的有向控制。著名的Kerker第一散射條件便是利用了強(qiáng)度相同的電偶極子與磁偶極子，最終消除了向后(backward)傳播的散射場(chǎng)，獲得了散射場(chǎng)的定向發(fā)射。
在這篇文章中，Geballe先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室的研究人員通過將傳統(tǒng)Mie散射理論中的平面入射波改寫為偶極子的輻射場(chǎng)，獲得了用以刻畫量子光源的Mie散射框架，并構(gòu)造出了偶極子激發(fā)情況下類似Kerker條件的場(chǎng)景，實(shí)現(xiàn)了對(duì)量子光源輻射方位和極化方向的控制。
圖 1平面波和偶極子激發(fā)下硅納米線的散射行為。a，平面波激發(fā)下納米線的散射示意圖，圖中標(biāo)示出了可能的電偶極子與磁偶極子的共振激發(fā)（E和H分別表示電場(chǎng)強(qiáng)度和磁場(chǎng)強(qiáng)度）。b，半徑R = 88 nm的納米線在平面波激發(fā)下，電偶極子p，磁偶極子m和電子四極子qe對(duì)散射的貢獻(xiàn)。插圖是納米線在電（右）和磁（左）偶極子共振波長(zhǎng)處的電場(chǎng)強(qiáng)度分布。c-f，半徑示R = 88 nm（c）和R = 38nm（e）的硅納米線對(duì)電偶極子的散射情況，其中偶極子到納米線的間距d = 1 nm，激發(fā)波長(zhǎng)λ= 675 nm，pem表示電偶極子。d，f對(duì)應(yīng)各個(gè)極化子對(duì)散射效率的貢獻(xiàn)。
將這一理論模型應(yīng)用于高介電常數(shù)的圓柱形硅納米線后，研究人員發(fā)現(xiàn)其附近的電偶極子的輻射性質(zhì)(可見光波段)會(huì)隨著電偶極子與納米線的距離以及納米線的尺寸而發(fā)生顯著的變化。當(dāng)電偶極子距離納米線較遠(yuǎn)時(shí)（遠(yuǎn)大于輻射波長(zhǎng)），納米線對(duì)其輻射場(chǎng)的散射結(jié)果與對(duì)平面入射波的散射結(jié)果幾乎一致。然而，當(dāng)電偶極子靠近到納米線時(shí)（遠(yuǎn)小于波長(zhǎng)），納米線內(nèi)部各種共振極化子的響應(yīng)強(qiáng)度開始發(fā)生明顯的變化，故而開始顯現(xiàn)出不同的散射頻率、偏振方向的響應(yīng)以及有向的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射模式（圖1）。在這里，研究人員們使用了一個(gè)二維模型近似處理偶極子與納米線相互作用的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射結(jié)果，并且使用了一組FDTD全電磁場(chǎng)數(shù)值模擬作為這一近似處理的支撐性證據(jù)（圖2）。
圖 2 2D和3D FDTD模擬的輻射模式比較。圖中顯示了在垂直于納米線（半徑為38 nm）的平面上波長(zhǎng)為a, 680 nm 和 b, 300 nm兩種情況下關(guān)于輻射角度分布的二維與三維仿真對(duì)比，其中極化模式為TM。
圖 3受硅納米線調(diào)控的偶極子前后散射比(T/B)。a, 根據(jù)修正后的偶極子Mie散射模型獲得的偶極子-納米線對(duì)的前后散射比，灰白水平條帶分別顯示的實(shí)驗(yàn)中使用的半徑由20納米上升到40納米的納米線（NW1）以及半徑為88納米（NW2）兩種納米線的半徑范圍。垂直條帶顯示實(shí)驗(yàn)中MoS2的熒光發(fā)射波段。b，c根據(jù)二維FDTD仿真獲得的前后散射比對(duì)比圖，其中b為實(shí)驗(yàn)中使用的正面數(shù)值孔徑NA = 0.95，背面為NA = 0.55的收光配置，c為兩面都是NA = 0.95的收光配置。
研究人員還發(fā)現(xiàn)，偶極子散射場(chǎng)最終表現(xiàn)出的有向發(fā)射特性不僅是由于納米線中極化子共振模式的響應(yīng)差異，同時(shí)也取決于散射場(chǎng)與偶極子輻射場(chǎng)的相互干涉。因此，相比使用平面波入射場(chǎng)的傳統(tǒng)Mie散射理論，這一偶極子散射框架更加注重激發(fā)場(chǎng)與散射場(chǎng)的相互作用。
為了檢驗(yàn)這一理論模型的正確性，研究人員們使用了FDTD全電磁場(chǎng)數(shù)值模擬計(jì)算了不同半徑的硅納米線對(duì)其表面臨近偶極子散射情況的影響，并與推導(dǎo)的理論模型相對(duì)比，獲得了高度吻合的結(jié)果。計(jì)算結(jié)果顯示，使用半徑約為40到50納米的硅納米線，可以為偶極子獲得超過100倍的前后散射比（圖3）。
圖 4通過實(shí)驗(yàn)獲得的硅納米線對(duì)MoS2熒光定向發(fā)射的證明。 a，未蝕刻的MoS2樣品示意圖及其暗場(chǎng)散射圖像。 b，c，未蝕刻的MoS2樣品來自樣品頂部（T）和底部（B）橫向磁（transverse magnetic）偏振的熒光圖像。 d，未蝕刻的MoS2樣品中歸一化的前后散射比分布，其中裸露的MoS2樣品前后散射比為0.8（實(shí)驗(yàn)測(cè)定）。e-h，蝕刻掉納米線周圍的MoS2樣品后的對(duì)應(yīng)的示意圖與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)圖。插圖h表明橫向電（transverse electric）偏振的前后散射比(T/B)沒有顯示出明顯的增強(qiáng)。箭頭表示所收集的熒光的電場(chǎng)偏振方向。
為了進(jìn)一步檢驗(yàn)這一理論發(fā)現(xiàn)，研究人員使用一個(gè)單層的MoS2作為量子光源，一根半徑由20 nm逐漸增大到40 nm的硅納米線作為散射體，仔細(xì)研究了硅納米線對(duì)MoS2熒光的散射情況（圖4）。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)當(dāng)把MoS2置于硅納米線正下方時(shí)，硅納米線確實(shí)可以有效的抑制那些向朝向樣品背面的輻射，并最獲得了最高約25倍的前后散射比。之所以小于之前的理論預(yù)測(cè)，是由于實(shí)驗(yàn)中的MoS2具有一定的寬度，從而增大了電偶極子與納米線的平均距離，故而導(dǎo)致平均前后散射比的降低。通過在FDTD全電磁場(chǎng)數(shù)值模擬中加入分布式的偶極子激發(fā)源，研究人員成功的還原了上述理論與實(shí)驗(yàn)的差異，并獲得了與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)相近的結(jié)果，這再一次驗(yàn)證了其理論模型的正確性（圖5）。事實(shí)上，樣品整體的散射比會(huì)隨著MoS2面積的增大而持續(xù)減小，這也與理論預(yù)測(cè)相一致（圖4）。
圖 5納米線下方偶極子激發(fā)源分布對(duì)前后散射比（T/B）的影響。 a，對(duì)應(yīng)于蝕刻后納米線下方剩余的MoS2層中偶極子的示意圖。 b，在半徑為88納米的納米線中由a圖中的19個(gè)偶極子源獲得的T / B比，與單偶極情況下的T / B比的比較。其中頂部和底部收光數(shù)值孔徑NA與實(shí)驗(yàn)相同，分別為0.95和0.55。
進(jìn)一步的研究表明，硅納米線對(duì)MoS2熒光輻射方向的控制得益于多種不同的共振模式（圖6）。例如在半徑為38nm的硅納米線中，向后散射場(chǎng)的削弱主要是來自電偶極子模式與波長(zhǎng)為660 nm的入射熒光發(fā)產(chǎn)生的相位相消；而在半徑為88nm的納米線中，則是由電偶極子、磁偶極子與電四極子的共同作用消除了的波長(zhǎng)為675 nm熒光的向后散射。
圖 6硅納米線中兩種不同的實(shí)現(xiàn)定向散射的機(jī)制。a，通過相量表示法（Phasor representation）表示的向后發(fā)射方向上來自不同極化子的貢獻(xiàn)。左圖中半徑為38nm（NW 1），波長(zhǎng)λ= 660nm，主要貢獻(xiàn)由電偶極子pexc，少量貢獻(xiàn)來自磁偶極子mexc，右圖半徑為88nm（NW 2），波長(zhǎng)λ= 675nm，電偶極子pexc，磁偶極子mexc與電四極子qexc均有一定的貢獻(xiàn)。b，實(shí)驗(yàn)獲得的半徑為88nm半徑納米線中前后散射比（T/B）分布。
由于散射效率最佳的熒光波長(zhǎng)會(huì)隨著納米線半徑的增大而紅移，因此遠(yuǎn)場(chǎng)接受到的熒光峰值也就會(huì)隨著納米線半徑的增大而紅移。利用這一機(jī)制可以實(shí)現(xiàn)對(duì)遠(yuǎn)場(chǎng)熒光輻射頻譜的調(diào)控（圖7）。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)硅納米線的半徑從26 nm增大到38 nm時(shí)，遠(yuǎn)場(chǎng)接受到的MoS2熒光輻射峰值紅移了約60 nm,在熒光光譜上產(chǎn)生了顯著的變化。而在這一過程中，MoS2材料本身并沒有發(fā)生任何改變。
圖 7使用用納米線尺寸對(duì)發(fā)射光譜進(jìn)行波長(zhǎng)控制。 a，暗場(chǎng)散射圖像和硅納米線的頂部熒光圖，其半徑從20nm（左側(cè)）到40nm（右側(cè)）逐漸變粗。彩色箭頭表示沿著納米線進(jìn)行熒光采集的不同位置。b，使用共焦系統(tǒng)從a圖中藍(lán)色箭頭處采集到的TM模式的熒光。插圖顯示了各個(gè)采集點(diǎn)出熒光峰值的波長(zhǎng)變化。c，整個(gè)納米線系統(tǒng)的發(fā)射光譜。每條彩色曲線對(duì)應(yīng)于a中用相同顏色線表示的位置。頂部黑色曲線是取自樣品上的裸露MoS2區(qū)域的參考發(fā)射光譜。
總結(jié)一下，這篇來自斯坦福大學(xué)Geballe先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室研究的成果展示了利用硅納米線中的Mie散射模式實(shí)現(xiàn)對(duì)MoS2熒光的輻射控制。這一研究成果展現(xiàn)出了利用簡(jiǎn)單高介電常數(shù)介質(zhì)微粒實(shí)現(xiàn)對(duì)量子光源輻射模式控制的可行性，是對(duì)半導(dǎo)體光子晶體，平面光學(xué)天線以及漏波天線等低損耗輻射調(diào)控技術(shù)的重要補(bǔ)充。在這篇研究中，研究人員使用了FDTD全電磁場(chǎng)模式完成了基礎(chǔ)理論的假設(shè)檢驗(yàn)，理論模型的核算，以及解釋實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理想理論模型的差異，使整篇論文無論是在理論的正確性還是在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)解讀的準(zhǔn)確性上都提升了一個(gè)檔次，充分顯現(xiàn)出這一仿真技術(shù)在光電研究領(lǐng)域的重要應(yīng)用價(jià)值。
