研究背景
近年來，鈣鈦礦太陽能電池憑借其可調(diào)節(jié)的帶隙、長載流子壽命以及高光吸收系數(shù)等顯著優(yōu)勢(shì)，發(fā)展迅猛，能量轉(zhuǎn)換效率從最初的3.8%躍升至26%以上。然而，鹵化鉛與有機(jī)胺鹽之間的化學(xué)計(jì)量比對(duì)鈣鈦礦吸光層的結(jié)晶度、缺陷密度以及界面載流子傳輸性能有著直接影響，因此精確控制鹵化鉛與有機(jī)胺鹽的化學(xué)計(jì)量比是制備高質(zhì)量鈣鈦礦吸光層的關(guān)鍵所在。傳統(tǒng)方法（如旋涂法）雖然能夠快速制備小面積樣品，但在定量控制、材料浪費(fèi)以及大面積均勻沉積方面存在諸多不足，導(dǎo)致薄膜質(zhì)量不穩(wěn)定且反應(yīng)路徑不明確。相比之下，按需噴墨打印技術(shù)以其非接觸式定量沉積、高材料利用率以及與大面積制備的兼容性，為系統(tǒng)研究有機(jī)胺鹽沉積密度與性能之間的關(guān)系開辟了新的途徑。通過調(diào)控前驅(qū)體有機(jī)胺鹽溶液的沉積密度，可以優(yōu)化晶體生長，但如何平衡有機(jī)胺鹽沉積量以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高結(jié)晶度、低缺陷密度以及良好的界面接觸，仍然是一個(gè)亟待深入探索的問題。因此，探究有機(jī)胺鹽的表面沉積密度，揭示其對(duì)鈣鈦礦形貌、成分及器件性能的影響規(guī)律具用重要的科學(xué)研究意義。
文章概述
近日，由華僑大學(xué)發(fā)光材料與信息顯示研究院楊金鑫與魏展畫教授科研團(tuán)隊(duì)提出了按需噴墨定量沉積，揭示其對(duì)鈣鈦礦形貌、成分及器件性能的影響規(guī)律，制備出高結(jié)晶度、低缺陷的鈣鈦礦薄膜，實(shí)現(xiàn)了高效穩(wěn)定鈣鈦礦太陽能電池的制備。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Advanced Science上。
圖文導(dǎo)讀
圖1. a）通過按需噴墨定量沉積有機(jī)胺鹽溶液和相應(yīng)的鈣鈦礦薄膜在不同沉積表面密度下的示意圖。b-d）鈣鈦礦薄膜的俯視圖SEM圖像。隨著沉積表面密度的增加，鈣鈦礦晶粒尺寸增加，而殘余PbI2含量減少。e-g）鈣鈦礦薄膜的橫截面SEM圖像。
圖2. a）不同有機(jī)鹽沉積表面密度下鈣鈦礦薄膜的XRD圖譜。b）玻璃基片上鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)態(tài)PL分析。c）玻璃基片上鈣鈦礦薄膜的時(shí)間分辨PL衰減曲線。d）不同有機(jī)鹽沉積表面密度下鈣鈦礦薄膜與Spiro-OMeTAD的能級(jí)排列示意圖，PVK代表鈣鈦礦。
圖3.不同有機(jī)鹽沉積表面密度下器件的表征。a）暗條件下器件的J-V曲線。b）1 kHz下的莫特-肖特基分析。c）暗條件下偏置1.0 V下器件的奈奎斯特電化學(xué)阻抗譜圖。插圖顯示了等效電路。d）瞬態(tài)光電壓衰減曲線。e）空穴器件的SCLC結(jié)果。f）EQEEL作為電致發(fā)光電流密度的函數(shù)。
圖4. a）器件結(jié)構(gòu)示意圖。b）冠軍器件的反向掃描J-V曲線。c）通過噴墨打印方法制造的器件的PCE隨時(shí)間的演變總結(jié)。d）器件的IPCE光譜。e）在25℃時(shí)RH為20%的環(huán)境空氣條件下的水分穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果。
研究人員提出了一種基于按需噴墨打印的精確定量沉積方法，系統(tǒng)地研究了有機(jī)胺鹽沉積表面密度對(duì)鈣鈦礦太陽能電池性能的影響。研究結(jié)果表明，沉積密度顯著影響鈣鈦礦薄膜的形貌、成分和結(jié)晶度，進(jìn)而影響整體器件性能。當(dāng)沉積密度低于22 μg cm-2時(shí)，鈣鈦礦薄膜結(jié)晶不完全，晶粒尺寸較小，薄膜整體較薄，這嚴(yán)重阻礙了電荷載流子的傳輸和分離，導(dǎo)致器件性能不佳。相反，當(dāng)沉積密度高達(dá)89 μg cm-2時(shí)，有機(jī)胺鹽與PbI2之間的反應(yīng)過度，導(dǎo)致鈣鈦礦薄膜質(zhì)量下降，出現(xiàn)針孔、裂縫以及與電子傳輸層的界面接觸不良等問題。而在39 μg cm-2的最佳沉積密度下，鈣鈦礦薄膜展現(xiàn)出大晶粒、低缺陷密度以及良好的能級(jí)對(duì)齊，從而實(shí)現(xiàn)了23.3%的最高光電轉(zhuǎn)換效率，并顯著提升了器件的環(huán)境穩(wěn)定性。
期刊簡介
Advanced Science 是Wiley旗下創(chuàng)刊于2014年的優(yōu)質(zhì)開源期刊，發(fā)表材料科學(xué)、物理化學(xué)、生物醫(yī)藥、工程等各領(lǐng)域的創(chuàng)新成果與前沿進(jìn)展。期刊為致力于最大程度地向公眾傳播科研成果，所有文章均可免費(fèi)獲取。被Medline收錄，PubMed可查。最新影響因子為17.521，中科院2021年SCI期刊分區(qū)材料科學(xué)大類Q1區(qū)、工程技術(shù)大類Q1區(qū)。
