在二維層狀材料中實(shí)現(xiàn)磁性是研究人員的重要目標(biāo)，因?yàn)槎S磁性材料既是構(gòu)造自旋電子學(xué)器件的基礎(chǔ)，又是研究新奇物理現(xiàn)象的平臺(tái)。通常，人們通過摻雜磁性原子或利用界面近鄰效應(yīng)在非磁性材料中引入磁性，但是這些非本征的磁性易受到載流子濃度、雜質(zhì)類型、界面原子結(jié)構(gòu)等因素的影響。因此，人們希望實(shí)現(xiàn)具有本征磁性的二維層狀材料。
先前人們根據(jù)Mermin–Wagner定理，各向同性的單原子層二維材料由于長程熱漲落并不能表現(xiàn)出宏觀磁性，本征二維磁性材料被認(rèn)為不能存在。最近的實(shí)驗(yàn)工作發(fā)現(xiàn)，范德瓦爾斯結(jié)合的層狀材料CrI3和Cr2Ge2Te6具有低維長程磁序[Nature 546, 270 (2017), Nature 546, 265 (2017)]，這些工作開創(chuàng)了本征二維磁性材料研究的新時(shí)代。目前已知的二維本征磁性材料很少，其較低的居里溫度（<50 K）很難滿足電子學(xué)器件的實(shí)用要求。比如量子反常霍爾效應(yīng)只在極低溫下的復(fù)雜磁性體系中實(shí)現(xiàn)，將這類拓?fù)鋺B(tài)應(yīng)用到實(shí)際體系的途徑之一就是尋找新型二維磁性材料。而且，新材料體系的發(fā)現(xiàn)將可能揭示出新的拓?fù)潆娮討B(tài)。
近年來，基于第一性原理的高通量篩選方法逐漸成為發(fā)現(xiàn)新材料的途徑，為尋找本征二維磁性材料及研究新奇電子性質(zhì)提供了新手段。最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF10組博士研究生劉行在副研究員孫家濤和研究員孟勝的指導(dǎo)下，搭建了高通量篩選二維磁性材料的第一性原理計(jì)算流程及相關(guān)數(shù)據(jù)庫，從材料數(shù)據(jù)庫中發(fā)現(xiàn)了數(shù)十種新型層狀磁性材料。一些具有高居里溫度的鐵磁材料還呈現(xiàn)出新穎拓?fù)潆娮討B(tài)。
圖1. 高通量篩選磁性二維材料流程
他們把基于Materials Project數(shù)據(jù)庫得到的627種二維材料作為篩選起點(diǎn)，首先對(duì)其磁性進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)33種反鐵磁二維材料和56種鐵磁二維材料（圖1）。重要的是，24種鐵磁材料的居里溫度均高于實(shí)驗(yàn)證實(shí)的鐵磁體CrI3（圖2）。
對(duì)這些材料的拓?fù)湫再|(zhì)進(jìn)行計(jì)算后發(fā)現(xiàn)：
（1）單層VCl3和RuCl3呈現(xiàn)出本征的量子反常霍爾態(tài)，同時(shí)具有時(shí)間反演對(duì)稱性破缺導(dǎo)致的K和K’能谷極化，此共存態(tài)被稱為“谷極化的量子反常霍爾態(tài)”（圖3）；
（2）單層ScCl具有一種新型費(fèi)米子，被稱為“第二類外爾節(jié)點(diǎn)環(huán)費(fèi)米子”（圖4）。
這既為實(shí)現(xiàn)高溫低維磁體及構(gòu)造自旋電子學(xué)器件奠定了材料基礎(chǔ)，也為研究新拓?fù)湮飸B(tài)提供了平臺(tái)。
圖2. 89種磁性單層材料及其居里溫度
圖3. 鐵磁性的單層RuCl3具有本征的谷極化量子反常霍爾態(tài)
圖4. 鐵磁性的單層ScCl中存在第二類外爾節(jié)點(diǎn)環(huán)費(fèi)米子
該研究工作得到科技部（項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)2016YFA0202300, 2016YFA0300902, 2015CB921001, 和2013CBA01600）、國家自然科學(xué)基金委（項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)11774396和61306114）和中科院（項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)XDB30000000和XDB07030100）的資助。
參考文獻(xiàn)：
Hang Liu, Jia-Tao Sun, Miao Liu and Sheng Meng. Screening Magnetic Two-Dimensional Atomic Crystals with Nontrivial Electronic Topology. J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 6709–6715.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.8b02783
