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納米前沿頂刊日報20181224

納米人納米人 2018-12-24

1.Nature：實驗上實現芯片級拓撲納電子機械超材料

通過穩定的物理渠道進行波導對實現可靠的信息傳輸至關重要。然而，由于背散射和損失的存在，能量在高頻機械系統（例如信號處理器）中的傳輸對于缺陷以及彎折十分敏感。而凝聚態系統中的拓撲現象展現出抗缺陷能力，并具有單向傳播能量的特點。拓撲機械超材料將這些性質整合到傳統體系材料中，用以實現高效的聲子能量運輸。迄今為止，聲學和機械拓撲超材料僅在較為宏觀的系統中得以實現，例如作為聲波散射器的擺、陀螺晶格、結構金屬板構成的陣列，以及條狀、罐狀等結構組成的陣列。為進一步發揮其在器件應用方面的潛能，機械拓撲系統的尺寸須縮減至芯片級，以實現高效運輸。

有鑒于此，加州理工學院Chiara Daraio等人從實驗上實現了芯片級拓撲納電子機械超材料，其由在高頻下（10-20 MHz）運作的自支撐氮化硅納米膜二維陣列組成。文章從實驗上證實了邊緣態的存在，并表征了其局域化以及類狄拉克錐頻散。同時，該拓撲波導系統也能有效對抗波導畸變以及依賴于贗自旋的運輸。總之，本文所實現的芯片級集成聲學元件可應用于高頻信號處理器中的單向波導器以及小型延遲線。

Cha J, Kim K W & Daraio C. Experimental realizationof on-chip topological nanoelectromechanical metamaterials[J]. Nature, 2018.

DOI: 10.1038/s41586-018-0764-0

https://www.nature.com/articles/s41586-018-0764-0#Sec9

2.Nat. Mater.：MoS₂器件中的離子調制和離子耦合效應用于神經形態計算

耦合的離子電子效應為器件和電路的開發提供了機會。二維層狀材料如MoS₂能夠提供高度各向異性的離子傳輸性質，促進受控離子的遷移和器件之間有效的離子耦合。密歇根大學Wei D. Lu 課題組報道了MoS₂薄膜的可逆調制，通過控制Li⁺在電場中的遷移與局部2H-1T'相變保持一致，其中局部Li+濃度的增加/減少導致2H（半導體）和1T'（金屬）相之間的轉變，由此產生的裝置顯示出優異的憶阻行為。Li⁺高的面內遷移率能夠允許多個器件通過局部離子交換直接相互耦合，致使觀察到生物學中的突觸競爭和突觸合作效應。這些結果證明了通過場驅動的離子過程直接調制二維材料的潛力，并且可以用于基于耦合離子電子效應的電子和能量設備，以及人工神經網絡的實現。

Zhu X, Li D, Liang X, et al. Ionic modulationand ionic coupling effects in MoS₂ devices for neuromorphic computing[J]. Nature Materials, 2018.

DOI: 10.1038/s41563-018-0248-5

https://www.nature.com/articles/s41563-018-0248-5

3.Nat. Commun.：不含氟的“離子聚合物包水”電解質用于鋰離子電池

研究人員通過提出一種“離子聚合物包水”類型的電解質來解決與電解質毒性和安全性相關的問題，該電解質用水代替有機溶劑，用非氟化、廉價且無毒的超吸收離子聚合物--聚丙烯酸鋰代替昂貴有毒的氟化鋰鹽。即使其具有高的含水量，該電解質的電化學穩定性窗口也得以擴大。其中，50wt.％離聚物的凝膠表現出2.6 V的電化學穩定性窗(vs.Pt)，在20 ℃下具有6.5 mScm^-1的電導率。結構研究表明，隨著含水量的變化，電解質局部的自組織和轉換結構，導致50％離聚物凝膠具有良好的導電性和彈性。使用該電解質的LiTi₂(PO₄)₃/LiMn₂O₄鋰離子電池提供>1.5 V的平均放電電壓和77 Wh Kg^-1的比能量，用于TiO₂/LiMn₂O₄電池中，具有增強的平均放電電壓2.1 V和初始比能量124.2 Wh kg^-1。

He X, Yan B, Zhang X, et al. Fluorine-freewater-in-ionomer electrolytes for sustainable lithium-ion batteries[J]. Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-07331-6

https://www.nature.com/articles/s41467-018-07331-6

4. 王定勝&李亞棟Nat. Commun.：單原子Fe進軍鋅空氣/燃料電池領域

設計合成高效，穩定且廉價的ORR電催化劑一直是鋅空氣/燃料電池領域的重要課題。有鑒于此，清華大學的李亞棟和王定勝團隊成功制備出一種單原子Fe基催化劑，研究發現該催化劑在酸性電解液和堿性電解液中均表現出優異的ORR活性，同時該催化劑也有望代替Pt基催化劑應用于鋅空氣/燃料電池領域。

Chen Y, Wang D, Li Y, et al. Enhanced oxygen reduction with single-atomic-site ironcatalysts for a zinc-air battery and hydrogen-air fuel cell[J]. Nature Communications,2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-07850-2

https://www.nature.com/articles/s41467-018-07850-2

5.崔屹Joule：會呼吸的催化劑！

受自然進化中的肺泡結構的啟發，斯坦福大學崔屹教授團隊設計了一種模擬呼吸過程的雙向電催化體系，用于從催化劑表面產氣，和氣體反應物輸送到催化劑表面這兩種過程，與 OER和 ORR 相對應。實現這種系統的關鍵設計要求是：（1）能夠進行氣體輸送和釋放的有效傳質，（2）擁有充足的三相接觸區域用于電催化反應，和（3）在電化學工作條件下比傳統碳基GDL持續更長時間的強疏水性。

基于此，該團隊設計了一種新型電極結構，其利用聚乙烯（PE）制成的厚度為12 μm的超薄納米多孔膜，僅有傳統的氣體擴散電極（即聚四氟乙烯（PTFE）涂層多孔碳膜，~400 μm）厚度的約三十分之一。該PE上具有密集分布的納米孔道，以提供大量的三相接觸界面以作為更多催化位點，同時保持很低的氣體擴散阻力。研究團隊利用Ag / Pt雙層催化劑涂覆的alv-PE結構用于ORR反應，實現了在0.6 V下250mA·cm^-2的電流密度（在該工作中報道的所有電位均為可逆氫電極，RHE），比相同催化劑負載的平面PE結構高約25倍。在OER中，采用Au / NiFeO_x催化劑涂層的Alv-PE結構，在沒有iR校正的情況下，達到10 mA·cm^-2電流密度僅需要190 mV的過電勢，比相同的催化劑涂層的平面PE或碳基氣體擴散電極結構的過電勢還要低約90 mV。

Jun Li, Yi Cui et al. Breathing-MimickingElectrocatalysis for Oxygen Evolution and Reduction. Joule 2018.

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30564-6

6. Joule：有機聚合物直接儲鎂實現高比能鎂電池

鎂電池由于金屬鎂負極的無枝晶特性因而能夠提供更高的能量密度和安全性。然而，Mg²⁺在正極材料中的擴散動力學十分緩慢。最近人們發現有機正極材料在室溫下即可實現高能量密度和高功率密度。在本文中，研究人員發現，之前的有機正極材料工作原理是對基于大量電解質的MgCl進行存儲，這顯著降低了電池的能量密度。然后，研究人員提出了以Mg²⁺儲存為機制的醌聚合物正極材料、不含氯的電解液體系以及金屬鎂組成的鎂電池。在支持電解質條件下，這種儲鎂有機正極在電解液用量只有之前的10%的前提下即可實現相同的能量密度。

Dong H, Liang Y, et al. Directing Mg-Storage Chemistry in Organic Polymers toward High-Energy Mg Batteries[J]. Joule,2018.

DOI: 10.1016/j.joule.2018.11.022

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30571-3?rss=yes

7. 王春生Joule：使用鋰化載體的高比能金屬鋰電池

金屬鋰電池憑借其超高的比容量而成為新一代高比能電池中的佼佼者。然而，鋰沉積剝離過程中的低庫倫效率以及由不受控的枝晶生長導致的安全性問題嚴重限制了其實際應用。在本文中，研究人員報道了在預鋰化的Li_xSi負極上沉積金屬鋰能夠有效地抑制死鋰的形成，這是因為Li_xSi能夠在比金屬鋰更高的電位上輕微脫鋰。因此即便在較高的電流密度下進行沉積剝離也能實現超高的庫倫效率。

Chen L, Fan X, et al. High-Energy LiMetal Battery with Lithiated Host[J]. Joule, 2018.

DOI: 10.1016/j.joule.2018.11.025

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30574-9?rss=yes

8.Joule：具有折疊式電池結構的電池級高能量密度Li-O₂電池

Li-O₂電池憑借其相對傳統電池的高理論比容量優勢而有望成為嵌入式電池體系的替代者。然而，由于排除了其他不可缺少的電池組分，因此有關Li-O₂電池單體實際能夠達到的能量密度的計算變得十分復雜。在本文中，研究人員報道了具有超薄氣體擴散層、高離子電導的穩定聚離子液體隔膜和以此為基礎的折疊式電池結構，這種電池結構能夠有效減少其他電池組分的體積與質量。基于電池組計算的電池級能量密度高達1214 Wh/kg和896 Wh/L。研究人員利用多種模型對電池尺度的電化學現象進行了模擬，其中包括正極反應引起的氧氣流動、動態孔隙率變化以及產物形成過程中阻抗的增加。電池幾何特征和正極組成對于電池容量的影響十分顯著。

Lee H, et al. High-Energy-Density Li-O₂Battery at Cell Scale with Folded Cell Structure[J]. Joule, 2018.

DOI: 10.1016/j.joule.2018.11.016

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30565-8?rss=yes

9. Joule：23.5%效率，三節串聯，鈣鈦礦/Si疊層太陽能電池

Park等人通過采用復合層作為附加接觸來調控單片鈣鈦礦/ Si串聯電池，提出了對串聯電池進行全面表征的有效策略，最大限度地降低了疊層器件的復雜性。為了獲得有效的器件，研究人員進行了光學工程和帶隙調諧，以減少反射損耗并實現電流匹配。具有MAPb（I_0.95Br_0.05）₃的串聯電池顯示出23.5％效率，并且在暗態條件下2500小時后，效率仍保持初始值的97％。

Park I J, Park J H, Ji S G, et al. A Three-Terminal Monolithic Perovskite/Si Tandem Solar Cell Characterization Platform[J]. Joule, 2018.

DOI: 10.1016/j.joule.2018.11.017

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254243511830566X

10.Chem：全固態鋰金屬電池的實際挑戰與未來展望

隨著電動汽車與智能電網需求的增加，鋰離子電池的基本理解與技術創新對于實現高能量密度、長循環壽命和低成本的儲能器件至關重要。在發展鋰金屬和其他高容量正極材料的過程中，固態電解質相比傳統的液態電解質在安全性方面更有優勢。研究人員們做出了巨大的貢獻制備出了具有高達10^-3S/cm電導率的超離子導體固態電解質。然而，固態電解質與正極材料之間較差的相容性導致的高界面阻抗嚴重限制了全固態鋰金屬電池的實際應用，這也是本文討論的重點。此外，本文還概括了基于嵌鋰化合物、硫、空氣等正極材料的全固態金屬鋰電池的研究進展和關鍵性挑戰并對其未來的發展提出了自己的觀點。