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第一作者：陳睿豪

通訊作者：吳炳輝、鄭南峰

通訊單位：廈門大學

研究亮點：

1. ZnO-ZnS表面的S原子可以與ZnO/鈣鈦礦界面處的Pb²⁺離子配位，形成了一個新奇的輸運通道，加快界面電荷提取和緩解回滯。

2. 通過退火溫度，精確調控ZnO-ZnS層的功函數大小，優化了ZnO-ZnS層與鈣鈦礦的能級匹配程度，有效地促進了界面電荷傳輸，從而提高了器件的效率。

3. ZnS鈍化ZnO的表面，避免了鈣鈦礦中銨鹽的去質子化，增強器件的穩定性。

PSC亟待解決的關鍵問題

鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)已實現了高達23.7%的光電轉換效率，然而器件的穩定性和回滯仍然是限制PSC商業化的最大阻礙。典型PSC器件由n型電子傳輸層(ETL)、光吸收層和p型空穴傳輸層(HTL)組成。就ETL而言，二氧化鈦(TiO₂)因其適當的帶隙和高透光率而得到廣泛使用。已有諸多策略來提高TiO₂基PSC的性能。

值得注意的是，金屬硫化物已用于改性TiO₂表面以改善電子提取和轉移，并減少器件的回滯。然而，TiO₂的光降解作用會導致PSC性能下降，從而限制了其在PSC領域的進一步應用。尋求TiO₂替代材料是構筑高性能PSC的重要途徑之一。

ZnO/鈣鈦礦的界面穩定性

無機半導體材料ZnO具有較高的電子遷移率，有望作為一種優異的電子傳輸層材料以實現高性能的鈣鈦礦太陽能電池。然而，ZnO和鈣鈦礦層之間的化學相容性很差，ZnO表面的路易斯堿性（殘留羥基）會引起鈣鈦礦層的甲基銨陽離子（CH₃NH₃⁺）去質子化，并使鈣鈦礦降解退化。近來，基于ZnO作為電子傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池效率較低，長期穩定性很少被考察。因此，ZnO/鈣鈦礦層的界面調控仍然是一個極具吸引力的挑戰。

成果簡介

有鑒于此，廈門大學鄭南峰課題組通過將ZnO表面硫化，原位生成ZnS界面層，進而構成一種新型ZnO-ZnS級聯復合電子傳輸層，并用于高效、無回滯和穩定的鈣鈦礦太陽能電池的組裝，器件效率可達20.7％，并無明顯的滯后現象；穩定性也得到大幅度提升。

TOC

要點1：ZnO-ZnS/鈣鈦礦界面的構筑

首先，研究人員設計了一個簡單的策略來獲得ZnS界面層。在FTO上沉積了ZnO電子傳輸層，然后采用硫脲硫化450 ^oC處理后，得到ZnO-ZnS-450復合層。通過ZnO表面轉化形成的ZnS為纖鋅礦結構，其晶型與ZnO較為匹配。硫化前后沒有影響ZnO表面的形貌。

圖1. ZnO-ZnS ETL及其器件的結構表征。a) ZnO-ZnS PSC器件的示意圖； b) ZnO和ZnO-ZnS-450粉末的XRD圖譜；c)ZnO-ZnS-450納米顆粒的HAADF-STEM圖和元素分布圖；d) PSC器件結構以及橫截面SEM圖，插圖為鈣鈦礦薄膜的SEM圖。

要點2：ZnS助力器件性能的提升

為了探索ZnS界面層在器件的光伏特性中的作用，對其進行了J-V等表征測試。ZnO-ZnS-450器件的反掃效率高達20.7％，而ZnO只有17.1％。值得一提的是，ZnO-ZnS-450器件較ZnO空白組的J_sc、V_oc和FF均有明顯提高，回滯也得到顯著改善。ZnO和ZnO-ZnS-450基底上鈣鈦礦層的類似表面形貌，表明了器件性能的改善主要歸因于界面光電性質的增強。在暗光儲存條件下，ZnO-ZnS-450器件在1000小時后，保持了其初始效率的88％，穩定性大大提高；而ZnO器件放置200小時迅速降至原始效率的20％。

圖2. ZnO-ZnS和ZnO器件的光伏性能測試。a) ZnO和ZnO-ZnS-450器件的最優J-V曲線圖；b) 25個獨立的ZnO和ZnO-ZnS-450器件的效率分布圖；c) ZnO和ZnO-ZnS-450器件的IPCE光譜和相應的擬合短路電流J_sc；d) 在暗態儲存(25 ℃，RH 30%)條件下、未封裝的ZnO和ZnO-ZnS-450器件的穩定性測試。

要點3：ZnS鈍化層加快電子提取和傳輸

為了進一步理解ZnS界面層會增強器件的效率和穩定性，研究人員采用交流阻抗譜和熒光光譜進行表征測試。研究結果表明，ZnS界面層可以減緩電子復合和加快電子傳輸，進而提高器件效率；ZnS界面層在ZnO/鈣鈦礦界面通過增強界面電子提取和轉移來改善器件性能。

圖3. PSC器件中的電荷提取和轉移。a) 在AM 1.5G照射和0 V偏壓下，ZnO和ZnO-ZnS-450 器件的交流阻抗譜；b) 在AM 1.5G照射和0.8 V偏壓下，ZnO和ZnO-ZnS-450 器件的交流阻抗譜；c) 沉積在玻璃、ZnO和ZnO-ZnS-450上的鈣鈦礦薄膜的穩態PL光譜；d) 沉積在玻璃、ZnO和ZnO-ZnS-450上的鈣鈦礦薄膜的時間分辨PL光譜。

要點4：ZnS/鈣鈦礦界面的Pb-S作用

首先，將ZnO-ZnS粉末從ZnO-ZnS-450的薄膜刮下來；然后，用Pb²⁺處理的ZnO-ZnS-450粉末(簡稱為ZnO-ZnS-450-Pb²⁺)，得到的混合物用于后續表征測試。低能離子散射光譜儀(LEISS)分析了ZnO-ZnS-450-Pb²⁺。S (1.71 keV)和Pb (2.77 keV)峰分別變弱。濺射處理完成后，ZnO-ZnS-450-Pb²⁺表面幾乎全部變為ZnO。

圖4. Pb-S相互作用以及硫化程度對ZnO-ZnS表面功函和器件效率的影響。a) He⁺濺射ZnO-ZnS-450-Pb²⁺薄膜過程的示意圖和LEISS光譜；b) 濺射過程的LEISS光譜中S峰隨3 keV He⁺離子濺射時間的變化；c) 濺射過程的LEISS光譜中Pb峰隨3 keV He⁺離子濺射時間的變化；d) ZnO、ZnO-ZnS-400、ZnO-ZnS-450和ZnO-ZnS-500 ETL的表面功函以及相應器件效率的變化。

退火溫度對ZnS界面層的硫化程度的影響是至關重要的。溫度越高， ZnO-ZnS表面的硫含量越少。研究人員分別測量了ZnO、ZnO-ZnS-400、ZnO-ZnS-450和ZnO-ZnS-500薄膜(ZnO-ZnS-X, X代表退火溫度)的表面功函。ZnO的表面功函為-4.20 eV；ZnO-ZnS的能級從ZnO-ZnS-400的-3.67 eV變化到ZnO-ZnS-450的-3.94 eV，再到ZnO-ZnS-500的-4.15 eV。

根據能級匹配理論，鈣鈦礦層的導帶(-3.80 eV)與ZnO-ZnS-450能級最靠近，對應的效率是最優值。ZnO-ZnS-450的能級與鈣鈦礦的良好匹配有效地促進了電子傳輸層/鈣鈦礦界面處的電子轉移，降低了ZnO和鈣鈦礦之間的電荷復合幾率。

要點5：ZnS增強器件的UV穩定性

在深入了解ZnS界面層的功能以及儲存和光穩定性的研究之后，應該考慮更實際的問題，例如紫外光（UV）穩定性。ZnO-ZnS-450層在310-380 nm范圍內的透光率略有降低，降低了紫外線對器件的破壞。隨后，研究人員比較了疏水導熱的石墨烯二維材料封裝的ZnO和ZnO-ZnS-450器件的紫外光穩定性。ZnO-ZnS器件可同時在70%的高濕度和紫外光照射的條件下，穩定工作超過500小時；然而ZnO 器件在150小時后迅速下降失活，器件的UV穩定性得到顯著的改善。

圖5. 石墨烯封裝器件的UV光穩定性。a) 石墨烯封裝ZnO-ZnS-450器件的結構示意圖；b) 石墨烯封裝ZnO-ZnS-450器件的SEM圖；c)在UV(25 ℃，RH~70%)照射下，石墨烯封裝ZnO-ZnS-450和ZnO器件的穩定性對比圖。

小結

綜上所述，作者開發了一種有效的策略來構筑ZnS界面層，并將ZnO-ZnS作為級聯電子傳輸層，用于高性能鈣鈦礦太陽能電池。ZnO-ZnS表面的硫可以與鈣鈦礦的Pb²⁺結合，進而形成一條全新的電子輸運途徑，加速界面電子轉移和減少界面電荷復合。

組裝的器件效率高達20.7％，并無明顯的滯后現象。此外，ZnS鈍化了ZnO的堿性表面，避免了鈣鈦礦中CH₃NH₃⁺的去質子化，提高了PSCs器件的儲存穩定性。該表界面控制策略也被證明能大幅提升電池的紫外穩定性。鈍化層和級聯電子傳輸層的構筑為實現高性能鈣鈦礦太陽能電池的商業化提供了一條行之有效的途徑。

參考文獻：

Chen R, Cao J, Duan Y, et al.High-efficiency, hysteresis-less, UV-stable perovskite solar cells with cascade ZnO-ZnS electron transport layer[J]. Journal of the American Chemical Society,2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b11001

https://doi.org/10.1021/jacs.8b11001

作者簡介

鄭南峰：廈門大學化學化工學院教授，博士生導師，能源材料化學協同創新中心副主任。1998年本科畢業于廈門大學，2005年在加州大學河濱分校獲化學博士學位。2005-2007年在美國加州大學圣芭芭拉分校從事博士后研究。2007年被聘為廈門大學特聘教授，2009年獲國家杰青資助，2010年獲聘“長江學者”特聘教授。

獲美國化學會的無機杰出青年科學家獎、中國化學會青年化學獎、日本東京大學Zasshi-kai講席獎、中國化學會-英國皇家化學會青年化學獎等獎項。先后入選中組部青年拔尖人才、科技部中青年科技創新領軍人才、國家百千萬入選國家百千萬人才工程, 并被授予“有突出貢獻中青年專家”榮譽稱號。2016年，獲中國青年科技獎，并入選“中國優秀青年科技人才”。

在Science、Nature、Nature Nanotech.、Nature Mater.、Nature Commun.、JACS、Angew等國際頂級刊物上發表論文超過150余篇，被引15000余次，h-指數70。課題組目前主要研究集中在微納米材料的表界面化學，具有生物和催化應用的多級納米材料，納米團簇化學以及能源光伏等前沿領域。他目前擔任Nano Research、ACS Central Science、Advanced Materials Interfaces、ChemNanoMat、Science China-Chemistry和Chinese ChemicalLetters等期刊的（顧問）編委。

吳炳輝：廈門大學薩本棟微米納米科學技術研究院，副教授，2006年本科畢業于北京理工大學，2012年在廈門大學獲化學博士學位，導師為鄭南峰教授。2013-2016年在美國加州大學圣芭芭拉分校從事博士后研究。2017年被聘為廈門大學副教授。在JACS、Angew、Adv. Mater.、Nano Today等國際頂級刊物上發表論文40余篇。研究興趣與領域包括太陽能電池、光電化學、熱電材料、有機電化學和納米催化等。

鄭南峰教授課題組主頁：

http://nfzheng.xmu.edu.cn/index.htm