以二硫化鉬(MoS2)為代表的過渡族金屬硫族化合物，因其合適的能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，在光電子器件等用途中有著很好的應(yīng)用前景。單層過渡金屬硫化物堆疊而成的二維異質(zhì)結(jié)，在新型光電子和光伏器件領(lǐng)域具有十分廣泛的使用潛力。
最近的超快激光實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，二維異質(zhì)結(jié)中激發(fā)的電子-空穴對(duì)的分離過程能夠在50 fs的超快時(shí)間尺度發(fā)生，為極大提高光電器件的響應(yīng)速度提供了可能。然而，對(duì)于決定器件工作性能的微觀機(jī)理，比如超快電子/空穴動(dòng)力學(xué)、層間能量轉(zhuǎn)移以及層間熱激子的形成等，因缺乏深入的研究而大都處于空白狀態(tài)。
有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心表面物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF10課題組博士生張進(jìn)在研究員孟勝的指導(dǎo)下，與哈佛大學(xué)教授Efthimios Kaxiras、北京大學(xué)研究員劉開輝、帝國(guó)理工學(xué)院教授Johannes Lischner等合作，發(fā)現(xiàn)一種新的界面熱電子弛豫機(jī)制。
圖1. 二維材料異質(zhì)結(jié)中光激發(fā)誘導(dǎo)載流子的不同弛豫過程
他們研究了第二類半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)MoS2/WSe2界面，特別是其在光激發(fā)后的電子/空穴動(dòng)力學(xué)，從時(shí)間尺度分析載流子的弛豫和界面?zhèn)鬏斶^程（圖1）。第一性原理含時(shí)密度泛函動(dòng)力學(xué)模擬表明，單層過渡金屬硫化物深能級(jí)激發(fā)的熱載流子弛豫時(shí)間尺度大約為數(shù)百飛秒。
一般認(rèn)為，二維材料是通過微弱的范德華作用堆垛而成，范德華作用導(dǎo)致的層間電子躍遷應(yīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)慢于因共價(jià)鍵結(jié)合的層內(nèi)電子弛豫時(shí)間。但是，電子動(dòng)力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明在二維異質(zhì)結(jié)界面中，光激發(fā)產(chǎn)生的熱載流子層間躍遷 (~100 fs) 明顯快于層內(nèi)弛豫(~700 fs)，因此熱載流子更傾向于通過層間來回躍遷弛豫到帶邊（圖2）。
圖2. 二維材料異質(zhì)結(jié)中光激發(fā)后不同路徑熱電子過程的對(duì)比
這是一個(gè)從未被人們留意的熱電子/熱空穴弛豫的新機(jī)制，在很多二維材料異質(zhì)結(jié)界面、甚至傳統(tǒng)半導(dǎo)體的異質(zhì)結(jié)界面應(yīng)該廣泛存在。其主要機(jī)制源于孟勝課題組此前提出的范德華異質(zhì)結(jié)層間強(qiáng)耦合電子傳輸機(jī)制；該傳輸機(jī)制具有強(qiáng)烈的相干性，甚至能打破費(fèi)米黃金規(guī)則的限制（Adv. Sci. 4, 1700086 (2017)）。
該研究發(fā)現(xiàn)一種熱電子弛豫新機(jī)制，建立了過渡金屬硫化物異質(zhì)結(jié)中層間相互作用與電子動(dòng)力學(xué)之間的微觀圖像，為今后范德華多層異質(zhì)結(jié)的設(shè)計(jì)和性能優(yōu)化提供了重要的指導(dǎo)原則。
參考文獻(xiàn)：
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.8b03005
