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納米前沿頂刊日報20190209

納米人納米人 2019-02-09

1. 華北電力李美成Nature Energy：21.38％的平面p-n同質結鈣鈦礦太陽能電池

華北電力大學李美成課題組提出并證明了一種p型/n型鈣鈦礦同質結，其內置電場促進了光誘導載流子的定向傳輸，從而減少了載流子復合損失。通過控制鈣鈦礦前體的化學計量，以誘導n型或p型摻雜，通過組合沉積處理方法制造鈣鈦礦p-n同質結結構，在溶液處理的n型鈣鈦礦層上結合熱蒸發的p型鈣鈦礦層，將其集成到平面PSC中。通過橫截面KPFM發現，同質結中的內置電場誘導光誘導載體的定向傳輸，從而減少載體重組損失，wxAMPs模擬進一步證實。

具有MAPbI₃（MA，甲基銨）p-n同質結的PSC表現出20.80％的PCE（20.5％認證的PCE），而基于FA_0.15MA_0.85PbI₃（FA，甲脒）p-n同質結的PSC提供了21.38％的PCE。證明了同質結結構是超越現有平面異質結PSC的有效方法，以實現具有降低的載流子復合損失的高效PSC。

Cui P, Wei D, Ji J, et al. Planar p–n homojunction perovskite solar cells with efficiency exceeding 21.3%. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-018-0324-8

https://www.nature.com/articles/s41560-018-0324-8

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控制半導體中的電子和空穴濃度是一項長期挑戰。現在可通過管理缺陷群體，制造一種p-n同質結太陽能電池，為金屬鹵化物鈣鈦礦器件開辟了一條新途徑。

Park J-S, Walsh A. Embrace your defects. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0329-y

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0329-y

2.JACS：Ag-Cu雙金屬納米二聚體催化劑的結構敏感性用于電化學CO₂還原

了解電化學CO₂還原反應（CO₂RR）的結構和組成敏感性對于開發高效和選擇性電催化劑至關重要。Raffaella Buonsanti課題組使用Ag/Cu納米晶體揭示Ag/Cu界面在促進CO₂RR方面發揮的關鍵作用。通過膠體化學開發接種生長合成方法，獲得包括兩個組成金屬作為共享可調界面的分離結構域的納米二聚體，其中預形成的Ag納米顆粒充當Cu結構域生長的成核種子。研究發現金屬前體的類型和還原劑的強度對于以受控方式實現所需化學和結構控制中起關鍵作用。研究結果表明均由納米級分離的Ag和Cu域通過界面區域的偶聯引起的串聯催化和電子效應，協同地解釋了C₂H₄的法拉第效率提高了3.4倍和CO₂RR部分電流密度提高了2倍（與Cu NPs對應物相比）。

Huang J, Mensi M, Oveisi E, et al. Structural Sensitivities in Bimetallic Catalysts for Electrochemical CO₂ Reduction Revealed by Ag-Cu Nanodimers. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b12381

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b12381

3. 王丹JACS：Co₃O₄十二面體空心多殼結構增強光催化CO₂還原

結構和晶面控制被認為是提高催化性能的有效途徑。王丹課題組通過采用ZIF-67作為模板并使用順序模板方法（STA）成功合成了Co₃O₄十二面體的中空多殼結構（HoMS）。ZIF-67內周期性排列的Co原子和有機配體可以分別支持金屬原子位點和空間以形成HoMS。由于ZIF-67內Co原子的拓撲排列，傾向于誘導Co₃O₄ HoMS中以所需的取向組裝，形成主要暴露（111）晶面的獨特殼。這個過程在這項工作中被定義為“遺傳繼承”。這些暴露的小平面具有高的光催化CO₂還原活性。四殼（QS）Co₃O₄HoMS的催化活性分別比沒有小面控制的Co₃O₄納米顆粒和Co₃O₄ HoMS的催化活性高約5和3倍。

Wang L, Wan J, Zhao Y, et al. Hollow Multi-Shelled Structures of Co₃O₄ Dodecahedron with Unique Crystal Orientation for Enhanced Photocatalytic CO₂ Reduction. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13528

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13528

4.Nano Lett.：一氧化氮供體誘導腫瘤膠原蛋白耗竭增強藥物遞送

將治療藥物導入實體腫瘤微環境是腫瘤納米醫學的一大難題。而某些外源性酶可消耗腫瘤基質成分，可以作為一種改善藥物遞送的方法。Dong等人提出了一種利用一氧化氮(NO)激活內源性基質金屬蛋白酶(MMP-1和-2)誘導產生膠原蛋白消耗的策略，用于改善藥物進入實體腫瘤。實驗將介孔二氧化硅納米顆粒(MSN)作為化療藥物阿霉素(DOX)以及NO供體(S-nitrosothiol)的載體制備了DN@MSN。其中負載的NO可以導致MMPs的活化，使腫瘤細胞外基質中的膠原蛋白降解。實驗證明DN@MSN可以增強納米載體和DOX對腫瘤的滲透,從而顯著提高抗腫瘤效果，降低全身毒性副作用。

Dong X, Liu H J, et al. Enhanced Drug Delivery by Nanoscale Integration of a Nitric Oxide Donor to Induce Tumor Collagen Depletion. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04236

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.8b04236

5.CM：鎂摻雜高鎳層狀正極實現安全高比能鋰離子電池

鎳含量高達90%的高鎳層狀正極材料憑借其高容量和低成本等優勢而成為新一代鋰離子電池的寵兒。然而，其實際應用受到了循環性能不佳、材料熱穩定性差等問題的限制。在本文中，研究人員通過2%的Mg摻雜策略解決了上述問題，他們報道了Li_0.98Mg_0.02Ni_0.94Co_0.06O₂正極材料（NC-Mg）。Mg²⁺占據了部分Li⁺的位點并作為支撐離子增強材料結構可逆性減少循環過程中的晶格畸變，因此相比空白組該材料的電化學性能和熱穩定性得到了顯著增強。在軟包電池中，NC-Mg表現出了高達214 mAh/g的比容量且循環500周后的容量保持率高達80.1%。

Xie Q, et al. A Mg-Doped High-Nickel Layered Oxide Cathode Enabling Safer, High-Energy-Density Li-Ion Batteries.Chemistry of Materials, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemmater.8b03900

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.chemmater.8b03900

6.ESM：等離子體活化的Li₃N用于穩定金屬鋰負極

不可控的枝晶生長和不穩定的SEI膜是抑制金屬鋰負極在鋰電池中實際應用的兩大障礙。為了解決該問題，研究人員采用N₂對金屬鋰進行等離子體活化，首次為金屬鋰設計了一種多功能保護層。在少于5 min的等離子體活化過程中，金屬鋰表面形成了一層[001]晶面高度有序的花型Li₃N保護層。憑借這層保護層的高楊氏模量（48 GPa）和高離子電導（5.02×10^-1 S/cm），這層保護層既能夠物理阻隔金屬鋰負極與液態電解質的直接接觸又能夠抑制金屬鋰枝晶的生長。在對稱電池中沉積/剝離電壓曲線能夠保持穩定超過30000 min。對于Li/LCO全電池來說，等離子體活化后的Li₃N電極能夠在5C的倍率下保持良好的容量保持率。

Chen K, et al. Flower-Shaped Lithium Nitrideas a Protective Layer via Facile Plasma Activation for Stable Lithium Metal Anodes. Energy Storage Materials, 2019.

DOI: 10.1016/j.ensm.2019.02.006

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829718313862?dgcid=rss_sd_all

7.ESM綜述：Li-S電池中的二維材料

Li-S電池憑借其高能量密度、成本低廉和環境友好等優勢而成為新一代儲能器件中最有希望的選擇。然而，多硫化物的穿梭效應導致電池容量衰減和庫倫效率低下，這嚴重限制了Li-S電池的實際應用。最近，2D材料憑借其獨特的二維性質和多種物理化學效應而被廣泛應用于提升Li-S電池的電化學性能。在本綜述中，研究人員首先概括了各種2D材料作為具有高比表面積、高電子電導、豐富的官能特性的絕緣硫載體能夠緩沖體積變化、提升活性物質利用率等。其次，具有較大側面積、可控內部間距以及豐富催化位點的二維材料是Li-S電池隔膜和中間層的良好選擇，因為這些性質能夠利用物理限域和化學吸附作用有效抑制多硫化物的擴散遷移，從而實現抑制多硫化物穿梭和穩定高效電化學性能的協同作用。