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第一作者：王泓民

通訊作者：Julio M. D'Arcy

通訊單位：美國圣路易斯華盛頓大學

研究亮點：

1. 論證了通過設計材料及結構取向可獲得抗物理沖擊的柔性電極。

2. 提出了一種液-氣混合相聚合的方法用于生長自編織的導電聚合物納米纖維網。

柔性電子器件

近年來柔性電子器件作為未來電子器件發展的方向之一備受矚目。由此，可穿戴器件、醫用可植入器件、電子皮膚以及智能電子織物等概念被不斷提出，組成了未來人類生活藍圖的一部分。當電子器件依附于人體工作時，彎曲與碰撞在所難免。然而，為了高性能與高集成度，現有的電子器件大多基于結構脆弱的微米或納米材料，在彎曲或碰撞時造成的材料結構坍塌會使器件失靈。

實際應用中抗沖擊性的挑戰

如何賦予高性能納米柔性器件抗沖擊性，使其在接受物理沖擊后仍然正常工作是一大挑戰。現有的提高器件抗沖擊性的策略主要從封裝工藝上出發，將脆弱的活性材料包裹在堅硬的抗沖擊外殼中。然而，這種策略不但使得器件不再具有柔性，并且抗沖擊外殼的使用提高了制造成本、增加了器件重量與體積。

成果簡介

有鑒于此，圣路易斯華盛頓大學的JulioM. D'Arcy教授團隊提出了一種“電極納米工程”的策略，首次論證了通過選擇合適的材料以及設計合理的結構可以使柔性納米電極本身具有抗沖擊性。即使沒有堅硬的外殼，抗沖擊納米電極及其制成的柔性器件在接受能量密度為125 kJ/m² 的物理沖擊之后性能仍然得到了保持。相比之下，鋼材、木材及碳纖維等材料在分別接受50 kJ/m²，14 kJ/m² 及0.8 kJ/m² 的沖擊后便會產生斷裂。

圖1.傳統納米電極與本文提出的水平取向柔性納米網電極抗沖擊性能比較示意

要點1：水平取向PEDOT納米纖維網的自編織合成

在提出的抗沖擊電極材料設計策略中，材料自身的柔性以及納米結構的水平取向是兩個關鍵點。為了論證這一策略，該組首次通過晶體生長誘導自編織的方法合成了由水平取向聚 (3,4-乙烯二氧噻吩)（PEDOT，一種導電聚合物）納米纖維交織而成的的納米網。

值得一提的是，由于共軛聚合物鏈高度π-π相互作用造成的難溶性，在此之前此類導電聚合物納米網的合成大多采用靜電紡織的方法，需要引入其他提高可加工性但電化學惰性的聚合物，因而降低了材料導電率與電化學性能。而在本研究中，一種獨特的液-氣混合相氧化自由基聚合被用于一步合成具有高導電率（334 S/cm）與高比電容（164 F/g）的PEDOT納米網電極。

在這種合成方法中，氯化鐵溶液作為聚合反應的引發劑與氧化劑被置于玻璃基底上，置于含有3,4-乙烯二氧噻吩單體蒸汽的反應器中。隨后，反應器加熱引發氯化鐵溶液的水解，形成的β-FeOOH納米紡錘在奧斯瓦爾德熟化與聚合物依附的共同作用下生長并轉化為長徑比超過1,000的PEDOT納米纖維。異相成核的機制使得這些納米纖維自編織成為交織的納米網。

圖2.水平取向PEDOT納米纖維網的自編織合成機理及結構表征。（a-e）液-氣混合相聚合及納米纖維自編織合成機理；（f-h）電極材料結構表征。

形成的納米網具有一定柔性，并且在經受125 kJ/m²的沖擊后保持了納米形貌的完整，導電率并無明顯下降。相較之下，碳纖維布作為傳統電極材料同樣具有柔性，然而在接受42 kJ/m²的沖擊后便破碎解體。這體現了PEDOT作為有機聚合物，其柔性與范性有助于提高抗沖擊性能。

圖3.水平取向PEDOT納米纖維網電極的結晶性、導電性及抗沖擊性能測試

要點2：電化學性能及力學性能測試

隨后，這種PEDOT納米網作為電極以及活性物質被用于抗沖擊柔性超級電容器的制造。由于納米級別的網絡提供了大量表面積用于儲存電荷，所得的超級電容器的能量密度（最高5.7 Wh kg^-1）、功率密度（最高48 kW kg^-1）與比電容（164 F/g）高于以往基于PEDOT的柔性超級電容器(比電容約120 F/g)。

圖4.基于水平取向PEDOT納米纖維網的超級電容器的電化學表征以及抗沖擊性能研究

超級電容器在彎曲0°至150°時仍正常工作，在經受125 kJ/m²的沖擊后仍能充放電超過10,000周。在遭受40次125 kJ/m²的沖擊后，比電容衰減僅為6%。相較之下，由具有垂直取向的PEDOT納米纖維膜制成的超級電容器在經歷125 kJ/m²沖擊40次后比容量衰減為水平取向PEDOT納米纖維網器件的三倍（18%）。

圖5.基于水平取向PEDOT納米纖維網的超級電容器的柔性測試與電化學表征

對比沖擊前后的電極形貌變化，垂直取向的納米纖維產生了明顯形變 — 納米結構被壓成了一張無明顯形貌的“餅”，損失了較多電極的表面積；而垂直取向的納米纖維在沖擊后并無明顯形貌變化，仍然具有豐富的電極表面及纖維間孔道用于儲存能量。這解釋了為何水平取向的納米網電極具有的優越的抗沖擊性。

小結

這項工作論證了利用材料的柔性及其水平取向，納米電極自身也可以擁有高抗沖擊能力，制造的柔性器件在經受重復的、高強度的沖擊之后仍能正常工作而性能不變。這為今后柔性電子器件的實際應用打下了基礎。

參考文獻：

Wang H, Santino L M, Rubin M, et al. Self-woven nanofibrillar PEDOT mats for impact-resistant supercapacitors. Sustainable Energy & Fuels, 2019.

DOI: 10.1039/C8SE00591E

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/se/c8se00591e#!divAbstract