1.Nature Mater.：金屬-氧去除用于穩定富鋰氧化物中陰離子氧化還原
氧-陰離子氧化還原在LIB的各種氧化物材料中能夠提供超過4 V的氧化還原能力(vs. Li/Li+)，但氧的氧化幾乎普遍與不可逆的局部結構變換，電壓滯后和電壓衰減相關。目前定性地認為氧的氧化使層狀結構不穩定，但對實現結構和可逆陰離子氧化還原材料設計仍不清楚。研究者用氧化還原非活性的Sn取代層狀Li2IrO3（LIO）中的Ir后，固溶材料Li2Ir1-ySnyO3（LISO）在充電期間形成MLi-VM缺陷，后續循環期間也出現了典型特征-電壓滯后。
通過綜合研究Li2-xIr1-ySnyO3模型系統，研究者揭示了這種結構-氧化還原偶合起因于氧化還原過程中約1.8埃金屬-氧π鍵和約1.4埃 O-O二聚體的局部穩定性，其通過配體-金屬進行電荷轉移在LISO中進行調整。這些氧化的氧物質的形成需要通過在相鄰的陽離子位點形成空位而使氧與單個共價鍵合配位體的脫離，從而驅動陽離子紊亂。這些見解解釋了為什么陰離子氧化還原通常與循環過程中的局部結構無序和電壓滯后一起發生。
Hong J, Gent W E, Xiao P, et al. Metal–oxygen decoordination stabilizes anion redox in Li-rich oxides.Nature Materials, 2019.
DOI: 10.1038/s41563-018-0276-1
https://www.nature.com/articles/s41563-018-0276-1
2.Nature Commun.：陽離子無序氧化物中隱藏的結構和化學有序控制鋰傳輸
在鋰電正極材料中，晶體結構限定了間隙位點的維度和連通性，從而確定了鋰離子擴散動力學。在大多數有序排列的常規正極材料中，衍射中看到的結構決定了鋰離子擴散途徑。但Gerbrand Ceder課題組最近發現的一類高容量富鋰巖石材料中并非如此。隱藏在衍射中的陽離子短程有序不僅在這些長程無序材料中普遍存在，而且能夠完全控制鋰離子傳輸的局部和宏觀環境。該發現確定了以前被忽視的關鍵特性，并為設計陽離子無序正極材料提供了指導。
該研究比較了兩個陽離子無序富鋰巖鹽材料DRX，Li1.2Mn0.4Ti0.4O2（LMTO）和Li1.2Mn0.4Zr0.4O2（LMZO）。基于它們的化學相似性，預測應該具有相當的電化學性質。如果有區別的話，Zr4+較大的離子半徑應該導致LMZO的較大晶格參數，這通常被認為對Li遷移率是有益的。
但與預期相反，研究者觀察到LMTO的性能明顯優于LMZO。研究人員通過電子衍射、中子對分布函數測量和聚類擴展-蒙特卡羅模擬，揭示LMTO和LMZO的性能差異是由于不同的陽離子SRO，它能夠控制Li遷移通道的數量和連通性。將該分析結果擴展到其他TM組合，進一步確定了SRO和Li運輸之間關系的一般規則。
Ji H, Urban A, Kitchaev D A, et al. Hiddenstructural and chemical order controls lithium transport in cation-disordered oxides for rechargeable batteries. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-08490-w
https://www.nature.com/articles/s41467-019-08490-w
3. Sci. Adv.：新容忍因子！用于預測鈣鈦礦的穩定性新策略
預測鈣鈦礦結構的穩定性仍然是發現用于包括光伏和電催化劑在內的許多應用的新功能材料的長期挑戰。科羅拉多大學波爾得分校開發了一種準確的，物理上可解釋的和一維的新容忍因子，它可以正確地預測92％的化合物為鈣鈦礦或非鈣鈦礦，用于576 ABX3材料的實驗數據集（X = O2-，F-，Cl-，Br-，I-）使用基于SISSO的新型數據分析方法。新容忍因子在實現準確預測1034個單鈣鈦礦和雙鈣鈦礦（91％準確度）的訓練集之外推廣，并用于鑒定23314個新的雙鈣鈦礦（A2BB'X6）。
Bartel C J, Sutton C, Goldsmith B R, et al. New tolerance factor topredict the stability of perovskite oxides and halides. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aav0693.
http://advances.sciencemag.org/content/5/2/eaav0693
4. Angew.：CoP摻雜的MOF基電催化劑用于析氫反應
盡管基于具有陽離子/陰離子摻雜的過渡金屬磷化物（TMP）的電催化劑已經被廣泛研究用于析氫反應（HER），但由于摻雜劑的隨機分散，其性能增強的原因仍是不清楚。加州大學殷亞東和武漢大學Shengli Chen、Wei Luo團隊報道了可控的部分磷化策略以在Co基MOF內產生CoP物質。
DFT計算和實驗結果表明，從CoP到Co-MOF通過N-P/N-Co鍵的電子轉移可以導致H2O（ΔGH2O*）和氫（ΔGH*）的最佳吸附能。在1 M磷酸鹽緩沖溶液（PBS，pH =7.0）中10 mA cm-2電流密度下，Co-MOF的獨特多孔結構顯著地提升HER性能，其電位為49 mV。優異的催化性能幾乎超過了所有基于TMP和非貴金屬電催化劑的記錄。此外，CoP/Co-MOF還在0.5 M H2SO4和1 M KOH中顯示出類Pt性能，在10mA cm-2的電流密度下過電位分別為27和34 mV。
Liu T, Li P, Yao N, et al. CoP‐Doped MOF‐Based Electrocatalyst for pH‐Universal Hydrogen Evolution Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201901409
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901409
5. 北京大學AFM：CsPbBr3簇鈍化鈣鈦礦晶界，提高器件的性能
Qing Zhao等人首先研究了電場和光照對CsFAMA三元鈣鈦礦相分離的協同作用。并采用CsPbBr3 簇鈍化結構的CsFAMA鈣鈦礦，其中CsPbBr3 簇位于CsFAMA晶粒的表面/界面處。通過將CsPbBr3 膠體溶液引入CsFAMA前體來實現該結構。研究發現，CsPbBr3 鈍化極大地抑制了CsFAMA鈣鈦礦中的相分離。由于降低的缺陷態密度，所得鈍化的CsFAMA還表現出更長的光致發光壽命。組裝的器件獲得20.6％效率和1.195 V開路電壓。并且在25 °C（65 °C）超過500小時（100小時）連續照射下，在最大功率下保持90％的初始性能。該器件是基于Spiro-OMeTAD的CsFAMA太陽能電池中最穩定的輸出。
ZhouW, Chen S, Zhao Y, et al. Constructing CsPbBr3 Cluster Passivated‐Triple Cation Perovskite for Highly Efficient and Operationally Stable Solar Cells. Advanced Functional Materials,2019.
DOI: 10.1002/adfm.201809180
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201809180
6. 福建物構所AEM：4-氟苯基乙基碘化銨助力穩定鈣鈦礦太陽能電池
Peng Gao等人首次引入氟化芳香陽離子，2-（4-氟苯基）乙基碘化銨（FPEAI），在3D鈣鈦礦薄膜上原位生長低維鈣鈦礦層。得到的（p-FC6H4C2H4NH3）2[PbI4]鈣鈦礦覆蓋層起到保護作用，使得3D鈣鈦礦免受潮濕。同時，薄層促進界面處的電荷轉移，從而減少非輻射復合途徑。制備的器件實現了20.54％的高效率，水穩定性得到大大提升。
Zhou Q, Liang L, Hu J, et al. High‐Performance Perovskite Solar Cells with Enhanced Environmental Stability Based on a (p-FC6H4C2H4NH3)2[PbI4] Capping Layer. Advanced Functional Materials,2019.
DOI: 10.1002/aenm.201802595
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201802595
7.ESM：高比能鋰離子電池復合顆粒之間的接觸應力模型
相比其他高容量負極材料，Si負極具有最高的重量比容量、體積比容量、相當低的放電電勢和豐富的儲量。Si和Si基負極在電池工業中備受關注，其中Si-C核殼結構納米粒子是最有希望實現鋰離子電池超高容量的候選。然而，大多數的Si基負極材料在快速充電過程中都會面臨著嚴重的性能衰降。因此，模擬負極顆粒的機械應力和變形，對于了解硅碳負極的機理具有重要的基礎和現實意義。在本文中，研究人員建立了計算和理論兩種模型來描述Si-C顆粒內部、顆粒之間的應力分布和接觸行為。研究人員進一步分析了核殼結構與充電速率之間的依賴行為。
Gao X, et al. Modeling of Contact Stress Among Compound Particles in High Energy Lithium-ion Battery. Energy StorageMaterials, 2019.
DOI: 10.1016/j.ensm.2019.02.007
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719300108?dgcid=rss_sd_all
8.崔光磊JMCA：精準設計的聚（碳酸亞乙烯酯-丙烯腈）共聚物電解質實現5 V鋰離子電池
盡管商品化LiNi0.5Mn1.5O4正極材料具有工作電壓高、倍率性能優異等引人注目的特質，但其在超過4.5 V的高電壓下與液態碳酸酯電解液之間嚴重的副反應會造成嚴重的容量衰減。在本文中，青島能源所的崔光磊研究員團隊將丙烯腈與碳酸亞乙烯酯進行精準調控共聚設計了聚（碳酸亞乙烯酯-丙烯腈）凝膠聚合物電解質（PVN-GPE）。
這種精確設計的PVN-GPE電解質與LiNi0.5Mn1.5O4正極表現出良好的相容性，成功地解決了上述副反應問題。LNMO/石墨全電池在PVN-GPE電解質中的循環穩定性（200周后的容量保持率為93.2%）明顯優于傳統液態碳酸酯電解液。值得注意的是，碳酸亞乙烯酯的引入使得聚合物電解質對于金屬鋰負極具有良好的界面相容性，從而能夠抑制LNMO/Li全電池中鋰枝晶的生長。
Wang P, et al. A delicately-designed poly(vinylene carbonate-acrylonitrile) copolymer electrolyte enables 5 Vlithium batteries. Journal of Materials Chemistry A, 2019.
DOI: 10.1039/C9TA00204A
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/TA/C9TA00204A#!divAbstract
