1.樓雄文Science Advances:全pH范圍的高效穩定析氫催化劑!
近日,南洋理工大學的樓雄文教授課題組成功制備出一種高晶態的Ni摻雜FeP/C多孔納米棒,并用于電化學析氫反應中。研究發現,該催化劑在全pH范圍均具有高效且穩定的析氫活性,在10 mA cm?2電流密度下,酸性,中性和堿性電解質中的過電位分別為72, 117和95 mV。XPS和理論計算表明,超高的活性源于材料結構,電子性能以及活性組分的綜合調控。
Lu X, Yu L & Lou D. Highly crystalline Ni-doped FeP/carbon hollow nanorods as all-pH efficient and durable hydrogen evolving electrocatalysts. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aav6009
http://advances.sciencemag.org/content/5/2/eaav6009
2.大連化物所Nature Catalysis:Cu/CeO2高催化活性界面結構解析!
一般認為,Cu/CeO2 催化劑在低溫水汽轉化反應中的高催化活性來源于Cu/CeO2 界面處,但至今并沒有更深入的解釋。中科院大連化物所申文杰團隊及其合作者利用多種表征手段對Cu/CeO2高催化活性界面結構進行了精確解析。作者以<1.5 nm的Cu團簇和Cu/CeO2 催化劑為研究對象,利用球差校正STEM、EELS、原位紅外光譜和DFT 理論計算等多種表征,發現活性中心的最外層是零價Cu,亞層是一價Cu離子;Cu+與CeO2 載體中的O空位相連接;最底層是CeO2 載體。
Chen A, et al. Structure of the catalytically active copper–ceria interfacial perimeter. Nature Catalysis, 2019.
DOI: 10.1038/s41929-019-0226-6
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0226-6
3. PNAS:怕不怕,兩顆葡萄+微波爐=炸彈,boom!
近日,加拿大特倫特大學的Aaron D. Slepkov教授課題組報道了一種非常有趣的實驗現象,兩顆葡萄+微波爐可以爆炸。研究發現,將兩顆葡萄緊挨著放在微波爐中加熱,會迅速產生高溫等離子體,發生爆炸,此類現象也可以用尺寸相當的圣女果,藍莓或者蛋來實現。后續研究表明,只要是球型目標物尺寸合適,含水,含鹽,就可以滿足兩顆+微波爐=炸彈。
Khattak H K, Bianucci P & Slepkov A D. Linking plasmaformation in grapes to microwave resonances of aqueous dimers. Proceedings ofthe National Academy of Sciences of the United States of America, 2019.
DOI: 10.1073/pnas.1818350116
https://doi.org/10.1073/pnas.1818350116
4.JACS:Cu2O納米顆粒原位電化學轉化,提高CO2RR生成C-C偶聯產物選擇性
納米顆粒催化劑的形態在催化過程中可能會發生變化,例如,團聚、高指數晶面變成低指數晶面等導致性能的衰減。作者合成了碳載體上長Cu納米顆粒的催化劑用于CO2RR。實驗發現,該催化劑生成C2H4產物的法拉第效率隨著反應時間的增長從27%增加到 57.3%,而且大大抑制了HER。經過表征發現,該催化劑初始狀態是20 nm的立方體狀顆粒,反應過程中原位電化學轉化為2?4 nm的Cu2O小顆粒。生成的特殊形貌的Cu2O小顆粒緊密的堆疊是大大提高C2H4產物的法拉第效率和抑制HER的主要原因。
Jung H, Min B K, Hwang Y J, et al. Electrochemical Fragmentation of Cu2O Nanoparticles Enhancing Selective C-C Coupling from CO2 Reduction Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.8b1123
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b11237
5. Angew.:可充鋰硫電池安全共晶溶劑中Li2S8-Li2S的完全溶解
Li-S電池由于比現存鋰離子電池具有更高的能量密度因而成為了新一代儲能器件的最佳選擇。然而,硫正極巨大的體積變化以及不可控的Li2S2/Li2S沉積嚴重損害了電池的循環壽命并使得電池極化增大。為了解決上述問題,在本文中研究人員開發了一種基于己內酰胺/乙酰胺的共晶溶劑電解質體系,這種電解液能夠溶解全部的多硫化物以及硫化鋰。在這種電解質體系中,Li-S電池實現了高達1360 mAh/g的可逆比容量以及令人滿意的循環性能。此外,與傳統的醚類電解質不同,這種低成本共晶溶劑電解質很難點燃,因此大幅提高了電池的安全性。
Cheng Q, et al. Full Dissolution of Li2S8 to Li2S in Safe Eutectic Solvent for Rechargeable Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/ange.201812611
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201812611?af=R
6. Angew.:研究新進展!MA蒸汽處理提升全無機鈣鈦礦太陽能電池效率
鈣鈦礦太陽能電池目前效率已經突破23%,但穩定性是有機無機雜化的鈣鈦礦太陽能電池面向商業化的一大挑戰。相比而言,全無機鈣鈦礦,如CsPbX3 (X=Br或 I),由于更為出色的濕熱穩定性,得到了廣泛的研究。MA蒸汽處理雜化鈣鈦礦薄膜在過去幾年里得到了廣泛的應用。但是由于MA分子無法破壞全無機鈣鈦礦Cs-X-Pb的化學鍵,很難實現液體中間相的CsPbX3·xMA,這導致MA蒸汽處理全無機鈣鈦礦薄膜起不到有效的作用。近日,中國科學院青島生物能源與過程研究所的Shuping Pang以及Guanglei Cui發現在CsPbX3前驅體中加入一定量的MAX,然后再進行MA蒸汽處理。可以實現高性能全無機鈣鈦礦太陽能電池的制備,其能量轉化效率高達13.1%。
Pang S, et al. A Scalable Methylamine Gas Healing Strategy for High Efficiency Inorganic Perovskite Solar Cells. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201814024
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201814024
7.EES:替代TiO2!一種具有普適性的新型電子傳輸材料
盡管很多高效率的染料敏化太陽能電池(DSSCs)和鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)都以TiO2作為電子傳輸層,但是TiO2有著較低的電子遷移率以及很難調控的能級,一定程度上不是最理想的電子傳輸層。韓國化學技術研究所的Sang Il Seok教授及韓國蔚山科學技術大學的In Sun Cho教授通過低溫溶液過程制備Sr摻雜的BaSnO3作為一種可替代TiO2的新型電子傳輸層。Sr摻雜可以調控BaSnO3能級,能夠減少電子傳輸層和鈣鈦礦/電解質活性層界面處的開路電壓的損失,從而提升開路電壓及能量轉換效率(PCE)。此外,(Ba, Sr)SnO3相比于TiO2有著更出色的光照穩定性。(Ba, Sr)SnO3被認為是一種具有普適性的電子傳輸層材料,可在染料敏化太陽能電池和鈣鈦礦太陽能電池得到廣泛的應用。
Seok S I, etal. Energy-level engineering of the electron transporting layer for improving open-circuit voltage in dye and perovskite-based solar cells. Energy& Environmental Science, 2019.
DOI: 10.1039/C8EE03672A
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c8ee03672a#!divAbstract
8. 侯建輝AM:15%效率,共聚物策略助力高效有機太陽能電池
侯建輝和Huifeng Yao團隊采用三元共混和共聚策略有利于提高有機太陽能電池的光伏性能,并獲得15%效率。其中吸電子單元酯取代的噻吩被摻入PBDB-TF聚合物中以降低分子能量并擴大吸收。基于共聚物的太陽能電池的大面積器件,可以通過刮刀涂布方法制備。雖然三元太陽能電池可以實現相當的效率,但其不適合環境友好的加工條件,并且與基于共聚物的器件相比顯示出相對低的光穩定性。這些結果不僅通過共聚策略展示了高效有機光伏電池,而且為其在實際生產中的應用提供了重要的見解。
Cui Y, et al. Achieving Over 15% Efficiency in Organic Photovoltaic Cells via Copolymer Design. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201808356
https://doi.org/10.1002/adma.201808356
9.浙江大學王本ACS Nano:剪切力驅動的高分子層層自組裝!
層層自組裝技術是一種被廣泛應用的表面修飾技術,但其制作過程耗時耗力,而且需要將基底長時間浸泡在水中,限制了這種技術在生物醫學領域的轉化應用。有鑒于此,浙江大學轉化醫學研究院王本課題組受人體血管性血友病因子介導的凝血現象啟發,開發了一種基于流體驅動的原位高分子層層自組裝技術。該技術不僅大幅提高了組裝速度,優化了組裝薄膜的表面形貌,而且首次實現了在活體動物眼部和皮膚創面表面原位構建敷料薄膜,促進了糖尿病所致慢性難愈合創面的修復。
He C, YeT, Teng W, et al. Bioinspired Shear-Flow-Driven Layer-by-Layer in Situ Self-Assembly. ACS Nano, 2019.
DOI: 10.1021/acsnano.8b08151
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/full/10.1021/acsnano.8b08151
10.北理工謝海燕ACS Nano:磁性納米團簇與PD-1抗體協同改善過繼性T細胞治療
盡管T細胞過繼性療法在治療血液惡性腫瘤中取得了成功,但如何實現其在實體腫瘤中的應用仍是一個巨大的挑戰。Nie等人利用對pH敏感的苯甲酸亞胺鍵加成制備了PD-1抗體(aP)結合的磁性納米團簇(NCs),這些納米團簇可因PD-1的表達而與效應T細胞結合。在過繼性轉移后,NCs的磁化和超順磁性使其能夠在MRI指導下同時將效應T細胞和aP募集到腫瘤部位。由于腫瘤內酸性微環境可以使得苯甲酸亞胺鍵水解,導致aP釋放,而過繼性T細胞和游離aP的治療作用也可以進行耦合。因此,該方法可以在幾乎沒有副作用的情況下抑制腫瘤的生長。
Nie W D, Wei W, et al. Magnetic Nano-Clusters Armed with Responsive PD-1 Antibody Synergistically Improved Adoptive T Cell Therapy for Solid Tumors. ACS Nano, 2019.
DOI: 10.1021/acsnano.8b07141
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b07141
11.趙傳奇&曲曉剛AFM:遞送多藥的中空氮化碳納米球用于抑制群體效應和光動力治療
近年來,研究發現利用群體效應(QS)抑制劑(QSIs)與抗生素聯合應用可以提高抗生膜的體內外療效。然而,若僅針對QS信號則不足以預防細菌感染,并且耐藥性和生物膜的復發也造成其難以被根除。Su等人選擇將光動力療法(PDT)與QSIs和抗生素結合起來,提出了一種基于空心氮化碳納米球(HCNSs)的QSIs、抗生素和PDT協同抗生膜系統。
HCNS具有遞送多藥的能力,可以使得QSIs和抗生素有序地被釋放。隨后,通過多階段釋放可以有效地敏化細菌,增強抗生素的化療作用。最后再利用QSIs與PDT的結合,不僅使耐藥性降到了最低,而且也克服了PDT所存在的諸多問題。研究證實,在共孵育48 h后,細菌的生物膜仍會受到明顯抑制。這一工作證明利用PDT和QS的協同作用可以有效細菌生物膜的耐藥性和復發。
Su Y H, Qin H S, et al. Combating Bioflm Associated Infection In Vivo: Integration of Quorum Sensing Inhibition andPhotodynamic Treatment based on Multidrug Delivered Hollow Carbon Nitride Sphere. Advanced Functional Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201808222
https://doi.org/10.1002/adfm.201808222
12.日本九州工業大學Nano Energy:黃原酸銫穩定全無機鈣鈦礦
Wang等人在全無機鈣鈦礦中應用黃原酸鹽,以實現硫摻雜的CsPbIBr2,以獲得優異的相穩定性。添加劑黃原酸銫(CsXth)在退火過程中可分解成硫化銫。二價S2-位于鈣鈦礦晶格的間隙中并與CsPbIBr2強烈配位以穩定phase相,結果,與空白組比,在相對濕度(RH)為65%的環境空氣中大大增強穩定性。此外,在潮濕空氣下,基于5%CsXth-CsPbIBr2的高開路電壓(Voc)為1.30 V,并獲得了9.78%的效率。硫摻雜鈣鈦礦裝置的性能在沒有封裝的65%RH的潮濕空氣下10小時內幾乎沒有衰變。
Wang Z, et al. Xanthate-induced sulfur doped all-inorganic perovskite with superior phase stability and enhanced performance. Nano Energy, 2019.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.02.049
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519301624