第一作者：HendrikUtzat
通訊作者：MoungiG. Bawendi
通訊單位：麻省理工學院
研究亮點：
1. 發展了一種具有長相干時間和快速輻射壽命單光子發射性能的鈣鈦礦量子點。
2. 為鈣鈦礦量子點進軍量子發射器開辟了新道路。
為什么要研究單光子發射
量子信息技術在提高運算速度、確保信息安全、增大信息容量和提高檢測精度等方面有望突破現有經典信息系統的極限，是世界各國占領技術制高點的關鍵技術。目前，大部分量子信息處理器所需要的量子發射器需要能夠產生大量無法分辨的單光子或者糾纏態的光子對。
一個優異的量子發射器，必須滿足一個條件：光學相干時間（T2）必須接近輻射壽命（T1）的2倍，即T2=2T1。現實的情況是，想要獲得這種T2=2T1的高效固態量子發射器的難度非常之大，這是因為光子散射和自旋噪音容易導致光學去相干性，使得T2遠遠小于2T1。
除此之外，環境中電荷密度的波動往往會引起發射器譜線的跳躍，進一步導致μS甚至mS時間尺度的去相干性。因此，目前能夠實際應用的量子發射器少之又少。
膠體量子點單光子發射有什么優勢
自組裝的III-V族固體半導體量子點具有高相干性，但是制備過程復雜，難以規模化生產。而化學合成的膠體量子點則具有無可比擬的優勢：大批量溶液制備。操作既簡單，成本又可控，可以直接集成到單個量子點發射器中。
本研究擬解決的關鍵問題
膠態量子點作為單光子源存在的最大問題在于：非相干發射和不穩定發射導致其應用停滯不前。
成果簡介
有鑒于此，麻省理工學院MoungiG. Bawendi課題組報道了一種CsPbX3（X=Cl, Br, I）鈣鈦礦量子點材料，單光子發射具有長相干時間和快速輻射壽命。
圖1. 銫基鉛鹵化鈣鈦礦量子點的基本性質
要點1.鈣鈦礦量子點單光子發射的絕佳優勢
1）膠態鈣鈦礦量子點兼具膠體材料在化學合成上的批量化低成本、尺寸和形貌可控優勢，以及鹵化鉛鈣鈦礦組成可調的優勢。
2）所合成的13.5±2 nm的CsPbBr3鈣鈦礦量子點以帶有N和S官能團的兩性配體保護，比油胺和油酸配體保護的常規鈣鈦礦量子點具有更高的穩定性。
3）室溫條件下，這種鈣鈦礦量子點具有優異的缺陷耐受性，可在整個可見光譜區域表現出很窄的激發光譜，和近乎100%激發的量子產率。
圖2. 在3.6K時，單顆粒鈣鈦礦量子點的表征
要點2. 鈣鈦礦量子點優異的單光子發射性能
研究表明，CsPbBr3鈣鈦礦量子點的室溫吸收限在2.42 eV表現出激發特征峰，表明其具有量子限域性能。激發中心峰位于2.38 eV，半峰寬約90 meV，接近室溫單顆粒激發線寬，表明材料的高度均勻性。
CsPbBr3鈣鈦礦量子點的相干時間長達80 ps，輻射時間為210 ps，相干時間相對于整個輻射時間占據較大的比例。這表明，鈣鈦礦量子點不僅具有更低成本和可規模化制備的優勢，還可以通過極其簡便的方式和空腔集成量子發射器，從而在可見光區產生波長可調諧的糾纏態光子對或無法區分的單個光子。
圖3. 單顆粒鈣鈦礦量子點光學相干時間的測量
小結
總之，這項工作表明鈣鈦礦量子點作為高效單光子源的量子發射器具有無可比擬的前景。
參考文獻：
HendrikUtzat, Moungi G. Bawendi et al. Coherent single-photon emission from colloidallead halide perovskite quantum dots. Science 2019.
DOI:10.1126/science.aau7392
http://science.sciencemag.org/content/early/2019/02/20/science.aau7392?rss=1
