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納米前沿頂刊日報20190228

納米人納米人 2019-02-27

1. 華盛頓大學Nature Energy：pH梯度的微型雙極界面，助力高效直接硼氫化物燃料電池

直接硼氫化物燃料電池（DBFCs）中硼氫化物氧化和過氧化物還原的不同pH值要求目前阻礙其性能和效率。華盛頓大學的Vijay Ramani課題組開發了一種支持pH梯度的微型雙極界面（PMBI），可以在DBFC的陽極和陰極處促進明顯不同的局部pH環境。研究表明，PMBI在電催化反應位點保持了尖銳的局部pH梯度（平均0.82 pH單位nm^-1）。與全陰離子或全陽離子交換電池相比，PMBI電池增強了DBFC的性能（1.5 V時為330 mA cm^-2，1.0 V時峰值功率密度為630 mW cm^-2）。通過PMBI在電催化活性位點局部有效分離陽極電解液和陰極電解液，在高于1.0 V的電壓下DBFC可以獲得高功率密度。這為減少用于自主推進應用的燃料電池堆尺寸提供一條行之有效的途徑。

Wang Z, Parrondo J, He C, et al. Efficient pH-gradient-enabled microscale bipolar interfaces in direct borohydride fuel cells. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0330-5

https://doi.org/10.1038/s41560-019-0330-5

2. 南京大學&東南大學JACS：原子級薄的單晶InVO₄片高效高選擇性光催化CO₂還原

光催化CO₂還原轉化成高價值的化學品是近年來的研究熱點。近日，南京大學周勇教授及東南大學王金蘭教授等多個團隊合作，報道了一種原子級薄（~1.5 nm）的單晶InVO₄片催化劑，該催化劑能高效高選擇性將CO₂光催化還原成CO。表面電勢測量和液體光致發光衰減光譜研究發現，該催化劑超薄的結構不僅可以縮短電子從內到外的傳輸距離，還可以減少體相再復合。這使得更多電子在表面存在和集聚，大大利于CO₂的活化和還原。另外，超薄InVO₄片唯一暴露的{110}面對CO的吸附能力比較弱，使得生成的CO易于脫附，且具有高的選擇性。

Han Q, Bai X, Wang J, et al. Convincing Synthesis of Atomically-Thin, Single-Crystaline InVO₄ Sheets toward Promoting Highly Selective and Efficient Solar Conversion of CO₂ into CO. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13673

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13673

3. Klaus Müllen最新JACS：60-碳納米石墨烯分子對環戊二烯核的區域選擇性氫化

德國馬普高分子研究所Klaus Müllen團隊合成出了具有60個連續的sp²碳的納米石墨烯分子，并首次實現了對未烷基化的環戊二烯（1）的外周區域選擇性氫化。通過相關的表征明確驗證了對環戊二烯核心結構的轉化。UV-vis和DFT計算證明了光電子性質對外周加氫的顯著變化。該分子的受激發射表明其有作為光學增益材料的潛力。

Yao X, et al. Regioselective Hydrogenation of a 60-Carbon Nanographene Molecule towards a Circumbiphenyl Core. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b00384

https://doi.org/10.1021/jacs.9b00384

4. 熊仁根JACS：氟化實現反鈣鈦礦分子鐵電性

熊仁根團隊報道了一種基于分子設計策略的新型有機-無機雜化反鈣鈦礦鐵電[(CH₃)₂(F-CH₂CH₂)NH]₃(CdCl₃)(CdCl₄)。氟化成功地實現了從鈣鈦礦到反鈣鈦礦的結構轉變，以及從非鐵電到鐵電的物理性質的顯著變化。[(CH₃)₂(F-CH₂CH₂)NH]₃(CdCl₃)(CdCl₄)表現出高于室溫（Tc = 333 K）的典型鐵電相變，包括熱異常，介電躍遷和二次諧波產生（SHG）響應。并觀察到了較低的矯頑場和易于極化轉換。4.0 μC/ cm²的飽和極化（Ps）幾乎是最近發現的反鈣鈦礦分子鐵電體的10倍。該發現提供了設計和探索更多反有機-無機雜化鐵電材料的新策略。

Wang Z-X, Zhang Y, Tang Y-Y, et al. Fluoridation Achieved Antiperovskite Molecular Ferroelectric in [(CH₃)₂(F-CH₂CH₂)NH]₃(CdCl₃)(CdCl₄). Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13109

https://doi.org/10.1021/jacs.8b13109

5. 華東理工大學JACS: 一種普適性策略！提高量子點太陽能電池的效率

華東理工大學Li Yan團隊開發了一種通過表面工程增加量子點(QD)在介孔TiO₂薄膜上的負載的普適性策略。研究發現，預敏化的TiO₂的Zeta電位可以通過表面活性劑處理有效地調節。在此基底，通過二次沉積將額外的QD成功引入到光陽極上。所開發的策略，即包含表面活性劑處理的二次沉積，使得可以將各種QD負載到光陽極，具有普適性。通過Zn-Cu-In-Se QD的二次沉積，具有Cu₂S/黃銅對電極的量子點太陽能電池的認證效率為10.26％。

Wang W, et al. A Facile Secondary Deposition for Improving Quantum Dot Loading in Fabricating Quantum Dot Solar Cells. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b10901

https://doi.org/10.1021/jacs.8b10901

6. 陳春英＆趙宇亮AM綜述：石墨炔基納米材料在生物醫學領域中的應用與展望

石墨炔是碳基納米材料家族中的新成員，它具有兩種雜化類型的碳原子。石墨炔是一種具有平面結構的二維碳基納米材料，有均勻分布的納米孔和較大的共軛結構，自2010年首次被實驗合成以來，其在力學、電子學和光學等領域表現出許多令人矚目的性能。迄今為止，石墨炔及其衍生物因其優異的性能，已在催化、能源、環境、生物醫學等諸多領域得到了成功的應用。

國家納米科學技術中心陳春英研究員團隊和趙宇亮院士團隊合作綜述了石墨炔基材料在生物醫學領域中的研究現狀，包括生物傳感、生物保護、癌癥治療、組織工程等方面；介紹了石墨炔及其衍生物的優點，并與其他碳基材料進行了比較；并在現有研究的基礎上討論了石墨炔基材料的毒性和生物相容性；最后對石墨炔基材料的未來發展前景進行了展望。

Liu J M, Chen C Y, et al. Progress and Prospects of Graphdiyne-Based Materials in Biomedical Applications. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201804386

https://doi.org/10.1002/adma.201804386

7. 南開大學劉育AM綜述：響應多種刺激的環糊精基超分子組裝物及其生物學功能

環糊精(CDs)是從淀粉酶解過程中提取的一類環狀低聚糖，常被用于分子識別和構建組裝。南開大學劉育教授團隊對響應多種刺激（包括化學、生物、物理刺激）的環糊精基超分子組裝物的最新研究進展進行了綜述；并對它們的生物學性能和應用，如對pH和氧化還原響應的藥物/基因傳遞、酶激活的載體釋放、光控調節的形態互變、細胞間通訊以及用于抑制腫瘤的侵襲和轉移等等領域做了詳細介紹；最后還討論了這些CDs基生物功能材料的應用前景及其所面臨的挑戰。

Zhang Y M, Liu Y H, et al. Cyclodextrin-Based Multistimuli-Responsive Supramolecular Assemblies and Their Biological Functions. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806158

https://doi.org/10.1002/adma.201806158

8. Nano Lett.：控制蛋白質在納米顆粒上的方向可以提高靶向效率

蛋白質偶聯的納米顆粒可以通過與細胞表面受體特異性結合來精確地將治療藥物傳遞到體內的靶點位置。莫納什大學Angus P.R.Johnston教授團隊證明了通過控制納米顆粒表面的蛋白質方向，可以顯著提高納米顆粒對癌細胞的靶向性。實驗在識別人類表皮生長因子受體(EGFR)的單域抗體(sdAb)的特定位置上合成了一種氨基酸azPhe，隨后通過與環辛炔的生物正交click反應，可以將azPhe修飾的sdAb以特定的方向固定在納米顆粒表面。結果發現，與傳統地利用丁二酰亞胺酯來偶聯sdAb的熒光量子點（Qdots）相比，在Qdots上的azPhe13位點附著的sdAb對表達EGFR的A549細胞具有更高（6倍）的結合親和力，從而證明了控制蛋白質在納米顆粒上的方向可以提高有效靶向的效率。

Yong K, Yuen D, et al. Pointing in the Right Direction: Controlling the Orientation of Proteins on Nanoparticles Improves Targeting Efficiency. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04916

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.8b04916

9. 喬世璋ACS Catal.：二維Bi納米片周圍條件高選擇性NRR

電化學固氮制氨是近年來的研究熱點，目前面臨著低的氨產率和低的法拉第效率等問題。近日，阿德萊德大學喬世璋教授課題組采用原位電化學還原法合成了一種二維Bi納米片催化劑。實驗發現，該催化劑具有高的NRR活性，氨產率高達13.23 μg mg_cat.^–1 h^–1，法拉第效率可達10.46 ± 1.45%。進一步研究發現，該催化劑具有足夠多暴露的邊緣位點和有效的p軌道電子離域，使得其具有高的活性；再加上Bi具有半導體性質，限制了表面電子接近，使得法拉第效率大大提高。

Li L, Qiao S, et al. 2D Mosaic Bismuth Nanosheets for Highly Selective Ambient Electrocatalytic Nitrogen Reduction. ACS Catalysis, 2019.

DOI: 10.1021/acscatal.9b00366

https://pubs.acs.org/doi/ 10.1021/acscatal.9b00366

10. CM：長鏈聚合物包裹策略制備超穩定鈣鈦礦量子點以及高性能白光LED

穩定性是鈣鈦礦材料面向商業化的一大挑戰。近日，上海大學Xuyong Yang課題組通過長鏈聚合物poly (maleicanhydride-alt-1-octadecene) (PMAO)包裹策略，制備具有優異光穩定性、水相穩定性的鈣鈦礦量子點。此外，研究者將該策略制備的鈣鈦礦量子點與紅色發光磷光粉、藍色InGaN芯片組合，成功構筑了高功率效率的高性能暖白色發光二極管。

Wu H, et al. Ultrastable inorganic perovskite nanocrystals coated with thick long-chain polymer for efficient white light-emitting diodes. Chemistry of Materials, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemmater.8b04634

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.chemmater.8b04634

11. AFM：使用垂直鋰負極的長壽命鋰金屬電池

鋰金屬電池憑借最低的氧化還原電勢和超高的理論比容量成為了電池領域的圣杯。但是，其實際應用受到安全問題以及嚴重的枝晶生長和不穩定的SEI膜的限制。針對上述問題，研究人員提出了一種具有獨特垂直結構的纏繞式鋰負極。獨特的垂直結構使得卷曲的鋰負極內部具有豐富的內部反應空間/界面/質量來進行鋰的沉積/儲存/傳導，從而實現了鋰枝晶和SEI膜在內部的生長。研究人員采用原位觀察與數值模擬等手段研究了纏繞式垂直鋰負極內部的鋰沉積與傳導機制。受益于這種低體積膨脹以及高效鋰離子傳導，纏繞式鋰負極與鈦酸鋰正極結合能夠實現長達2000周的循環壽命。

Chen Y, et al. Long Cycle Life Lithium Metal Batteries Enabled with Upright Lithium Anode. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201806752

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201806752

12. 武漢大學ESM：Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇/C納米球用作低成本高性能鈉離子電池正極材料

鈉離子電池被視為大規模儲能領域中最具希望的能量來源。然而，鈉離子電池實際應用受到低成本長壽命正極材料缺乏的困擾。在本文中，研究人員通過模板法成功地合成了具有可調控粒徑大小與碳包覆層厚度的Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇/C納米球。這種Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇/C納米球在0.2C的電流密度下可逆比容量高達128.5 mAh/g（接近129 mAh/g的理論比容量），在10C下循環4000周后的容量保持率高達63.5%。即使在100C的電流密度下其可逆容量也高達79 mAh/g。優異的電化學性能來源于納米球內部縮短的鈉離子傳輸路徑和導電碳提供的良好電子傳導。